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触媒ナノ粒子分散プラズマ反応場による二酸化炭素分解とメタン生成

研究課題

研究課題/領域番号 15J05441
研究種目

特別研究員奨励費

配分区分補助金
応募区分国内
研究分野 プラズマエレクトロニクス
研究機関九州大学

研究代表者

都甲 将  九州大学, システム情報科学府, 特別研究員(DC1)

研究期間 (年度) 2015-04-24 – 2018-03-31
研究課題ステータス 完了 (2017年度)
配分額 *注記
2,500千円 (直接経費: 2,500千円)
2017年度: 800千円 (直接経費: 800千円)
2016年度: 800千円 (直接経費: 800千円)
2015年度: 900千円 (直接経費: 900千円)
キーワードメタン化 / プラズマ / 触媒 / 触媒電極 / ナノ粒子
研究実績の概要

本研究では、地上応用として太陽光発電電力の日照変動の影響の緩和、宇宙応用として火星上での燃料生成を念頭に、CO2のCH4化を高効率に行うことを目的としている。そのための手法として、触媒ナノ粒子分散プラズマ反応場によるCO2のCH4化を考案した。平成29年度は、火星圧力(750Pa)下でのメタン生成を行い、次の結果を得た。 (1)メタン生成における活性化エネルギーを従来法の約1/3倍まで低減した。(2)電極に銅を用いることで、CH4収率を大きく向上させた。詳細を以下に述べる。
(1)電極をイオン衝撃によって加熱し、電極温度とCH4収率の関係を測定した。すると、CH4収率は電極温度と共に増加することが分かり、ここでアレーニウスプロットより活性化エネルギーを導出した。その時の値は27.5kJ/molであり、これは従来の触媒を用いた方法の約1/3倍にあたる。プラズマによって活性化エネルギーが大きく低減するメカニズムについてはまだはっきりとわからないが、おそらく触媒表面でメタン生成に使われる材料分子が原料ガスであるCO2やH2の活性種であり、必要なエネルギーが減少したものと考えられる。
(2)電極に銅を用いると、CH4収率がステンレスを用いた時と比べて約6倍増加した。ただし、この時の活性化エネルギーについてはほぼ変わらず、その値は20 kJ/mol前後であった。これは、メタン生成に使われる材料分子の量が変わっているということを示唆している。銅はH-O結合を切りやすくする効果があり、そのため触媒表面上のH原子量が増加、メタン生成速度の向上につながったものと考えられる。

現在までの達成度 (段落)

29年度が最終年度であるため、記入しない。

今後の研究の推進方策

29年度が最終年度であるため、記入しない。

報告書

(3件)
  • 2017 実績報告書
  • 2016 実績報告書
  • 2015 実績報告書
  • 研究成果

    (32件)

すべて 2018 2017 2016 2015

すべて 雑誌論文 (6件) (うち国際共著 3件、 査読あり 6件、 謝辞記載あり 3件) 学会発表 (26件) (うち国際学会 7件)

  • [雑誌論文] Reduction of activation energy of Sabatier reaction by a low pressure plasma-catalyst combination method2018

    • 著者名/発表者名
      Susumu Toko, Satoshi Tanida, Akihisa Yamamoto, Kazunori Koga, Masaharu Shiratani
    • 雑誌名

      Journal of Physics: Conference Series

      巻: 印刷中

    • 関連する報告書
      2017 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Low-pressure methanation of CO2 using a plasma-catalyst system2018

    • 著者名/発表者名
      Susumu Toko, Satoshi Tanida, Kazunori Koga, Masaharu Shiratani
    • 雑誌名

      Science of Advanced Materials

      巻: 印刷中

    • 関連する報告書
      2017 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Dependence of CO2 Conversion to CH4 on the CO2 Flow Rate in a Helicon Discharge Plasma2018

    • 著者名/発表者名
      Susumu Toko, Ryu Katayama, Kaunori Koga, Edbertho Leal-Quiros, Masaharu Shiratani
    • 雑誌名

      Science of Advanced Materials

      巻: 10 号: 5 ページ: 655-659

    • DOI

      10.1166/sam.2018.3141

    • 関連する報告書
      2017 実績報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Hysteresis in volume fraction of clusters incorporated into a-Si:H films deposited by SiH4 plasma chemical vapor deposition2017

    • 著者名/発表者名
      S. Toko, Y. Torigoe, K. Keya, T. Kojima, H. Seo, N. Itagaki, K. Koga, and M. Shiratani
    • 雑誌名

      Surface and Coating Technology

      巻: 印刷中 ページ: 388-394

    • DOI

      10.1016/j.surfcoat.2017.01.034

    • 関連する報告書
      2016 実績報告書
    • 査読あり / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] Dependence of CO2 Conversion to CH4 on CO2 Flow Rate in Helicon Discharge Plasma2017

    • 著者名/発表者名
      S. Toko, R. Katayama, K. Koga, E. Leal-Quiros, and M. Shiratani
    • 雑誌名

      Science of Advanced Materials

      巻: 印刷中

    • 関連する報告書
      2016 実績報告書
    • 査読あり / 国際共著 / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] Effects of Gas Flow Rate on Deposition Rate and Amount of Si Clusters Incorporated into a-Si:H Films2015

    • 著者名/発表者名
      S. Toko, Y. Torigoe, K. Keya, H. Seo, N. Itagaki, K. Koga, and M. Shiratani
    • 雑誌名

      Jpn. J. Appl. Phys.

      巻: 55 号: 1S ページ: 01AA19-01AA19

    • DOI

      10.7567/jjap.55.01aa19

    • 関連する報告書
      2015 実績報告書
    • 査読あり / 国際共著 / 謝辞記載あり
  • [学会発表] プラズマ-触媒併用型二酸化炭素メタン変換における律速段階2018

    • 著者名/発表者名
      都甲 将,谷田 知史,山本 瑛久,古閑 一憲,白谷 正治
    • 学会等名
      第65回応用物理学会春季学術講演会
    • 関連する報告書
      2017 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] プラズマを用いたCO2のメタン化反応の考察2017

    • 著者名/発表者名
      都甲 将
    • 学会等名
      第64回応用物理学会春季学術講演会
    • 発表場所
      日本、神奈川
    • 年月日
      2017-03-14
    • 関連する報告書
      2016 実績報告書
  • [学会発表] マルチホロー放電プラズマCVD下流におけるラジカル製膜速度と膜中クラスター混入量の動的振る舞い2017

    • 著者名/発表者名
      都甲 将
    • 学会等名
      第64回応用物理学会春季学術講演会
    • 発表場所
      日本、神奈川
    • 年月日
      2017-03-14
    • 関連する報告書
      2016 実績報告書
  • [学会発表] a-Si:H太陽電池P/I界面におけるSi-H2結合評価2017

    • 著者名/発表者名
      都甲 将
    • 学会等名
      第64回応用物理学会春季学術講演会
    • 発表場所
      日本、神奈川
    • 年月日
      2017-03-14
    • 関連する報告書
      2016 実績報告書
  • [学会発表] Methane production for energy storage using low temperature plasma2017

    • 著者名/発表者名
      Susumu Toko
    • 学会等名
      4th Japan-Korea Joint Symposium on Advance Solar Cells 2017,
    • 発表場所
      Japan, Fukuoka
    • 年月日
      2017-02-09
    • 関連する報告書
      2016 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Theoretical Consideration on Methane Production Using Plasma on Mars2017

    • 著者名/発表者名
      Susumu Toko
    • 学会等名
      34th Symposium on Plasma Processing (SPP34)/ The 29th Symposium on Plasma Science for Materials (SPSM29)
    • 発表場所
      日本、北海道
    • 年月日
      2017-01-16
    • 関連する報告書
      2016 実績報告書
  • [学会発表] Effects of H2 flow rate on methanation of CO2 using low pressure nonthermal plasma2017

    • 著者名/発表者名
      S. Toko, S. Tanida, K. Koga, M. Shiratani
    • 学会等名
      The 15th International Conference on Advanced Materials
    • 関連する報告書
      2017 実績報告書
  • [学会発表] Rise time of Sabatier process using low pressure and low temperature plasma2017

    • 著者名/発表者名
      S. Toko, S. Tanida, K. Koga, M. Shiratani
    • 学会等名
      International Conference on Phenomena in Ionized Gases
    • 関連する報告書
      2017 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] プラズマを用いた二酸化炭素のメタン化における電極表面の影響2017

    • 著者名/発表者名
      都甲将, 谷田知史, 古閑一憲, 白谷正治
    • 学会等名
      第78回応用物理学会秋季学術講演会
    • 関連する報告書
      2017 実績報告書
  • [学会発表] Theoretical Consideration on Methane Production Using Plasma on Mars2017

    • 著者名/発表者名
      S. Toko, S. Tanida, K. Koga, M. Shiratani
    • 学会等名
      4th Symposium on Plasma Processing / The 29th Symposium on Plasma Science for Materials
    • 関連する報告書
      2017 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Discharge power dependence of methanation of CO2 under low pressure2016

    • 著者名/発表者名
      Susumu Toko
    • 学会等名
      26th annual meeting of MRS-J
    • 発表場所
      Japan, Kanagawa
    • 年月日
      2016-12-19
    • 関連する報告書
      2016 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] プラズマを用いたサバティエ反応によるCH4生成速度の理論的検討2016

    • 著者名/発表者名
      都甲 将
    • 学会等名
      プラズマ・核融合学会九州・沖縄・山口支部 第20回支部大会
    • 発表場所
      日本、福岡
    • 年月日
      2016-12-17
    • 関連する報告書
      2016 実績報告書
  • [学会発表] 低圧プラズマによるCO2変換への放電電力・ガス滞在時間の効果2016

    • 著者名/発表者名
      都甲 将
    • 学会等名
      平成28年度応用物理学会九州支部学術講演会
    • 発表場所
      対馬
    • 年月日
      2016-12-03
    • 関連する報告書
      2016 実績報告書
  • [学会発表] ヘリコンプラズマを用いた低温低圧下におけるCO2からのCH4生成2016

    • 著者名/発表者名
      都甲 将
    • 学会等名
      第77回応用物理学会秋季学術講演会
    • 発表場所
      日本、神奈川
    • 年月日
      2016-09-05
    • 関連する報告書
      2016 実績報告書
  • [学会発表] Methanation of CO2 by low pressure helicon plasma discharge2016

    • 著者名/発表者名
      Susumu Toko
    • 学会等名
      20th International Vacuum Congress (IVC-20)
    • 発表場所
      Korea, Busan
    • 年月日
      2016-08-21
    • 関連する報告書
      2016 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Time evolution of radical deposition rate and cluster amount in multihollow discharge plasma CVD2016

    • 著者名/発表者名
      Susumu Toko
    • 学会等名
      20th International Vacuum Congress (IVC-20)
    • 発表場所
      Korea, Busan
    • 年月日
      2016-08-21
    • 関連する報告書
      2016 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] ヘリコンプラズマを⽤いたCO2のメタン化におけるCH4収率と⽣成速度のCO2ガス流量依存性2016

    • 著者名/発表者名
      都甲将, 片山 龍, 古閑⼀憲, 白谷正治
    • 学会等名
      第63回応用物理学会春季学術講演会
    • 発表場所
      東京工業大学
    • 年月日
      2016-03-19
    • 関連する報告書
      2015 実績報告書
  • [学会発表] プラズマによるクラスター捕捉を利用した低クラスター混入 a-Si:H 薄膜の作製2016

    • 著者名/発表者名
      都甲将, 毛屋公孝, 小島尚, 徐鉉雄, 板垣奈穂, 古閑一憲, 白谷正治
    • 学会等名
      第7回薄膜太陽電池セミナー
    • 発表場所
      山形大学
    • 年月日
      2016-03-13
    • 関連する報告書
      2015 実績報告書
  • [学会発表] Inverse Correlation between Radical Deposition Rate and Cluster Amount in Gas Phase in SiH4 Discharge Plasmas for Si Thin Film Solar Cell Fabrication2016

    • 著者名/発表者名
      S. Toko, Y. Torigoe, K. Keya, T. Kojima, H. Seo, N. Itagaki, K. Koga, M. Shiratani
    • 学会等名
      The 3rd Korea-Japan Joint Symposium on Advanced Solar Cells
    • 発表場所
      Welli Hilli Park, Kangwon Province, Korea
    • 年月日
      2016-02-17
    • 関連する報告書
      2015 実績報告書
  • [学会発表] Dependence of CO2 Conversion on Molar Ratio of H2/CO2 in Helicon Discharge Plasma2015

    • 著者名/発表者名
      S. Toko, R. Katayama, K. Koga, M. Shiratani
    • 学会等名
      9th APSPT/28th SPSM
    • 発表場所
      Nagasaki University
    • 年月日
      2015-12-12
    • 関連する報告書
      2015 実績報告書
  • [学会発表] CO2-H2ヘリコンプラズマにおけるCH4生成反応速度2015

    • 著者名/発表者名
      都甲将, 片山龍, 古閑一憲, 白谷正治
    • 学会等名
      第25回日本MRS年次大会
    • 発表場所
      横浜市開港記念会館
    • 年月日
      2015-12-08
    • 関連する報告書
      2015 実績報告書
  • [学会発表] Cluster Incorporation into A-Si:H Films Deposited Using H 2 +SiH 4 Discharge Plasmas2015

    • 著者名/発表者名
      S. Toko, Y. Torigoe, K. Keya, H. Seo, N. Itagaki, K. Koga, M. Shiratani
    • 学会等名
      ICRP9/GEC68/SPP33
    • 発表場所
      Hawaii Convention Center , America
    • 年月日
      2015-10-12
    • 関連する報告書
      2015 実績報告書
  • [学会発表] マルチホロー放電プラズマCVD法におけるシランガス流速のクラスターに対するラジカル損失への影響2015

    • 著者名/発表者名
      都甲将, 鳥越祥宏, 毛屋公孝, 徐鉉雄, 板垣奈穂, 古閑一憲, 白谷正治
    • 学会等名
      平成27年度(第68回)電気・情報関係学会九州支部連合大会
    • 発表場所
      福岡大学
    • 年月日
      2015-09-26
    • 関連する報告書
      2015 実績報告書
  • [学会発表] マルチホロー放電プラズマCVDにおける水素希釈のa-Si:H膜中クラスター混入量への影響2015

    • 著者名/発表者名
      都甲将, 鳥越祥宏, 毛屋公孝, 徐鉉雄, 板垣奈穂, 古閑一憲, 白谷正治
    • 学会等名
      第76回応用物理学会秋季学術講演会
    • 発表場所
      名古屋国際会議場
    • 年月日
      2015-09-13
    • 関連する報告書
      2015 実績報告書
  • [学会発表] Contribution of Clusters to SiH2 Bonds in a-Si:H Films2015

    • 著者名/発表者名
      S. Toko, Y. Torigoe, K. Keya, H. Seo, N. Itagaki, K. Koga, M. Shiratani
    • 学会等名
      The XXXII edition of the International Conference on Phenomena in Ionized Gases (ICPIG2015)
    • 発表場所
      Iasi, Romania
    • 年月日
      2015-07-26
    • 関連する報告書
      2015 実績報告書
  • [学会発表] Linear and Nonlinear Correlation between Deposition Rate and SiH Emission Intensity in SiH4 Multi-hollow Discharge Plasmas2015

    • 著者名/発表者名
      S. Toko, Y. Torigoe, K. Keya, H. Seo, N. Itagaki, K. Koga, M. Shiratani
    • 学会等名
      The XXXII edition of the International Conference on Phenomena in Ionized Gases (ICPIG2015)
    • 発表場所
      Iasi , Romania
    • 年月日
      2015-07-26
    • 関連する報告書
      2015 実績報告書

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公開日: 2015-11-26   更新日: 2024-03-26  

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