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バイオマス由来物質の選択的転換反応に向けた機能性固体触媒の開発に係る研究

研究課題

研究課題/領域番号 15J10050
研究種目

特別研究員奨励費

配分区分補助金
応募区分国内
研究分野 触媒・資源化学プロセス
研究機関北陸先端科学技術大学院大学

研究代表者

城取 万陽  北陸先端科学技術大学院大学, マテリアルサイエンス研究科, 特別研究員(DC2)

研究期間 (年度) 2015-04-24 – 2017-03-31
研究課題ステータス 完了 (2016年度)
配分額 *注記
1,700千円 (直接経費: 1,700千円)
2016年度: 800千円 (直接経費: 800千円)
2015年度: 900千円 (直接経費: 900千円)
キーワード層状複水酸化物 / 固体塩基触媒 / 微結晶化 / Layered double hydroxide / SiO2
研究実績の概要

LDH(Layered double hydroxide)は,固体塩基触媒として種々の有機反応に活性を示す他,バイオマス由来糖類からの各種基礎化合物合成への応用が期待されている。一方で、積層構造を持つLDHの塩基活性点は、表面層のエッジやコーナーに位置するアニオン種限定される欠点を持つ。従って、LDHが本来有する塩基特性を最大限に引き出すためには、層構造の剥離と平面方向の微結晶化が必須となる。そこで私は、球状SiO2共存下で調製した新規固体塩基触媒SiO2@LDHを調製し、SiO2@LDHが従来のLDHに比べ小さいLDH結晶子と高い塩基触媒機能を発現することを見出してきた。
平成28年度にはまず、結晶構造の異なる種々のLDHを調製し、結晶子サイズと触媒活性との関連について検討を行った。その結果、触媒重量当たりの触媒活性はLDHの結晶子サイズが小さくなるほど向上することを見出した。
特に活性の高かったSiO2(40nm)@LDHについて、SiO2導入量が結晶子サイズと活性に与える影響を検討した。XRDから見積もったLDH結晶子サイズは、SiO2導入量の増加に伴い減少した。また、滴定実験から求めた触媒重量当たりの塩基量は、SiO2導入量に伴い増加する傾向を見せた。これらの結果は、微結晶化されたLDHほど高い塩基量を有することを支持している。一方で、触媒重量当たりの塩基量はSi/(Mg+Al)比0.17で最大となり、それ以上のSi/(Mg+Al)比では減少する傾向を見せた。以上の結果から、単純なLDH結晶子サイズの比較だけでなく、SiO2とLDHの量的関係が重要なファクターとなることを見出した。

現在までの達成度 (段落)

28年度が最終年度であるため、記入しない。

今後の研究の推進方策

28年度が最終年度であるため、記入しない。

報告書

(2件)
  • 2016 実績報告書
  • 2015 実績報告書
  • 研究成果

    (8件)

すべて 2017 2016 2015

すべて 雑誌論文 (3件) (うち査読あり 3件、 謝辞記載あり 3件) 学会発表 (5件) (うち国際学会 3件)

  • [雑誌論文] Fine-crystallized LDHs prepared with SiO2 spheres as highly active solid base catalysts2017

    • 著者名/発表者名
      Mahiro Shirotori, Shun Nishimura, Kohki Ebitani
    • 雑誌名

      Journal of Materials Chemistry A

      巻: 5 号: 15 ページ: 6947-6957

    • DOI

      10.1039/c7ta00984d

    • 関連する報告書
      2016 実績報告書
    • 査読あり / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] Genesis of a bi-functional acid-base site on a Cr-supported layered double hydroxide catalyst surface for one-pot synthesis of furfurals from xylose with a solid acid catalyst2016

    • 著者名/発表者名
      Mahiro Shirotori, Shun Nishimura, Kohki Ebitani
    • 雑誌名

      Catalysis Science & Technology

      巻: 6 号: 23 ページ: 8200-8211

    • DOI

      10.1039/c6cy01426g

    • 関連する報告書
      2016 実績報告書
    • 査読あり / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] One-Pot Synthesis of Furfural from Xylose using Al2O3-Ni-Al Layered Double Hydroxide Acid-Base Bi-functional Catalyst and Sulfonated Resin2016

    • 著者名/発表者名
      Mahiro Shirotori, Shun Nishimura, Kohki Ebitani
    • 雑誌名

      Chemistry Letters

      巻: 45 号: 2 ページ: 194-196

    • DOI

      10.1246/cl.151064

    • NAID

      130005124729

    • 関連する報告書
      2015 実績報告書
    • 査読あり / 謝辞記載あり
  • [学会発表] 酸・塩基両機能Cr担持層状複水酸化物触媒の開発と糖類転換反応への応用2016

    • 著者名/発表者名
      城取万陽, 西村俊, 海老谷幸喜
    • 学会等名
      第10回触媒道場
    • 発表場所
      まつさき旅館, 石川
    • 年月日
      2016-08-30
    • 関連する報告書
      2016 実績報告書
  • [学会発表] Effect of Cr loading amount in the Cr/Mg-Al layered double hydroxide mediated one-pot transformation of xylose to furfural2016

    • 著者名/発表者名
      Mahiro Shirotori, Shun Nishimura, Kohki Ebitani
    • 学会等名
      The 9th International Conference on Environmental Catalysis (ICEC)
    • 発表場所
      Newcastle, Australia
    • 年月日
      2016-07-10
    • 関連する報告書
      2016 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Correlation between Catalytic activity and Surface structure of Cr supported Layered Double Hydroxide for One-pot transformation of Xylose into Furfurals2016

    • 著者名/発表者名
      Mahiro Shirotori, Shun Nishimura, Kohki Ebitani
    • 学会等名
      IISc-JAIST Joint Workshop on Functional Inorganic and Organic Materials
    • 発表場所
      北陸先端科学技術大学院大学(石川県能美市)
    • 年月日
      2016-03-07
    • 関連する報告書
      2015 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] 球状SiO2共存下で調製した層状複水酸化物の塩基触媒活性評価2015

    • 著者名/発表者名
      城取万陽, 西村俊, 海老谷幸喜
    • 学会等名
      第116回触媒討論会
    • 発表場所
      三重大学(三重県津市)
    • 年月日
      2015-09-16
    • 関連する報告書
      2015 実績報告書
  • [学会発表] Bifunctional acid-base Cr-containing layered double hydroxides promoted one-pot transformation of xylose2015

    • 著者名/発表者名
      Mahiro Shirotori, Shun Nishimura, Kohki Ebitani
    • 学会等名
      The 15th Korea - Japan Symposium on Catalysis
    • 発表場所
      BEXCO in Busan(Korea)
    • 年月日
      2015-05-26
    • 関連する報告書
      2015 実績報告書
    • 国際学会

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公開日: 2015-11-26   更新日: 2024-03-26  

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