単分子反応遷移状態の精密時空間イメージング

• 研究課題/領域番号: 15KT0060
• 研究種目: 基盤研究(B)
• 配分区分: 基金
• 応募区分: 特設分野
• 研究分野: 遷移状態制御
• 研究機関: 東京工業大学
• 研究代表者: 大島 康裕 東京工業大学, 理学院, 教授 (60213708)
• 研究期間 (年度): 2015-07-10 – 2019-03-31
• 研究課題ステータス: 完了 (2018年度)
• 配分額: 18,070千円 (直接経費: 13,900千円、間接経費: 4,170千円); 2018年度: 3,120千円 (直接経費: 2,400千円、間接経費: 720千円); 2017年度: 4,030千円 (直接経費: 3,100千円、間接経費: 930千円); 2016年度: 5,720千円 (直接経費: 4,400千円、間接経費: 1,320千円); 2015年度: 5,200千円 (直接経費: 4,000千円、間接経費: 1,200千円)
• キーワード: コヒーレント制御 / 遷移状態 / 量子波束 / 固有状態 / イオンイメージング / 分子クラスター / 単分子反応 / チャープパルス / イメージング

研究成果の概要

化学反応は、遷移状態における原子の配置や運動によって決定付けられるため、遷移状態近傍における波動関数の形状を直接観測する意義は大きい。本研究課題は、振動や回転に対する波動関数・状態確率分布を実空間で可視化することを目指し、独自のコンセプトに基づいた２次元イオン画像観測装置を製作した。時間分解クーロン爆発イメージング法と組み合わせることにより、高い時間・空間分解能と高検出効率を両立させた観測を実現し、１方向にそろって回転する分子集団が示す量子論的挙動を初めて明らかにした。さらに、電子励起分子に対する回転固有状態の観測や、分子運動の実時間観測を活用した分子クラスターの分光学的研究へと展開した。

研究成果の学術的意義や社会的意義

本研究課題は、もっぱら理論計算の結果としてのみ表示されてきた波動関数や存在確率分布という存在を実際に測定された物理量として提示するものである。この結果は、科学に興味を持つ一般の方々に対してまでも躍動する分子の姿をvividに伝えるものであり、そのインパクトは物質科学全領域をカバーする。また、分子運動に関する波動関数の時空間発展を実験的に計測することにより、振動や回転のエネルギー準位を明らかにし、分子構造や相互作用ポテンシャルまでも特定する道を拓いたという点でも、大きな意義を有する。

研究成果

• [国際共同研究] オレゴン州立大学(米国)
• [国際共同研究] ワイツマン研究所(イスラエル)
• [国際共同研究] ワイツマン研究所(イスラエル)
• [雑誌論文] Sub-Doppler electronic spectrum of the benzene-D2 complex (2019)
  • 著者名/発表者名: Hayashi Masato、Ohshima Yasuhiro
  • 雑誌名: The Journal of Chemical Physics 巻: 150 号: 1 ページ: 014301-014301
  • DOI: 10.1063/1.5077028
  • 査読あり
• [雑誌論文] Visualizing rotational wave functions of electronically excited nitric oxide molecules by using an ion imaging technique (2017)
  • 著者名/発表者名: K. Mizuse, N. Chizuwa, D. Ikeda, T. Imajo, and Y. Ohshima
  • 雑誌名: Physical Chemistry Chemical Physics 巻: vol.20 号: 5 ページ: 3303-3309
  • DOI: 10.1039/c7cp06347d
  • 査読あり
• [雑誌論文] レーザーによる分子回転制御 (2017)
  • 著者名/発表者名: 大島 康裕
  • 雑誌名: 分光研究 巻: vol.66 ページ: 214-232
  • NAID: 40021452468
  • 査読あり
• [雑誌論文] 普及型3Dプリンターを用いた光学マウントの作成とその性能評価 (2017)
  • 著者名/発表者名: 水瀬賢太, 上野一樹, 大島康裕
  • 雑誌名: 分光研究 巻: vol.66 ページ: 54-57
  • 査読あり
• [雑誌論文] Electronic Spectra and Excited-State Dynamics of Acridine and Its Hydrated Clusters (2017)
  • 著者名/発表者名: Colin Harthcock, Jie Zhang, Wei Kong, Masaaki Mitsui, Yasuhiro Ohshima
  • 雑誌名: The Journal of Chemical Physics 巻: 146 号: 13 ページ: 134311-134311
  • DOI: 10.1063/1.4979631
  • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
• [雑誌論文] Spectroscopic study on deuterated benzenes. II. High-resolution laser spectroscopy and rotational structure in the S1 state (2015)
  • 著者名/発表者名: S. Kunishige, T. Katori, M. Baba, M. Hayashi, H. Hasegawa, and Y. Ohshima
  • 雑誌名: The Journal of Chemical Physics 巻: 143 号: 24 ページ: 244303-244303
  • DOI: 10.1063/1.4937950
  • NAID: 120005715316
  • 査読あり / 謝辞記載あり
• [雑誌論文] sotope-selective ionization utilizing field-free alignment of isotopologues with a train of femtosecond laser pulses (2015)
  • 著者名/発表者名: H. Akagi, T. Kasajima, T. Kumada, R. Itakura, A. Yokoyama, H. Hasegawa, and Y. Ohshima
  • 雑誌名: Physical Review A 巻: 91 号: 6 ページ: 063416-063416
  • DOI: 10.1103/physreva.91.063416
  • 査読あり / 謝辞記載あり
• [雑誌論文] Quantum unidirectional rotation directly imaged with molecules (2015)
  • 著者名/発表者名: K. Mizuse, K. Kitano, H. Hasegawa, and Y. Ohshima
  • 雑誌名: Science Advances 巻: 1 号: 6
  • DOI: 10.1126/sciadv.1400185
  • 査読あり / オープンアクセス / 謝辞記載あり
• [学会発表] アンモニア反転運動の実空間観測に向けて (2019)
  • 著者名/発表者名: 上野一樹, 水瀬賢太, 大島康裕
  • 学会等名: 第19回分子分光研究会
• [学会発表] 波束イメージングに基づく窒素2量体の広帯域・高分解能分光 (2018)
  • 著者名/発表者名: 水瀬 賢太 , 村井 友海, 佐藤 光, 石橋 玄規, 石川 春樹, 大島 康裕
  • 学会等名: 第12回 分子科学討論会
• [学会発表] Wave-packet imaging spectroscopy of the nitrogen dimer (2018)
  • 著者名/発表者名: Yasuhiro Ohshima
  • 学会等名: The 25th International Conference on High Resolution Molecular Spectroscopy (BILBAO2018)
  • 国際学会
• [学会発表] Visualizing angular distribution of photoexcited nitric oxide molecules (2018)
  • 著者名/発表者名: Dai Ikeda, Kenta Mizuse, Yasuhiro Ohshima
  • 学会等名: The 10th Asian Photochemistry Conference
  • 国際学会
• [学会発表] High-precision imaging of laser-induced molecular rotational wave packet dynamics (2018)
  • 著者名/発表者名: Kenta Mizuse, Yasuhiro Ohshima
  • 学会等名: The 10th Asian Photochemistry Conference
  • 国際学会
• [学会発表] Real-time observation of intermolecular vibrational dynamicsin benzene clusters (2018)
  • 著者名/発表者名: Tomomi Murai, Kenta Mizuse, Hirokazu Hasegawa, Yasuhiro Ohshima
  • 学会等名: WRHI International Workshop on Advanced Laser Spectroscopy for Soft Molecular Systems
  • 国際学会
• [学会発表] Visualization of rotational eigenstates and wave packets of nitric oxide (2018)
  • 著者名/発表者名: Dai Ikeda, Kenta Mizuse, Yasuhiro Ohshima
  • 学会等名: WRHI International Workshop on Advanced Laser Spectroscopy for Soft Molecular Systems
  • 国際学会
• [学会発表] ベンゼンクラスターにおける分子間振動ダイナミクスの時間領域観測 (2018)
  • 著者名/発表者名: 村井 友海, 水瀬 賢太, 長谷川 宗良, 大島 康裕
  • 学会等名: 第12回 分子科学討論会
• [学会発表] フェムト秒時間分解イメージング法を用いた窒素二量体における分子間振動ダイナミクスの研究 (2018)
  • 著者名/発表者名: 石橋 玄規, 水瀬 賢太, 大島 康裕
  • 学会等名: 第12回 分子科学討論会
• [学会発表] 一酸化窒素分子における回転固有状態および回転波束の可視化 (2018)
  • 著者名/発表者名: 池田 大, 水瀬 賢太, 大島 康裕
  • 学会等名: 第12回 分子科学討論会
• [学会発表] High-resolution rotational wave packet imaging and imaging-based spectroscopy of gas-phase molecular systems (2018)
  • 著者名/発表者名: Kenta Mizuse, Yasuhiro Ohshima
  • 学会等名: Stereodynamics2018
  • 国際学会
• [学会発表] Real-time ion imaging-based rotational/vibrational spectroscopy of nitrogen dimer (2018)
  • 著者名/発表者名: Kenta Mizuse, Hikaru Sato, Genki Ishibashi, Tomomi Murai, Haruki Ishikawa, and Yasuhiro Ohshima
  • 学会等名: The 2nd Asian Workshop on Molecular Spectroscopy
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] Taking a movie of rotating molecules (2018)
  • 著者名/発表者名: Yasuhiro Ohshima
  • 学会等名: Bimala Churn Law Memmorial Lecture
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] Spatiotemporal imaging of rotational/vibrational motion of molecules and clusters (2018)
  • 著者名/発表者名: Yasuhiro Ohshima
  • 学会等名: SDMC2018
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] 超高速分子ダイナミクスの光制御と高分解能実時間イメージング (2018)
  • 著者名/発表者名: 水瀬 賢太, 大島 康裕
  • 学会等名: 第10回 文部科学省「最先端の光の創成を目指したネットワーク研究拠点プログラム」シンポジウム
• [学会発表] 分子運動量子波束の生成・制御・観測 (2017)
  • 著者名/発表者名: 大島康裕
  • 学会等名: 第24回原子衝突セミナー
  • 発表場所: 日本大学、東京都千代田区
  • 年月日: 2017-03-27
  • 招待講演
• [学会発表] Time-domain study on the structure and dynamics of the nitrogen dimer using a newly developed imaging technique (2017)
  • 著者名/発表者名: K. Mizuse, H. Satoh, H. Ishikawa, and Y. Ohshima
  • 学会等名: 日本化学会 第97春季年会
  • 発表場所: 慶應義塾大学、横浜市港北区
  • 年月日: 2017-03-16
• [学会発表] High-resolution spatiotemporal imaging of molecular rotational wave packets (2017)
  • 著者名/発表者名: Y. Ohshima
  • 学会等名: FRISNO 14
  • 発表場所: Ein Gedi Hotel, Israel
  • 年月日: 2017-03-05
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] Creation and observation of coherently rotating/vibrating molecular ensembles (2017)
  • 著者名/発表者名: Yasuhiro Ohshima
  • 学会等名: WRHI International Workshop on Advanced Laser Spectroscopy for Soft Molecular Systems
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] Spatiotemporal imaging of rotational/vibrational motion of molecules and clusters (2017)
  • 著者名/発表者名: Yasuhiro Ohshima
  • 学会等名: International Symposium on "Diversity of Chemical Reaction Dynamics"
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] イオンイメージング実験をもとにした分子回転波束の再構築 (2017)
  • 著者名/発表者名: 上野 一樹, 水瀬 賢太, 大島 康裕
  • 学会等名: 第11回 分子科学討論会
• [学会発表] 電子励起一酸化窒素分子における回転固有状態イメージング (2017)
  • 著者名/発表者名: 池田 大, 水瀬 賢太, 大島 康裕
  • 学会等名: 第11回 分子科学討論会
• [学会発表] 新規振動回転イメージング分光法による窒素分子クラスターの構造とダイナミクスの研究 (2017)
  • 著者名/発表者名: 水瀬 賢太, 大島 康裕
  • 学会等名: 第７回光科学異分野横断萌芽研究会
• [学会発表] Study of intermolecular dynamics on the basis of optical control, spectroscopy, and direct imaging of molecular clusters (2017)
  • 著者名/発表者名: 水瀬 賢太, 大島 康裕
  • 学会等名: KAKENHI International Symposium on “Studying the Function of Soft Molecular Systems”
• [学会発表] 窒素二量体における回転・振動波束の実時間イメージング (2017)
  • 著者名/発表者名: 佐藤 光, 水瀬 賢太, 石川 春樹, 大島 康裕
  • 学会等名: 第17回分子分光研究会
• [学会発表] Imaging of rotational eigenstates of nitric oxide in the electronic excited state (2017)
  • 著者名/発表者名: Dai Ikeda, Kenta Mizuse, and Yasuhiro Ohshima
  • 学会等名: WRHI International Workshop on Advanced Laser Spectroscopy for Soft Molecular Systems
  • 国際学会
• [学会発表] Control of molecular rotational wave packet by double-pulse excitation (2017)
  • 著者名/発表者名: Shun Marusawa, Kenta Mizuse, and Yasuhiro Ohshima
  • 学会等名: WRHI International Workshop on Advanced Laser Spectroscopy for Soft Molecular Systems
  • 国際学会
• [学会発表] Real-time imaging of intermolecular vibration dynamics in nitrogen dimer (2017)
  • 著者名/発表者名: Genki Ishibashi, Kenta Mizuse, Hikaru Sato, Haruki Ishikawa, and Yasuhiro Ohshima
  • 学会等名: WRHI International Workshop on Advanced Laser Spectroscopy for Soft Molecular Systems
  • 国際学会
• [学会発表] 2波長レーザーイオン化を用いたベンゼンー水素クラスターにおける結合エネルギーの決定 (2017)
  • 著者名/発表者名: 林 岐, 星野 翔麻, 水瀬 賢太, 大島 康裕
  • 学会等名: 第11回 分子科学討論会
• [学会発表] ダブルパルス励起による回転量子波束の制御 (2017)
  • 著者名/発表者名: 丸澤 舜, 水瀬 賢太, 大島 康裕
  • 学会等名: 第11回 分子科学討論会
• [学会発表] 分子ダイナミクス観測に向けた新規光イオン・光電子空間断層イメージング装置の設計と開発 (2017)
  • 著者名/発表者名: 藤本 路夢, 水瀬 賢太, 大島 康裕
  • 学会等名: 第11回 分子科学討論会
• [学会発表] 窒素二量体における分子間振動ダイナミクスの実時間イメージング (2017)
  • 著者名/発表者名: 石橋 玄規, 水瀬 賢太, 佐藤 光, 石川 春樹, 大島 康裕
  • 学会等名: 第11回 分子科学討論会
• [学会発表] Development of photoion/photoelectron spatial sliced imaging apparatus for molecular dynamics studies (2017)
  • 著者名/発表者名: Romu Fujimoto, Kenta Mizuse, and Yasuhiro Ohshima
  • 学会等名: KAKENHI International Symposium on “Studying the Function of Soft Molecular Systems
  • 国際学会
• [学会発表] Imaging rotational wave functions of NO in the electronic excited state (2017)
  • 著者名/発表者名: Dai Ikeda, Kenta Mizuse, Koichi Tukiyama, and Yasuhiro Ohshima
  • 学会等名: 33rd Symposium on Chemical Kinetics and Dynamics
  • 国際学会
• [学会発表] Observation and reconstruction of rotational wave-packet of CO molecules from the J = 0 initial state (2017)
  • 著者名/発表者名: Kazuki Ueno, Kenta Mizuse, and Yasuhiro Ohshima
  • 学会等名: 33rd Symposium on Chemical Kinetics and Dynamics
  • 国際学会
• [学会発表] 高分解能イメージング法を用いた超高速分子ダイナミクスの研究 (2017)
  • 著者名/発表者名: 水瀬賢太、大島康裕
  • 学会等名: 第9回「最先端の光の創成を目指したネットワーク研究拠点プログラム」シンポジウム
  • 発表場所: 弘済会館、東京
• [学会発表] 気相分子のキラル選別 (2016)
  • 著者名/発表者名: 大島康裕
  • 学会等名: 豊田理研ワークショップ「キラル対象系の電磁応答」
  • 発表場所: トヨタ産業技術記念館、名古屋市
  • 年月日: 2016-11-18
  • 招待講演
• [学会発表] Creating and observing coherently rotating/vibrating molecular ensembles (2016)
  • 著者名/発表者名: Y. Ohshima
  • 学会等名: Indo-Japan Discussion Meeting on 'Frontiers in Molecular Spectroscopy: From Fundamentals to Applications on Material Science and Biology'
  • 発表場所: Indian Institute of Technology, Kanpur, India
  • 年月日: 2016-11-13
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] High-resolution ion imaging study of molecular dynamics: Application of newly developed space-slice technique (2016)
  • 著者名/発表者名: K. Mizuse and Y. Ohshima
  • 学会等名: Stereodynamics 2016
  • 発表場所: IAMS, Taipei, Taiwan
  • 年月日: 2016-11-06
  • 国際学会
• [学会発表] Rotational wave-packet reconstruction based on ion-imaging (2016)
  • 著者名/発表者名: K. Ueno, K. Mizuse, and Y. Ohshima
  • 学会等名: Stereodynamics 2016
  • 発表場所: IAMS, Taipei, Taiwan
  • 年月日: 2016-11-06
  • 国際学会
• [学会発表] 窒素分子二量体における振動回転コヒーレントダイナミクスの実時間イメージング (2016)
  • 著者名/発表者名: 水瀬賢太、大島康裕
  • 学会等名: 第10回 分子科学討論会
  • 発表場所: 神戸ファッションマート、神戸市
  • 年月日: 2016-09-12
• [学会発表] 高分解能断層画像観測装置を用いた分子回転量子波束ダイナミクスの実時間イメージング (2016)
  • 著者名/発表者名: 藤本路夢、水瀬賢太、佐藤光、石川春樹、大島康裕
  • 学会等名: 第10回 分子科学討論会
  • 発表場所: 神戸ファッションマート、神戸市
  • 年月日: 2016-09-12
• [学会発表] イオンイメージングを利用した分子回転量子波束再構築法の開発 (2016)
  • 著者名/発表者名: 上野一樹、水瀬賢太、大島康裕
  • 学会等名: 第10回 分子科学討論会
  • 発表場所: 神戸ファッションマート、神戸市
  • 年月日: 2016-09-12
• [学会発表] Creating and observing coherently rotating/vibrating molecular ensembles (2016)
  • 著者名/発表者名: Y. Ohshima
  • 学会等名: 24th International Conference on High Resolution Molecular Spectroscopy
  • 発表場所: University of Chemistry and Technology, Prague, Czech
  • 年月日: 2016-08-30
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] Time- and frequency-domain investigation of cluster geometry and intermolecular-mode dynamics (2016)
  • 著者名/発表者名: K. Mizuse, M. Hayashi, S. Miyake, H. Hasegawa, and Y. Ohshima
  • 学会等名: International Symposium:Recent Progress in Molecular Spectroscopy and Dynamics
  • 発表場所: Nishijin Plaza, Fukuoka, Japan
  • 年月日: 2016-07-07
  • 国際学会
• [学会発表] High-resolution spatiotemporal imaging of molecular rotational wave packets (2016)
  • 著者名/発表者名: K. Mizuse and Y. Ohshima
  • 学会等名: Computational Chemistry (CC) Symposium-The main symposium of ICCMSE
  • 発表場所: Metropolitan Hotel, Athens, Greece
  • 年月日: 2016-03-17
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] High-resolution UV laser spectroscopic study of vdW clusters containing benzene (2016)
  • 著者名/発表者名: Y. Ohshima
  • 学会等名: WRHI International Workshop on Advanced Laser Spectroscopy for Soft Molecular systems
  • 発表場所: Suzukake-Campus, Tokyo Tech, Yokohama, Japan
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] Frequency- and time-domain investigation on intermolecular vibrations of molecular clusters (2015)
  • 著者名/発表者名: Y. Ohshima
  • 学会等名: PACIFICHEM 2015
  • 発表場所: Waikiki Convention Center, Honolulu, Hawaii, USA
  • 年月日: 2015-12-15
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] Direct and detailed characterization of unidirectional molecular rotation using a newly developed ion imaging apparatus (2015)
  • 著者名/発表者名: K. Mizuse and Y. Ohshima
  • 学会等名: PACIFICHEM 2015
  • 発表場所: Waikiki Convention Center, Honolulu, Hawaii, USA
  • 年月日: 2015-12-15
  • 国際学会
• [学会発表] Coherent nonlinear optical manipulation of molecular vibration and rotation (2015)
  • 著者名/発表者名: Y. Ohshima
  • 学会等名: 5th Asian Spectroscopy Conference
  • 発表場所: Univ. Sydney, Sydney, Australia
  • 年月日: 2015-09-29
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] 気相イオンの極低温冷却法の開発と気相NMR分光法への応用 (2015)
  • 著者名/発表者名: 冨宅喜代一、大島康裕
  • 学会等名: 第９回 分子科学討論会
  • 発表場所: 東京工業大学、東京都目黒区
  • 年月日: 2015-09-16
• [学会発表] フェムト秒パルス列による分子整列を利用したN2同位体選択的イオン化 (2015)
  • 著者名/発表者名: 赤木浩、笠嶋辰也、熊田高之、板倉隆二、横山淳、長谷川宗良、大島康裕
  • 学会等名: 第９回 分子科学討論会
  • 発表場所: 東京工業大学、東京都目黒区
  • 年月日: 2015-09-16
• [学会発表] 分子回転波束ダイナミクスのマルチパルス制御と実時間イメージング (2015)
  • 著者名/発表者名: 藤本路夢、水瀬賢太、今城尚志、大島康裕
  • 学会等名: 第９回 分子科学討論会
  • 発表場所: 東京工業大学、東京都目黒区
  • 年月日: 2015-09-16
• [学会発表] Taking a movie of rotating free radicals (2015)
  • 著者名/発表者名: K. Mizuse and Y. Ohshima
  • 学会等名: The 33nd International symposium on free radicals
  • 発表場所: Olympic Valley, California, USA
  • 年月日: 2015-08-02
  • 国際学会
• [学会発表] Control and real-time imaging of molecular rotational wave-packet dynamics (2015)
  • 著者名/発表者名: K. Mizuse and Y. Ohshima
  • 学会等名: Symposium on Advanced Molecular Spectroscopy
  • 発表場所: Univ. Tokyo, Meguro-ku, Tokyo, Japan
  • 年月日: 2015-07-18
  • 国際学会
• [学会発表] Fourier-transform microwave spectroscopy of the Rg-NaCl (Rg = Ne, Ar, and Kr) complexes (2015)
  • 著者名/発表者名: A. Mizoguchi, Y. Ohshima, and Y. Endo
  • 学会等名: Symposium on Advanced Molecular Spectroscopy
  • 発表場所: Univ. Tokyo, Meguro-ku, Tokyo, Japan
  • 年月日: 2015-07-18
  • 国際学会
• [学会発表] High-resolution excitation spectra of benzene-containing van deer Waals complexes (2015)
  • 著者名/発表者名: M. Hayashi, S. Miyake, and Y. Ohshima
  • 学会等名: Symposium on Advanced Molecular Spectroscopy
  • 発表場所: Univ. Tokyo, Meguro-ku, Tokyo, Japan
  • 年月日: 2015-07-18
  • 国際学会
• [学会発表] Microwave and high-resolution laser spectroscopy of deuterated benzenes (2015)
  • 著者名/発表者名: S. Kunishige, M. Baba, Y. Ohshima, M. Nakajima, and Y. Endo
  • 学会等名: Symposium on Advanced Molecular Spectroscopy
  • 発表場所: Univ. Tokyo, Meguro-ku, Tokyo, Japan
  • 年月日: 2015-07-18
  • 国際学会
• [備考] 東京工業大学 理学院 化学系 大島グループ
  • URL: http://www.chemistry.titech.ac.jp/~ohshima/index.html
• [備考] Ohshima Group, Tokyo Institute of Technology
  • URL: http://www.chemistry.titech.ac.jp/~ohshima/index_e.html
• [備考] 東京工業大学 理学院 科学系 大島グループ
  • URL: http://www.chemistry.titech.ac.jp/~ohshima/index.html