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新規な規則性多孔体を基盤とする高性能酸化触媒の開発と高難度反応への挑戦

研究課題

研究課題/領域番号 15K14221
研究種目

挑戦的萌芽研究

配分区分基金
研究分野 触媒・資源化学プロセス
研究機関横浜国立大学

研究代表者

窪田 好浩  横浜国立大学, 大学院工学研究院, 教授 (30283279)

連携研究者 稲垣 怜史  横浜国立大学, 大学院工学研究院, 准教授 (90367037)
研究期間 (年度) 2015-04-01 – 2018-03-31
研究課題ステータス 完了 (2017年度)
配分額 *注記
3,900千円 (直接経費: 3,000千円、間接経費: 900千円)
2017年度: 1,040千円 (直接経費: 800千円、間接経費: 240千円)
2016年度: 1,300千円 (直接経費: 1,000千円、間接経費: 300千円)
2015年度: 1,560千円 (直接経費: 1,200千円、間接経費: 360千円)
キーワードゼオライト触媒 / チタノシリケート / 部分酸化 / ベンゼン / フェノール / トルエン / 芳香環 / ベンジル位 / MCM-68 / 酸化反応 / 四塩化チタン / 直接合成
研究成果の概要

ベンゼンからフェノールへの転換を,過酸化水素を酸化剤として試みた。独自開発したチタノシリケートTi-MCM-68と同じ骨格をもつTi-YNU-2は,フェノール酸化に対して高い触媒性能を発揮するものの,ベンゼンの酸化に対する高い選択性は発現しなかった。そこで,アニソール,トルエンの酸化を検討した。Ti-YNU-2とTi-MCM-68はいずれも,TS-1やTi-betaといった従来型のチタノシリケートに比べて相対的に非常に高い活性とパラ選択性を発現した。加えて,シクロヘキセンのアリル位ペルオキシ化を目立って促進する触媒は,トルエンの酸化においてベンジル位酸化を促進する新事実が明らかとなった。

報告書

(4件)
  • 2017 実績報告書   研究成果報告書 ( PDF )
  • 2016 実施状況報告書
  • 2015 実施状況報告書
  • 研究成果

    (30件)

すべて 2017 2016 2015 その他

すべて 雑誌論文 (4件) (うち査読あり 4件、 謝辞記載あり 3件) 学会発表 (17件) (うち国際学会 4件、 招待講演 2件) 図書 (1件) 備考 (3件) 産業財産権 (5件)

  • [雑誌論文] Preparation of MSE-type titanosilicate via crystallization of titanoaluminosilicate, and its catalytic use for selective oxidation of phenol using H2O22017

    • 著者名/発表者名
      Yuya Ikehara, Yuya Ohno, Satoshi Inagaki, Yoshihiro Kubota
    • 雑誌名

      Chemistry Letters

      巻: 46 号: 12 ページ: 1842-1845

    • DOI

      10.1246/cl.170832

    • NAID

      130006243193

    • 関連する報告書
      2017 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Direct hydrothermal synthesis of high-silica SSZ-39 zeolite with small particle size2016

    • 著者名/発表者名
      N. Nakazawa, S. Inagaki, Y. Kubota
    • 雑誌名

      Chemistry Letters

      巻: 45 号: 8 ページ: 919-921

    • DOI

      10.1246/cl.160370

    • NAID

      130005254524

    • 関連する報告書
      2016 実施状況報告書
    • 査読あり / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] Novel technique to synthesize AFX-type zeolite using a bulky and rigid diquaternary ammonium cation2016

    • 著者名/発表者名
      N. Nakazawa, S. Inagaki, Y. Kubota
    • 雑誌名

      Advanced Porous Materials

      巻: 4 号: 3 ページ: 219-229

    • DOI

      10.1166/apm.2016.1114

    • 関連する報告書
      2016 実施状況報告書
    • 査読あり / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] Enhancement of para-selectivity in the phenol oxidation with H2O2 over Ti-MCM-68 zeolite catalyst2016

    • 著者名/発表者名
      S. Inagaki, Y. Tsuboi, M. Sasaki, K. Mamiya, S. Park, Y. Kubota
    • 雑誌名

      Green Chemistry

      巻: 18 号: 3 ページ: 735-741

    • DOI

      10.1039/c5gc01237f

    • 関連する報告書
      2015 実施状況報告書
    • 査読あり / 謝辞記載あり
  • [学会発表] Hydrothermal synthesis and catalytic use of MCM-68 zeolite containing both Ti and Al atoms in the framework2017

    • 著者名/発表者名
      S. Inagaki, Y. Ohno, Y. Ikehara, Y. Kubota
    • 学会等名
      3rd Euro-Asia Zeolite Conference (EAZC)
    • 発表場所
      Bali, Indonesia
    • 年月日
      2017-01-22
    • 関連する報告書
      2016 実施状況報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Synthetic investigation of AFX-type zeolite by using bulky and rigid diquaternary ammonium compound as organic structure-directing agent2017

    • 著者名/発表者名
      N. Nakazawa, S. Inagaki, Y. Kubota
    • 学会等名
      3rd Euro-Asia Zeolite Conference (EAZC)
    • 発表場所
      Bali, Indonesia
    • 年月日
      2017-01-22
    • 関連する報告書
      2016 実施状況報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] MSE型チタノシリケートの調製法が酸化触媒性能の及ぼす影響2017

    • 著者名/発表者名
      池原悠哉,稲垣怜史,窪田好浩
    • 学会等名
      第33回ゼオライト研究発表会
    • 関連する報告書
      2017 実績報告書
  • [学会発表] MSE構造をもつチタノシリケートのミクロ孔内の局所的な親水場の評価2017

    • 著者名/発表者名
      稲垣怜史,金田みどり,武山芽生,遠藤 明,窪田好浩
    • 学会等名
      第31回日本吸着学会研究発表会
    • 関連する報告書
      2017 実績報告書
  • [学会発表] 異なる有機構造規定剤を用いて調製したMSE型チタノシリケートの酸化触媒性能2017

    • 著者名/発表者名
      池原悠哉,中澤直人,大野祐耶,稲垣怜史,窪田好浩
    • 学会等名
      第120回触媒討論会
    • 関連する報告書
      2017 実績報告書
  • [学会発表] Ti含有ゼオライトベータを用いた過酸化水素による酸化反応2017

    • 著者名/発表者名
      武山芽生,中川槙子,池原悠哉,稲垣怜史,窪田好浩
    • 学会等名
      第120回触媒討論会
    • 関連する報告書
      2017 実績報告書
  • [学会発表] Synthesis of High-Quality AFX-type Zeolite Using Bulky and Rigid Organic Structure-Directing Agents and Their Catalytic Applications2017

    • 著者名/発表者名
      Yoshihiro Kubota
    • 学会等名
      IUMRS-ICAM 2017
    • 関連する報告書
      2017 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] チタノシリケート触媒のTi活性点の状態の違いとオレフィンのエポキシ化/アリル位酸化選択性の相関2016

    • 著者名/発表者名
      中川槙子,田中秀俊,菊地あづさ,稲垣怜史,窪田好浩
    • 学会等名
      第32回ゼオライト研究発表会
    • 発表場所
      タワーホール船堀
    • 年月日
      2016-12-01
    • 関連する報告書
      2016 実施状況報告書
  • [学会発表] チタノシリケートの局所的な親疎水性の評価2016

    • 著者名/発表者名
      金田みどり,中川槙子,池原悠哉,遠藤明,稲垣怜史,窪田好浩
    • 学会等名
      第32回ゼオライト研究発表会
    • 発表場所
      タワーホール船堀
    • 年月日
      2016-12-01
    • 関連する報告書
      2016 実施状況報告書
  • [学会発表] MSEゼオライト骨格の気相TiCl4処理によるチタノシリケートの調製と酸化触媒特性2016

    • 著者名/発表者名
      池原悠哉,高野美育,大野祐耶,稲垣怜史,窪田好浩
    • 学会等名
      第32回ゼオライト研究発表会
    • 発表場所
      タワーホール船堀
    • 年月日
      2016-12-01
    • 関連する報告書
      2016 実施状況報告書
  • [学会発表] チタノシリケート触媒と過酸化水素を用いた環状オレフィンのアリル位ヒドロペルオキシ化2016

    • 著者名/発表者名
      中川槙子,田中秀俊,菊地あづさ,稲垣怜史,窪田好浩
    • 学会等名
      第118回触媒討論会
    • 発表場所
      岩手大学
    • 年月日
      2016-09-21
    • 関連する報告書
      2016 実施状況報告書
  • [学会発表] 紫外可視分光法によるチタノシリケートの局所的な親疎水性の評価2016

    • 著者名/発表者名
      金田みどり,中川槙子,大野祐耶,池原悠哉,遠藤 明,稲垣怜史,窪田好浩
    • 学会等名
      第118回触媒討論会
    • 発表場所
      岩手大学
    • 年月日
      2016-09-21
    • 関連する報告書
      2016 実施状況報告書
  • [学会発表] MSEゼオライト骨格の気相TiCl4処理によるチタノシリケートの調製と酸化触媒特性2016

    • 著者名/発表者名
      池原悠哉,高野美育,大野祐耶,稲垣怜史,窪田好浩
    • 学会等名
      第118回触媒討論会
    • 発表場所
      岩手大学
    • 年月日
      2016-09-21
    • 関連する報告書
      2016 実施状況報告書
  • [学会発表] Ti含有Al-MCM-68の水熱合成条件の検討2015

    • 著者名/発表者名
      大野祐耶,池原悠哉,稲垣怜史,窪田好浩
    • 学会等名
      第31回ゼオライト研究発表会
    • 発表場所
      鳥取
    • 年月日
      2015-11-26
    • 関連する報告書
      2015 実施状況報告書
  • [学会発表] Ti-YNU-2触媒の調製過程における骨格安定化手法の比較2015

    • 著者名/発表者名
      金田みどり・稲垣怜史・窪田好浩
    • 学会等名
      第116回触媒討論会
    • 発表場所
      津
    • 年月日
      2015-09-16
    • 関連する報告書
      2015 実施状況報告書
  • [学会発表] Na+-free条件下で水熱合成したTi-betaを触媒とするオレフィンの過酸化水素酸化2015

    • 著者名/発表者名
      中川槙子・稲垣怜史・窪田好浩
    • 学会等名
      第116回触媒討論会
    • 発表場所
      津
    • 年月日
      2015-09-16
    • 関連する報告書
      2015 実施状況報告書
  • [学会発表] Preparation of high-performance zeolite catalysts through the control of defect sites2015

    • 著者名/発表者名
      Y. Kubota
    • 学会等名
      ZMPC2015 - International Symposium on Zeolite and Microporous Crystals 2015
    • 発表場所
      札幌
    • 年月日
      2015-06-28
    • 関連する報告書
      2015 実施状況報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [図書] ナノ空間材料ハンドブック ―ナノ多孔性材料,ナノ層状物質等が切り開く新たな応用展開2016

    • 著者名/発表者名
      有賀克彦・徐強・木村辰雄・窪田好浩・山内悠輔
    • 総ページ数
      548
    • 出版者
      エヌ・ティー・エス
    • 関連する報告書
      2015 実施状況報告書
  • [備考] Paper | Kubota Lab.

    • URL

      http://www.kubota.ynu.ac.jp/paper.html

    • 関連する報告書
      2017 実績報告書 2015 実施状況報告書
  • [備考] Presentation | Kubota Lab.

    • URL

      http://www.kubota.ynu.ac.jp/presentation.html

    • 関連する報告書
      2017 実績報告書
  • [備考] Kubota Lab.

    • URL

      http://www.kubota.ynu.ac.jp/

    • 関連する報告書
      2016 実施状況報告書
  • [産業財産権] ゼオライト及びその製造方法並びに触媒2017

    • 発明者名
      窪田好浩、稲垣怜史、池原悠哉、武山芽生、山崎康夫
    • 権利者名
      窪田好浩、稲垣怜史、池原悠哉、武山芽生、山崎康夫
    • 産業財産権種類
      特許
    • 産業財産権番号
      2017-206339
    • 出願年月日
      2017
    • 関連する報告書
      2017 実績報告書
  • [産業財産権] チタノシリケートとその製造方法2017

    • 発明者名
      窪田好浩、稲垣怜史、大野祐耶、池原悠哉
    • 権利者名
      窪田好浩、稲垣怜史、大野祐耶、池原悠哉
    • 産業財産権種類
      特許
    • 産業財産権番号
      2017-059760
    • 出願年月日
      2017
    • 関連する報告書
      2017 実績報告書
  • [産業財産権] チタノシリケートとその製造方法2017

    • 発明者名
      窪田好浩,稲垣怜史,大野祐耶,池原悠哉
    • 権利者名
      窪田好浩,稲垣怜史,大野祐耶,池原悠哉
    • 産業財産権種類
      特許
    • 産業財産権番号
      2017-059760
    • 出願年月日
      2017-03-24
    • 関連する報告書
      2016 実施状況報告書
  • [産業財産権] ゼオライトとその製造方法2016

    • 発明者名
      窪田好浩,稲垣怜史,中澤直人
    • 権利者名
      窪田好浩,稲垣怜史,中澤直人
    • 産業財産権種類
      特許
    • 産業財産権番号
      2016-191110
    • 出願年月日
      2016-09-29
    • 関連する報告書
      2016 実施状況報告書
  • [産業財産権] チタノシリケートの製造方法2015

    • 発明者名
      窪田好浩,稲垣怜史,大野祐耶
    • 権利者名
      国立大学法人横浜国立大学
    • 産業財産権種類
      特許
    • 出願年月日
      2015-09-28
    • 関連する報告書
      2015 実施状況報告書

URL: 

公開日: 2015-04-16   更新日: 2019-03-29  

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