密度汎関数法に基づいた配座解析による有機分子触媒の合理的設計

• 研究課題/領域番号: 15K05431
• 研究種目: 基盤研究(C)
• 配分区分: 基金
• 応募区分: 一般
• 研究分野: 有機化学
• 研究機関: 福岡工業大学 (2017); 九州大学 (2015-2016)
• 研究代表者: 蒲池 高志 福岡工業大学, 工学部, 准教授 (40403951)
• 研究期間 (年度): 2015-04-01 – 2018-03-31
• 研究課題ステータス: 完了 (2017年度)
• 配分額: 5,070千円 (直接経費: 3,900千円、間接経費: 1,170千円); 2017年度: 1,820千円 (直接経費: 1,400千円、間接経費: 420千円); 2016年度: 1,560千円 (直接経費: 1,200千円、間接経費: 360千円); 2015年度: 1,690千円 (直接経費: 1,300千円、間接経費: 390千円)
• キーワード: 有機分子触媒 / 配座解析 / 密度汎関数法 / 遷移状態

研究成果の概要

有機分子触媒は金属元素を含まない炭素、酸素、窒素などの典型元素から構成された触媒である。有毒な重金属の残留の心配がなく、レアメタルの高騰、枯渇などの社会的問題に対応する元素戦略の観点からも理想的な触媒である。しかしながら、この触媒反応では水素結合やファンデルワールス力といった弱い相互作用で選択性が制御されており、その合理的な設計は困難である。本研究では、この問題を克服した高精度な配座解析法を可能とするConFinderプログラムにを使い、短期間でのその反応機構を解明した。また、実験化学者と共同で新触媒の設計にも利用している。

研究成果

• [雑誌論文] Combined theoretical and experimental study on alcoholysis of amides on CeO 2 surface: A catalytic interplay between Lewis acid and base sites (2018)
  • 著者名/発表者名: Kamachi Takashi、Siddiki S.M.A. Hakim、Morita Yoshitsugu、Rashed Md. Nurnobi、Kon Kenichi、Toyao Takashi、Shimizu Ken-ichi、Yoshizawa Kazunari
  • 雑誌名: Catalysis Today 巻: 303 ページ: 256-262
  • DOI: 10.1016/j.cattod.2017.09.006
  • 査読あり / 国際共著
• [雑誌論文] メタン活性化を目指したインフォマティクス (2017)
  • 著者名/発表者名: 蒲池 高志、斎藤 雅史、辻 雄太、吉澤 一成
  • 雑誌名: Journal of Computer Chemistry, Japan 巻: 16 号: 5 ページ: 147-148
  • DOI: 10.2477/jccj.2017-0058
  • NAID: 130006397395
  • ISSN: 1347-1767, 1347-3824
  • 査読あり
• [雑誌論文] Superior Thermoelasticity and Shape-Memory Nanopores in a Porous Supramolecular Organic Framework (2016)
  • 著者名/発表者名: Y.-G. Huang, Y. Shiota, M.-Y. Wu, S.-Q. Su, Z.-S. Yao, S. Kang, S. Kanegawa, G.-L. Li, S.-Q. Wu, T. Kamachi, K. Yoshizawa, M.-C. Hong, and Osamu Sato
  • 雑誌名: Nature Commun. 巻: 7 号: 1 ページ: 11564-11571
  • DOI: 10.1038/ncomms11564
  • 査読あり / 謝辞記載あり
• [雑誌論文] Computational Mutation Study on the Role of Catalytic Residues in Coenzyme B12-Dependent Diol Dehydratase (2016)
  • 著者名/発表者名: K. Doitomi, T. Kamachi, T. Toraya, and K. Yoshizawa
  • 雑誌名: Bull. Chem. Soc. Jpn. 巻: 89 号: 8 ページ: 955-964
  • DOI: 10.1246/bcsj.20160083
  • NAID: 130006770684
  • 査読あり / 謝辞記載あり
• [雑誌論文] Thermally Induced Intra-Carboxyl Proton Shuttle in a Molecular Rack-and-Pinion Cascade Achieving Macroscopic Crystal Deformation (2016)
  • 著者名/発表者名: You-Gui Huang, Yoshihito Shiota, Sheng-Qun Su, Shu-Qi Wu, Zi-Shuo Yao, Guo-Ling Li, Shinji Kanegawa, Soonchul Kang, Takashi Kamachi, Kazunari Yoshizawa, Katsuhiko Ariga, Osamu Sato
  • 雑誌名: Angew. Chem. Int. Ed. 巻: 55 号: 47 ページ: 14628-14632
  • DOI: 10.1002/anie.201607886
  • 査読あり / 謝辞記載あり
• [雑誌論文] DFT Study on the pH Dependence of the Reactivity of Ferrate(VI) (2016)
  • 著者名/発表者名: T. Kamachi, M. Miyanishi, K. Yoshizawa
  • 雑誌名: ACS Symposium Series 巻: 1238 ページ: 473-487
  • DOI: 10.1021/bk-2016-1238.ch018
  • ISBN: 9780841231870, 9780841231863
  • 査読あり / 謝辞記載あり
• [雑誌論文] Synthesis and Structure of a Water-soluble μ-η1:η1-N2 Dinuclear RuII Complex with a Polyamine Ligand (2016)
  • 著者名/発表者名: K. Yoshimoto, T. Yatabe, T. Matsumoto, A. Robertson, H. Nakai, H. Tanaka, T. Kamachi, Y. Shiota, K. Yoshizawa, K. Asazawa, H. Tanaka, Seiji Ogo
  • 雑誌名: Chemistry Letters 巻: 45 号: 2 ページ: 149-151
  • DOI: 10.1246/cl.151004
  • NAID: 130005124715
  • 査読あり / オープンアクセス
• [雑誌論文] Intraprotein transmethylation via a CH3–Co(III) species in myoglobin reconstituted with a cobalt corrinoid complex (2016)
  • 著者名/発表者名: Y. Morita, K. Oohora, A. Sawada, K. Doitomi, J. Ohbayashi, T. Kamachi, K. Yoshizawa, Y. Hisaeda, T. Hayashi
  • 雑誌名: Dalton Transactions 巻: 45 号: 8 ページ: 3277-3284
  • DOI: 10.1039/c5dt04109k
  • 査読あり / オープンアクセス
• [雑誌論文] Crystal Structures and Coordination Behavior of Aqua- and Cyano-Co(III) Tetradehydrocorrins in the Heme Pocket of Myoglobin (2016)
  • 著者名/発表者名: Y. Morita, K. Oohora, E. Mizohata, A. Sawada, T. Kamachi, K. Yoshizawa, T. Inoue, T. Hayashi
  • 雑誌名: Inorganic Chemistry 巻: 55 号: 3 ページ: 1287-1295
  • DOI: 10.1021/acs.inorgchem.5b02598
  • 査読あり
• [雑誌論文] Low-Mode Conformational Search Method with Semiempirical Quantum Mechanical Calculations: Application to Enantioselective Organocatalysis (2016)
  • 著者名/発表者名: T. Kamachi, K. Yoshizawa
  • 雑誌名: Journal of Chemical Information and Modeling 巻: 56 号: 2 ページ: 347-353
  • DOI: 10.1021/acs.jcim.5b00671
  • 査読あり / 謝辞記載あり
• [雑誌論文] Possible Peroxo State of the Dicopper Site of Particulate Methane Monooxygenase from Combined Quantum Mechanics and Molecular Mechanics Calculations (2016)
  • 著者名/発表者名: S. Itoyama, K. Doitomi, T. Kamachi, Y. Shiota, K. Yoshizawa
  • 雑誌名: Inorganic Chemistry 巻: 55 号: 6 ページ: 2771-2775
  • DOI: 10.1021/acs.inorgchem.5b02603
  • 査読あり
• [雑誌論文] Selective carbon dioxide adsorption of ε-Keggin-type zincomolybdate-based purely-inorganic 3D frameworks (2015)
  • 著者名/発表者名: Zhenxin Zhang, Masahiro Sadakane, Shin-ichiro Noro, Toru Murayama, Takashi Kamachi, Kazunari Yoshizawa, and Wataru Ueda
  • 雑誌名: Journal of Materials Chemistry A 巻: 3 号: 2 ページ: 746-755
  • DOI: 10.1039/c4ta05496b
  • 査読あり / オープンアクセス
• [雑誌論文] Computational Exploration of the Mechanism of the Hydrogenation Step of the Anthraquinone Process for Hydrogen peroxide Production (2015)
  • 著者名/発表者名: T. Kamachi, T. Ogata, E. Mori, K. Iura, N. Okuda, M. Nagata, K. Yoshizawa
  • 雑誌名: The Journal of Physical Chemistry C 巻: 119 号: 16 ページ: 8748-8754
  • DOI: 10.1021/acs.jpcc.5b01325
  • 査読あり / オープンアクセス
• [雑誌論文] Formation and nitrile hydrogenation performance of Ru nanoparticles on a K-doped Al2O3 surface (2015)
  • 著者名/発表者名: S. Muratsugu, S. Kityakarn, F. Wang, N. Ishiguro, T. Kamachi, K. Yoshizawa, O. Sekizawa, T. Uruga, M. Tada
  • 雑誌名: Physical Chemistry Chemical Physics 巻: 17 号: 38 ページ: 24791-24802
  • DOI: 10.1039/c5cp03456f
  • 査読あり / オープンアクセス
• [雑誌論文] Assembling an alkyl rotor to access abrupt and reversible crystalline deformation of a cobalt(II) complex (2015)
  • 著者名/発表者名: S.-Q. Su, T. Kamachi, Z.-S. Yao, Y.-G. Huang, Y. Shiota, K. Yoshizawa, N. Azuma, Y. Miyazaki, M. Nakano, G. Maruta, S. Takeda, S. Kang, S. Kanegawa, O. Sato
  • 雑誌名: Nature Communications 巻: 6 号: 1 ページ: 8810-8810
  • DOI: 10.1038/ncomms9810
  • 査読あり / オープンアクセス
• [学会発表] Conformational Analysis of Enantioselective Mukaiyama-Mannich Reaction by Cyclopentadiene-Based Bronsted Acid (2018)
  • 著者名/発表者名: Takashi Kamachi, Masashi Saito, Kazunari Yoshizawa
  • 学会等名: International Congress on Pure & Applied Chemistry 2018 (ICPAC2018)
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] CeO2触媒によるアミドのエステル化に関する理論的研究 (2017)
  • 著者名/発表者名: 蒲池高志、森田能次、今健一、鳥屋尾隆、清水研一、吉澤一成
  • 学会等名: 日本化学会第97春季年会
  • 発表場所: 東京 慶應義塾大学 日吉キャンパス
  • 年月日: 2017-03-16
• [学会発表] Low-Mode Conformational Search Method with Semi-empirical Quantum Mechanical Calculations: Application to Enantioselective Organocatalysis (2017)
  • 著者名/発表者名: Takashi Kamachi, Kazunari Yoshizawa
  • 学会等名: International Symposium on Pure & Applied Chemistry 2017 (ISPAC2017)
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] メタン活性化を目指したインフォマティクス (2017)
  • 著者名/発表者名: 蒲池高志、辻雄太、吉澤一成
  • 学会等名: 日本コンピュータ化学会2017秋季年会
• [学会発表] Low-Mode Conformational Search Method with Semi-empirical Quantum Mechanical Calculations: Application to Enantioselective Organocatalysis (2016)
  • 著者名/発表者名: Takashi Kamachi, Kazunari Yoshizawa
  • 学会等名: Japan-France-Spain Joint-Symposium on Theoretical and Computational Science of Complex Systems
  • 発表場所: 京都 福井謙一記念研究センター
  • 年月日: 2016-10-26
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] 半経験的分子軌道法に基づく配座解析プログラムConFinderの開発と有機分子触媒反応への応用 (2016)
  • 著者名/発表者名: 蒲池高志、吉澤一成
  • 学会等名: 分子科学討論会2016
  • 発表場所: 神戸 神戸ファッションマート
  • 年月日: 2016-09-13
• [学会発表] 半経験的分子軌道法に基づく配座解析プログラムの開発と有機分子触媒反応への応用 (2016)
  • 著者名/発表者名: 蒲池高志
  • 学会等名: 九重分子科学セミナー2016
  • 発表場所: 大分 国立大学九重共同研修所
  • 年月日: 2016-09-02
  • 招待講演
• [学会発表] Low-Mode Conformational Search Method with Semiempirical Quantum Mechanical Calculations: Application to Enantioselective Organocatalysis (2016)
  • 著者名/発表者名: Takashi Kamachi, Kazunari Yoshizawa
  • 学会等名: 6th French-Japanese Workshop on Computational Methods in Chemistry
  • 発表場所: 京都
  • 年月日: 2016-03-01
  • 国際学会
• [学会発表] 半経験的分子軌道法に基づく配座解析プログラムの開発と有機分子触媒反応への応用 (2016)
  • 著者名/発表者名: 蒲池高志、吉澤一成
  • 学会等名: 日本化学会第96春季年会
  • 発表場所: 京都
  • 年月日: 2016-03-01
• [学会発表] Theoretical study on enantioselective alkylation by binaphthyl chiral phase-transfer catalysts: A DFT-based conformational analysis (2015)
  • 著者名/発表者名: Takashi Kamachi, Kazunari Yoshizawa
  • 学会等名: Pacifichem 2015
  • 発表場所: ハワイ
  • 年月日: 2015-12-01
  • 国際学会
• [学会発表] 密度汎関数法による固体表面の触媒機能解析 (2015)
  • 著者名/発表者名: 蒲池高志
  • 学会等名: 触媒学会西日本支部 触媒技術セミナー(2)
  • 発表場所: 福岡
  • 年月日: 2015-10-01
  • 招待講演
• [学会発表] Enantioselective Alkylation by Binaphthyl Chiral Phase-Transfer Catalysis: A DFT-Based Conformational Analysis (2015)
  • 著者名/発表者名: T. Kamachi, K. Yoshizawa
  • 学会等名: International Congress of Quantum Chemistry 15 th
  • 発表場所: 北京
  • 年月日: 2015-06-01
  • 国際学会