トリチウム壊変によるDNA鎖切断の分子ダイナミクス

• 研究課題/領域番号: 15K13614
• 研究種目: 挑戦的萌芽研究
• 配分区分: 基金
• 研究分野: 物理化学
• 研究機関: 東北大学
• 研究代表者: 河野 裕彦 東北大学, 理学研究科, 教授 (70178226)
• 研究分担者: 木野 康志 東北大学, 理学研究科, 准教授 (00272005)
• 連携研究者: 秋山 公男 東北大学, 多元物質科学研究所, 准教授 (10167851) ; 関根 勉 東北大学, 高度教養教育・学生支援機構, 教授 (20154651) ; 菅野 学 東北大学, 大学院理学研究科, 助教 (30598090)
• 研究期間 (年度): 2015-04-01 – 2017-03-31
• 研究課題ステータス: 完了 (2016年度)
• 配分額: 3,770千円 (直接経費: 2,900千円、間接経費: 870千円); 2016年度: 1,820千円 (直接経費: 1,400千円、間接経費: 420千円); 2015年度: 1,950千円 (直接経費: 1,500千円、間接経費: 450千円)
• キーワード: 密度汎関数強束縛法 / 反応動力学 / 原子分割エネルギー / DNA鎖切断 / 塩基脱離 / ヒドロキシルラジカル / 水素引き抜き / トリチウム壊変 / 電子移動 / 分子分割エネルギー / DFTB法

研究成果の概要

トリチウム壊変が引き起こすDNAの鎖切断過程を探索するため，密度汎関数強束縛法に基づいた反応動力学シミュレーションを行った。反応時の電荷の変化を定量化するマリケン電荷と各原子のエネルギーの変化を定量化する原子分割エネルギーを使った。トリチウムがβ壊変後Heとして脱離すると，電荷再配置の後，実質的にトリチウムが引き抜かれたDNAは中性となって，ラジカル的な性質を持つ。この条件下では，糖の3'C あるいは5'Cにトリチウムがある場合，隣接するリン酸基のP-O結合が切断することがわかった。この反応は１本鎖切断で終わっており，修復が困難な2本鎖切断に至る可能性は極めて低いことがわかった。

研究成果

• [雑誌論文] Ultrafast Dynamics of a Nucleobase Analogue Illuminated by an Ultra-Short Intense X-ray Pulse of SACLA (2017)
  • 著者名/発表者名: Kiyonobu Nagaya, Hirohiko Kono, Kiyoshi Ueda
  • 雑誌名: SPring-8/SACLA Research Frontiers 巻: －
  • 査読あり
• [雑誌論文] DNA 鎖切断の反応動力学シミュレーションとAVS/Express を用いた三次元可視化 (2017)
  • 著者名/発表者名: 菱沼 直樹，及川 啓太，岡田 朝彦，菅野 学，山崎 馨，Wilfredo Credo Chung，齋藤 敦子，河野 裕彦
  • 雑誌名: 東北大学サイバーサイエンスセンター 大規模科学計算システム広報（SENAC） 巻: 50
  • NAID: 120006576641
  • 査読あり / 国際共著
• [雑誌論文] Ultrafast Dynamics of a Nucleobase Analogue Illuminated by a Short Intense X-ray Free Electron Laser Pulse (2016)
  • 著者名/発表者名: K. Nagaya, K. Motomura, E. Kukk, H. Fukuzawa, S. Wada, T. Tachibana, Y. Ito, S. Mondal, T. Sakai, K. Matsunami, R. Koga, S. Ohmura, Y. Takahashi, M. Kanno, A. Rudenko, C. Nicolas, X.-J. Liu, Y. Zhang, J. Chen, M. Anand, Y. H. Jiang, D.-E. Kim, K. Tono, M. Yabashi, H. Kono, C. Miron, M. Yao, and K. Ueda
  • 雑誌名: Phys. Rev. X 巻: 6 号: 2 ページ: 0210351-9
  • DOI: 10.1103/physrevx.6.021035
  • NAID: 120005774654
  • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
• [雑誌論文] Femtosecond Charge and Molecular Dynamics of I-containing organic molecules Induced by Intense X-Ray Free-Electron Laser Pulses (2016)
  • 著者名/発表者名: K.Nagaya, K.Motomura, E.Kukk, Y.Takahashi, K.Yamazaki, S.Ohmura, H.Fukuzawa, S.Wada, S.Mondal, T.Tachibana, Y.Ito, R.Koga, T.Sakai, K.Matsunami, K.Nakamura, M.Kanno, A.Rudenko, C.Nicolas, X-J.Liu, C.Miron, Y.Zhang, Y.Jiang, J.Chen, M.Anand, D.E.Kim, K.Tono, M.Yabashi, M.Yao, H.Kono, K.Ueda
  • 雑誌名: Faraday Discussions 巻: 194 ページ: 537-562
  • DOI: 10.1039/c6fd00085a
  • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
• [学会発表] 短鎖 DNA の鎖切断シミュレーション (2017)
  • 著者名/発表者名: 岡田 朝彦，及川 啓太，菱沼 直樹，菅野 学，木野 康志，秋山 公男，河野 裕彦
  • 学会等名: 日本化学会第97春季年会
  • 発表場所: 慶應義塾大学日吉キャンパス,横浜市
• [学会発表] 12塩基対二本鎖DNAの鎖切断過程：溶媒中のカウンターカチオンの効果 (2016)
  • 著者名/発表者名: 及川 啓太，菱沼 直樹，菅野 学，木野 康志，秋山 公男，河野 裕彦
  • 学会等名: 第19回理論化学討論会
  • 発表場所: 早稲田大学，東京
  • 年月日: 2016-05-23
• [学会発表] DNA鎖切断の化学反応動力学シミュレーション (2016)
  • 著者名/発表者名: 菱沼 直樹, 石母田 和樹, 及川 啓太, 菅野 学, 木野 康志, 秋山 公男, 河野 裕彦
  • 学会等名: 第19回理論化学討論会
  • 発表場所: 早稲田大学，東京
  • 年月日: 2016-05-23
• [学会発表] Reaction dynamics simulation of DNA strand breaks:Analysis based on atom resolved energy and charge (2016)
  • 著者名/発表者名: Hirohiko Kono, Naoki Hishinuma, Keita Oikawa, Kazuki Ishimoda, Manabu Kanno,Yasushi Kino, Kimio Akiyama
  • 学会等名: Molecules and Laser Fields
  • 発表場所: Orford, Canada
  • 年月日: 2016-05-04
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] 短鎖モデルDNAの鎖切断過程：化学反応動力学による解析 (2016)
  • 著者名/発表者名: 及川啓太・菱沼直樹・菅野学・木野康志・秋山公男・河野裕彦
  • 学会等名: 日本化学会第96春季年会(2016)
  • 発表場所: 同志社大学 京田辺キャンパス，京都
  • 年月日: 2016-03-24
• [学会発表] Reaction dynamics simulation of DNA strand breaks:Analysis based on atom resolved energy and charge (2016)
  • 著者名/発表者名: Hirohiko Kono, Naoki Hishinuma, Keita Oikawa, Kazuki Ishimoda, Manabu Kanno, Yasushi Kino, Kimio Akiyama
  • 学会等名: Molecules and Laser Fields - An Honorary Andre Bandrauk Symposium
  • 発表場所: Orford, Canada
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] Femtosecond Charge and Molecular Dynamics of I-containing organic molecules Induced by Intense X-Ray Free-Electron Laser Pulses (2016)
  • 著者名/発表者名: K.Ueda, K.Nagaya, K.Motomura, E.Kukk, Y.Takahashi, K.Yamazaki, S.Ohmura, H.Fukuzawa, S.Wada, S.Mondal, T.Tachibana, Y.Ito, R.Koga, T.Sakai, K.Matsunami, K.Nakamura, M.Kanno, A.Rudenko, C.Nicolas, X.-J.Liu, C.Miron, Y.Zhang, Y.Jiang, J.Chen, M.Anand, D.E.Kim, K.Tono, M.Yabashi, M.Yao, H.Kono
  • 学会等名: Ultrafast Imaging of Photochemical Dynamics: Faraday Discussion
  • 発表場所: Edinburgh, United Kingdom
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] ＤＮＡの鎖切断：反応動力学と電子論 (2016)
  • 著者名/発表者名: 河野 裕彦
  • 学会等名: 化学反応経路探索のニューフロンティア(SRPS2016)
  • 発表場所: 京都教育文化センター,京都市
  • 招待講演
• [学会発表] Simulation of XFEL-induced Coulomb explosion: Momentum correlations and energy distributions of fragment ions of multiply charged 5-iodouracil (2016)
  • 著者名/発表者名: Y. Takahashi, M. Kanno, N. Hishinuma, K. Nakamura, K. Nagaya, H. Fukuzawa, S. Ohmura, K. Ueda, H. Kono
  • 学会等名: 第 32 回化学反応討論会
  • 発表場所: 大宮ソニックシティ,さいたま市
  • 国際学会
• [学会発表] カウンターカチオンが引き起こすDNA鎖切断：化学反応動力学シミュレーション解析 (2016)
  • 著者名/発表者名: 及川 啓太，菱沼 直樹，菅野 学，木野 康志，秋山 公男，河野 裕彦
  • 学会等名: 第10回分子科学討論会
  • 発表場所: 神戸ファッションマート,神戸市
• [学会発表] Molecular dynamics simulation of the strand break processes in model DNAs: Analysis of electron and energy transfer (2015)
  • 著者名/発表者名: Hirohiko Kono, Naoki Hishinuma, Manabu Kanno, Yasushi Kino, and Kimio Akiyama
  • 学会等名: The International Chemical Congress of Pacific Basin Societies 2015 (PACIFICHEM 2015)
  • 発表場所: Honolulu, Hawaii
  • 年月日: 2015-12-19
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] ナノ・バイオ分子の動力学：分子ベアリング内部 回転とＤＮＡ鎖切断 (2015)
  • 著者名/発表者名: 河野裕彦
  • 学会等名: 第6回 CMSI 研究会
  • 発表場所: 東京大学，東京
  • 年月日: 2015-12-07
• [学会発表] 化学反応動力学によるDNA鎖切断過程の探索：電荷・振動エネルギー解析 (2015)
  • 著者名/発表者名: 菱沼直樹・菅野学・木野康志・秋山公男・河野裕彦
  • 学会等名: 第5回CSJ化学フェスタ2015
  • 発表場所: タワーホール船堀，東京
  • 年月日: 2015-10-13
• [学会発表] Strand Breaks in Model DNAs Induced by the Charge and Energy Transfer among Nucleotides (2015)
  • 著者名/発表者名: H. Kono, N. Hishinuma, and M. Kanno
  • 学会等名: 6th Japan-Czeckh-Slovakia International Symposium on Theoretical Chemistry
  • 発表場所: Smolenice Castle, Slovakia
  • 年月日: 2015-10-12
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] DNA strand break caused by charge and vibrational energy transfer between nucleotides: Reaction dynamics approach (2015)
  • 著者名/発表者名: N. Hishinuma, M. Kanno, Y. Kino, K. Akiyama, H. Kono
  • 学会等名: 第59回放射化学討論会
  • 発表場所: 東北大学，仙台
  • 年月日: 2015-09-25
• [学会発表] モデル二本鎖DNAにおける鎖切断過程の電荷・エネルギー移動解析 (2015)
  • 著者名/発表者名: 菱沼直樹，菅野学，木野康志，秋山 公男，河野 裕彦
  • 学会等名: 第9回分子科学討論会
  • 発表場所: 東京工業大学大岡山キャンパス，東京
  • 年月日: 2015-09-16
• [学会発表] An Atom Resolved View of Chemical Reactions: Application to Nanocarbons and Model DNAs (2015)
  • 著者名/発表者名: H. Kono
  • 学会等名: 第31回化学反応討論会
  • 発表場所: 北海道大学，札幌
  • 年月日: 2015-06-05
  • 国際学会 / 招待講演