大規模電子状態計算と量子ダイナミックス計算を統合した有機光電変換系の研究

• 研究課題/領域番号: 15K05374
• 研究種目: 基盤研究(C)
• 配分区分: 基金
• 応募区分: 一般
• 研究分野: 物理化学
• 研究機関: 東京大学 (2016-2017); 東北大学 (2015)
• 研究代表者: 田村 宏之 東京大学, 大学院工学系研究科(工学部), 特任准教授 (60390655)
• 研究期間 (年度): 2015-04-01 – 2018-03-31
• 研究課題ステータス: 完了 (2017年度)
• 配分額: 4,940千円 (直接経費: 3,800千円、間接経費: 1,140千円); 2017年度: 650千円 (直接経費: 500千円、間接経費: 150千円); 2016年度: 650千円 (直接経費: 500千円、間接経費: 150千円); 2015年度: 3,640千円 (直接経費: 2,800千円、間接経費: 840千円)
• キーワード: 有機太陽電池 / 励起子 / 電荷分離 / 有機系太陽電池 / シングレットフィッション / 有機薄膜太陽電池 / 第一原理計算 / 量子ダイナミックス

研究成果の概要

有機薄膜太陽電池のドナー‐アクセプター界面でのフリーキャリアの生成と電荷再結合との競合は太陽電池のエネルギー変換効率を決定する重要な過程である。有機半導体は誘電率が低く静電引力が電子・正孔対を界面にトラップさせる傾向があるため、効率的なフリーキャリアの生成がどのように起こるのかが議論の的となっている。研究代表者は、第一原理計算と量子ダイナミックス計算を統合した理論解析を用いて、励起子が界面に局在した電荷移動状態を経てフリーキャリアへ解離する過程を解析し、界面の結晶性による電荷の非局在化の効果と励起子の余剰エネルギーの効果を明らかにした。

研究成果

• [国際共同研究] モンス大学(ベルギー)
• [国際共同研究] ゲーテ大学(ドイツ)
• [雑誌論文] Robust singlet fission in pentacene thin films with tuned charge transfer interactions (2018)
  • 著者名/発表者名: K. Broch, J. Dieterle, F. Branchi, N.J. Hestand, Y. Olivier, H. Tamura, C. Cruz, V.M. Nichols, A. Hinderhofer, D. Beljonne, F.C. Spano, G. Cerullo, C.J. Bardeen, and F. Schreiber
  • 雑誌名: Nature Communications 巻: 9 号: 1 ページ: 954-954
  • DOI: 10.1038/s41467-018-03300-1
  • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
• [雑誌論文] The entangled triplet pair state in acene and heteroacene materials (2017)
  • 著者名/発表者名: Yong Chaw Keong、Musser Andrew J.、Bayliss Sam L.、Lukman Steven、Tamura Hiroyuki、Bubnova Olga、Hallani Rawad K.、Meneau Aur?lie、Resel Roland、Maruyama Munetaka、Hotta Shu、Herz Laura M.、Beljonne David、Anthony John E.、Clark Jenny、Sirringhaus Henning
  • 雑誌名: Nature Communications 巻: 8 号: 1 ページ: 15953-15953
  • DOI: 10.1038/ncomms15953
  • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
• [雑誌論文] π-electron S =1/2 quantum spin-liquid state in an ionic polyaromatic hydrocarbon (2017)
  • 著者名/発表者名: Takabayashi Y, Menelaou M, Tamura H, Takemori N, Koretsune T, Stefancic A, Klupp G, Buurma AJC, Nomura Y, Arita R,, Arcon D, Rosseinsky MJ, Prassides K
  • 雑誌名: Nature Chemistry 巻: 9 号: 7 ページ: 635-643
  • DOI: 10.1038/nchem.2764
  • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
• [雑誌論文] Quantum dynamical studies of ultrafast charge separation in nanostructured organic polymer materials: Effects of vibronic interactions and molecular packing (2017)
  • 著者名/発表者名: Polkehn Matthias、Eisenbrandt Pierre、Tamura Hiroyuki、Burghardt Irene
  • 雑誌名: International Journal of Quantum Chemistry 巻: 118 号: 1
  • DOI: 10.1002/qua.25502
  • 査読あり / 国際共著
• [雑誌論文] Impact of charge-transfer excitons in regioregular polythiophene on the charge separation at polythiophene-fullerene heterojunctions (2017)
  • 著者名/発表者名: Polkehn M、Tamura H、Burghardt I
  • 雑誌名: Journal of Physics B: Atomic, Molecular and Optical Physics 巻: 51 号: 1 ページ: 014003-014003
  • DOI: 10.1088/1361-6455/aa93d0
  • 査読あり / 国際共著
• [雑誌論文] The entangled triplet pair state in acene and heteroacene materials (2017)
  • 著者名/発表者名: C. K. Yong, A. J. Musser, S. L. Bayliss, S. Lukman, H. Tamura, O. Bubnova, R. K. Hallani, A. Meneau, R. Resel, M. Maruyama, S. Hotta, L. M. Herz, D. Beljonne, J. E. Anthony, J. Clark, and H. Sirringhaus
  • 雑誌名: Nature Communications「印刷中」 巻: -
  • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
• [雑誌論文] Dynamics of the triplet pair state reveals the likely co-existence of coherent and incoherent singlet fission in crystalline hexacene (2016)
  • 著者名/発表者名: N. R. Monahan, D. Su, *H. Tamura, K. W. Williams, B. Xu, Y. Zhong, B. Kumar, C. Nuckolls, A. R. Harutyunyan, G. Chen, H.-L. Dai, D. Beljonne, Y. Rao, X.-Y. Zhu,
  • 雑誌名: Nature Chemistry, in press. 巻: 9 号: 4 ページ: 341-346
  • DOI: 10.1038/nchem.2665
  • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著 / 謝辞記載あり
• [雑誌論文] Diabatization for time-dependent density functional theory: Exciton transfers and related conical intersections (2016)
  • 著者名/発表者名: *H. Tamura
  • 雑誌名: J Phys. Chem. A, 巻: 120 号: 46 ページ: 9341-9347
  • DOI: 10.1021/acs.jpca.6b09854
  • 査読あり / オープンアクセス / 謝辞記載あり
• [雑誌論文] Molecular packing determines charge separation in a liquid crystalline bisthiophene－perylene diimide donor－acceptor material (2016)
  • 著者名/発表者名: M. Polkehn, H. Tamura, P. Eisenbrandt, S. Haacke, S. Meery, and I. Burghardt
  • 雑誌名: J. Phys. Chem. Lett 巻: 7 号: 7 ページ: 1327-1334
  • DOI: 10.1021/acs.jpclett.6b00277
  • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
• [雑誌論文] Concurrent effects of delocalization and internal conversion tune charge separation at regioregular polythiophene-fullerene heterojunctions (2015)
  • 著者名/発表者名: M. Huix-Rotllant, H. Tamura, I. Burghardt
  • 雑誌名: J. Phys. Chem. Lett 巻: 6 号: 9 ページ: 1702-1708
  • DOI: 10.1021/acs.jpclett.5b00336
  • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
• [雑誌論文] First-principles quantum dynamics of singlet fission: coherent versus thermally activated mechanisms governed by molecular pi stacking (2015)
  • 著者名/発表者名: H. Tamura, M. Huix-Rotllant, I. Burghardt, Y. Olivier, D. Beljonne
  • 雑誌名: Phys. Rev. Lett. 巻: 115 号: 10
  • DOI: 10.1103/physrevlett.115.107401
  • 査読あり / 国際共著
• [学会発表] Combined Electronic Structure and Quantum Dynamical Analysis for Charge Separation and Singlet Fission (2018)
  • 著者名/発表者名: 田村宏之
  • 学会等名: Nonadiabatica 2018: Theory of nonadiabatic processes
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] Mechanism of Singlet Fission in π-stacked Molecules: First Principles Calculations and Quantum Dynamics Calculations (2017)
  • 著者名/発表者名: 田村宏之
  • 学会等名: International Conference on Molecular Electronics and Bio-electronics
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] Charge and exciton dynamics in organic photovoltaic and singlet fission (2017)
  • 著者名/発表者名: 田村宏之
  • 学会等名: Quantum Dynamics and Spectroscopy of Functional Molecular Materials and Biological Photosystems
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] Charge and exciton dynamics in organic photovoltaics and singlet fission (2016)
  • 著者名/発表者名: H. Tamura
  • 学会等名: Excited states bridging scale 2016
  • 発表場所: Marseille
  • 年月日: 2016-08-31
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] 有機薄膜太陽電池の光電変換機構の理論研究 (2016)
  • 著者名/発表者名: 田村宏之
  • 学会等名: 応用物理学会
  • 発表場所: 東京工業大学（東京都・大岡山）
  • 年月日: 2016-03-21
  • 招待講演
• [学会発表] 第一原理計算と量子ダイナミックス計算を統合した有機光電変換系の理論研究 (2015)
  • 著者名/発表者名: 田村宏之
  • 学会等名: 次世代有機太陽電池シンポジウム「次世代有機太陽電池の動向と展望～実験と理論の連携～」
  • 発表場所: 首都大学東京（東京都・秋葉原）
  • 年月日: 2015-09-29
  • 招待講演