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ベンゼンの酸素酸化によるフェノールの一段合成触媒の開発とその高効率化

研究課題

研究課題/領域番号 15K06566
研究種目

基盤研究(C)

配分区分基金
応募区分一般
研究分野 触媒・資源化学プロセス
研究機関神戸大学

研究代表者

市橋 祐一  神戸大学, 工学研究科, 准教授 (20362759)

研究分担者 西山 覚  神戸大学, 工学研究科, 教授 (00156126)
谷屋 啓太  神戸大学, 先端融合研究環, 助教 (30632822)
連携研究者 谷屋 啓太  神戸大学, 先端融合研究環, 助教 (30632822)
研究期間 (年度) 2015-04-01 – 2018-03-31
研究課題ステータス 完了 (2017年度)
配分額 *注記
4,940千円 (直接経費: 3,800千円、間接経費: 1,140千円)
2017年度: 1,170千円 (直接経費: 900千円、間接経費: 270千円)
2016年度: 1,430千円 (直接経費: 1,100千円、間接経費: 330千円)
2015年度: 2,340千円 (直接経費: 1,800千円、間接経費: 540千円)
キーワード触媒反応 / 選択酸化 / フェノール合成 / Cu/HZSM-5 / DFT計算 / FT-IR / ベンゼンの気相接触酸化反応 / フェノール合成反応 / 銅担持ゼオライト触媒 / 量子化学計算 / 成形体触媒 / ルイス酸点 / 骨格外アルミ
研究成果の概要

工業的に重要な化合物であるフェノールの新規合成法として、ベンゼンの酸素による気相接触酸化反応触媒の開発を行った。Cu/HZSM-5触媒にAlを添加し反応を行ったところ、Alの添加により著しいフェノール収率の向上が観測され、その原因解明のためFT-IR測定を行った。結果、骨格外のAlがルイス酸としてベンゼンと相互作用をしていることがわかり、このAl種がCu上でのベンゼンの酸化が促進されることが示唆された。このFT-IR測定とDFT計算の結果から、Cu/HZSM-5触媒上でのベンゼンの酸化機構について明らかとした、さらに工業用触媒の開発のため成形体Cu/HZSM-5触媒の開発にも成功した。

報告書

(4件)
  • 2017 実績報告書   研究成果報告書 ( PDF )
  • 2016 実施状況報告書
  • 2015 実施状況報告書
  • 研究成果

    (20件)

すべて 2017 2016 2015

すべて 雑誌論文 (3件) (うち査読あり 3件) 学会発表 (17件) (うち国際学会 6件、 招待講演 1件)

  • [雑誌論文] Direct oxidation of benzene with molecular oxygen in liquid phase catalysed by heterogeneous copper complexes encapsulated in Y-type zeolite2017

    • 著者名/発表者名
      A. Okemoto, K. Ueyama, K. Taniya, Y. Ichihashi, S. Nishiyama
    • 雑誌名

      Catalysis Communications

      巻: 100 ページ: 29-32

    • DOI

      10.1016/j.catcom.2017.06.013

    • 関連する報告書
      2017 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Selective catalytic oxidation of benzene over Cu/Ti/HZSM-5 under low oxygen pressure for one step synthesis of phenol2016

    • 著者名/発表者名
      Atushi Okemoto, Yo-hei Tsukano, Arisa Utsunomiya, Keita Taniya, Yuichi Ichihashi, Satoru Nishiyama
    • 雑誌名

      Journal of Molecular Catalysis A: Chemical

      巻: 411 ページ: 372-376

    • DOI

      10.1016/j.molcata.2015.11.007

    • 関連する報告書
      2015 実施状況報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Study of Benzene Hydroxylation in Liquid Phase Using Mono- and Binuclear Copper Complex Catalysts2015

    • 著者名/発表者名
      A. Okemoto, K. Kato, K. Taniya, Y. Ichihashi, S. Nishiyama
    • 雑誌名

      Chemistry Letters

      巻: 44 号: 3 ページ: 384-386

    • DOI

      10.1246/cl.141147

    • NAID

      130004868391

    • 関連する報告書
      2015 実施状況報告書
    • 査読あり
  • [学会発表] バナジウム錯体触媒を用いた分子状酸素によるベンゼンの液相水酸化反応の機構解明2017

    • 著者名/発表者名
      桶本 篤史, 宇都宮 有咲, 井上 賀貴, 谷屋 啓太, 市橋 祐一, 西山 覚
    • 学会等名
      化学工学会 第82回
    • 発表場所
      芝浦工業大学(東京都・江東区)
    • 年月日
      2017-03-06
    • 関連する報告書
      2016 実施状況報告書
  • [学会発表] Mechanism study of gas-phase oxidation of benzene to phenol over Cu/HZSM-5 catalysts2017

    • 著者名/発表者名
      Y. Ichihashi, S. Watanabe, R. Araki, Y. Tsukano, A. Okemoto, K. Taniya, S. Nishiyama
    • 学会等名
      13th European Congress on Catalysis (EUROPACAT2017)
    • 関連する報告書
      2017 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] バナジウム錯体触媒を用いた分子状酸素によるベンゼンの液相水酸化反応の機構解明2017

    • 著者名/発表者名
      桶本篤史、宇都宮有咲、井上賀貴、谷屋啓太、市橋祐一、西山覚
    • 学会等名
      化学工学会 第82回年会
    • 関連する報告書
      2017 実績報告書
  • [学会発表] 銅担持HZSM-5を用いたベンゼンの気相接触反応とその反応機構解明2017

    • 著者名/発表者名
      荒木凜、宇都宮有咲、桶本篤史、谷屋啓太、市橋祐一、西山覚
    • 学会等名
      第19回化学工学会学生発表会
    • 関連する報告書
      2017 実績報告書
  • [学会発表] 銅担持HZSM-5を用いたベンゼンの気相接触反応とその反応機構解明2017

    • 著者名/発表者名
      荒木 凜, 宇都宮 有咲, 桶本 篤史, 谷屋 啓太, 市橋 祐一, 西山 覚
    • 学会等名
      第19回化学工学会学生発表会
    • 発表場所
      大阪大学(大阪府・豊中市)
    • 関連する報告書
      2016 実施状況報告書
  • [学会発表] 銅二核錯体触媒を用いたベンゼンの液相酸化反応によるヒドロキノン一段階合成2016

    • 著者名/発表者名
      上山 耕平, 桶本 篤史, 谷屋 啓太, 市橋 祐一, 西山 覚
    • 学会等名
      第46回石油・石油化学討論会
    • 発表場所
      京都リサーチパーク(京都府・京都市)
    • 年月日
      2016-11-17
    • 関連する報告書
      2016 実施状況報告書
  • [学会発表] DFT計算を用いたバナジウム錯体触媒上でのベンゼンの液相酸化反応機構の解明2016

    • 著者名/発表者名
      宇都宮 有咲, 桶本 篤史, 谷屋 啓太, 市橋 祐一, 西山 覚
    • 学会等名
      第49回酸化反応討論会
    • 発表場所
      徳島大学(徳島県・徳島市)
    • 年月日
      2016-11-12
    • 関連する報告書
      2016 実施状況報告書
  • [学会発表] DFT計算を用いたバナジウム錯体触媒による酸素活性化過程の解析2016

    • 著者名/発表者名
      桶本 篤史, 宇都宮 有咲, 井上 賀貴, 谷屋 啓太, 市橋 祐一, 西山 覚
    • 学会等名
      化学工学会 第48回秋季大会
    • 発表場所
      徳島大学(徳島県・徳島市)
    • 年月日
      2016-09-06
    • 関連する報告書
      2016 実施状況報告書
  • [学会発表] Theoretical Study on Reaction Mechanism of Benzene Oxidation by Using Vanadium Complex Catalysts2016

    • 著者名/発表者名
      Atsushi Okemoto, Arisa Utsunomiya, Keita Taniya, Yuichi Ichihashi, Satoru Nishiyama
    • 学会等名
      International Symposium on Nanostructured Photocatalysts and Catalysts
    • 発表場所
      Osaka University(Osaka・Suita)
    • 年月日
      2016-04-08
    • 関連する報告書
      2016 実施状況報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] The Study of Reaction Mechanism for Benzene Oxidation over Cu/HZSM-5 Catalysts2016

    • 著者名/発表者名
      Yuichi Ichihashi, Atsushi Okemoto, Syun Watanabe, Keita Taniya, Satoru Nishiyama
    • 学会等名
      International Symposium on Nanostructured Photocatalysts and Catalysts
    • 発表場所
      Osaka University(Osaka・Suita)
    • 年月日
      2016-04-08
    • 関連する報告書
      2016 実施状況報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] The Study of Reaction Mechanism for Benzene Oxidation over Cu/HZSM-5 Catalysts2016

    • 著者名/発表者名
      Yuichi Ichihashi, Atsushi Okemoto, Syun Watanabe, Keita Taniya, Satoru Nishiyama
    • 学会等名
      International Symposium on Nanostructured Photocatalysts and Catalysts (NPC2016)
    • 発表場所
      Osaka University (Osaka・Osaka)
    • 年月日
      2016-04-08
    • 関連する報告書
      2015 実施状況報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] 銅二核錯体を用いたベンゼンの液相酸化反応2016

    • 著者名/発表者名
      上山 耕平, 桶本 篤史, 谷屋 啓太, 市橋 祐一, 西山 覚
    • 学会等名
      第9回触媒表面化学研究発表会
    • 発表場所
      関西大学(大阪府・吹田市)
    • 関連する報告書
      2016 実施状況報告書
  • [学会発表] 銅二核錯体触媒を用いたベンゼンの液相酸化反応2016

    • 著者名/発表者名
      上山 耕平, 桶本 篤史, 谷屋 啓太, 市橋 祐一, 西山 覚
    • 学会等名
      第26回キャラクタライゼーション講習会
    • 発表場所
      大阪工業大学(大阪府・大阪市)
    • 関連する報告書
      2016 実施状況報告書
  • [学会発表] 銅ゼオライト触媒によるベンゼンの気相接触酸化反応へのTi添加効果2015

    • 著者名/発表者名
      橘政宏, 桶本篤史, 谷屋啓太, 市橋祐一, 西山覚
    • 学会等名
      第48回酸化反応討論会
    • 発表場所
      同志社大学(京都府・京都市)
    • 年月日
      2015-10-23
    • 関連する報告書
      2015 実施状況報告書
  • [学会発表] Study on Reaction Mechanism of Benzene Oxidation by Using Metal Complex Catalysts2015

    • 著者名/発表者名
      Atsushi Okemoto, Kurumi Kato, Arisa Utsunomiya, Keita Taniya, Yuichi Ichihashi, Satoru Nishiyama
    • 学会等名
      Asian Pacific Confederation of Chemical Engineering (APCChE 2015)
    • 発表場所
      Melbourne, Australia
    • 年月日
      2015-09-27
    • 関連する報告書
      2015 実施状況報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] フェノール生成のための気相接触酸化反応におけるCu/HZSM-5へのTi添加効果2015

    • 著者名/発表者名
      橘政宏, 桶本篤史, 谷屋啓太, 市橋祐一, 西山覚
    • 学会等名
      第116回触媒討論会
    • 発表場所
      三重大学 (三重県・津市)
    • 年月日
      2015-09-16
    • 関連する報告書
      2015 実施状況報告書
  • [学会発表] Effect of Ti Addition to Cu/HZSM-5 Catalyst on Gas-Phase Oxidation of Benzene2015

    • 著者名/発表者名
      Masahiro Tachibana, Atsushi Okemoto, Keita Taniya, Yuichi Ichihashi, Satoru Nishiyama
    • 学会等名
      International Symposium of Zeolite and Microporous Crystals 2015
    • 発表場所
      Sapporo Convention Center (Hokkaido・Sapporo)
    • 年月日
      2015-06-28
    • 関連する報告書
      2015 実施状況報告書
    • 国際学会

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公開日: 2015-04-16   更新日: 2019-03-29  

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