| 研究課題/領域番号 |
15KT0144
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| 研究種目 |
基盤研究(C)
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| 配分区分 | 基金 |
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| 応募区分 | 特設分野 |
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| 研究分野 |
遷移状態制御
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| 研究機関 | 大阪大学 |
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研究代表者 |
小野田 晃 大阪大学, 工学研究科, 准教授 (60366424)
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| 研究協力者 |
林 高史 大阪大学, 大学院工学研究科, 教授 (20222226)
氷見山 幹基
立川 賢悟
青木 亜由美
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| 研究期間 (年度) |
2015-07-10 – 2019-03-31
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| 研究課題ステータス |
完了 (2018年度)
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| 配分額 *注記 |
4,810千円 (直接経費: 3,700千円、間接経費: 1,110千円)
2017年度: 1,430千円 (直接経費: 1,100千円、間接経費: 330千円)
2016年度: 1,300千円 (直接経費: 1,000千円、間接経費: 300千円)
2015年度: 2,080千円 (直接経費: 1,600千円、間接経費: 480千円)
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| キーワード | バイオハイブリッド触媒 / 人工金属酵素 / 鉄ヒドリド / 水素化 / 鉄バイオ触媒 / 水素化反応 |
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| 研究成果の概要 |
本研究は、光エネルギーを利用して水を水素源に生成したFeヒドリドを活性種にもつFeバイオ触媒を開発した。マレイミド部を導入したジチオラート架橋Fe 二核錯体を、強固なバレル構造をもつニトロバインディンの疎水空孔内に共有結合を介して連結し、Feバイオハイブリッド触媒を構築した。鉄二核錯体のジチオラート架橋配位子をアザジチオラートに変換し、第二配位圏にプロトンシャトルとなるアミノ酸残基を適切な位置にグルタミン酸やリジンなどの残基を導入することによって、水素発生の活性向上を達成した。
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| 研究成果の学術的意義や社会的意義 |
エネルギー・環境問題の克服が世界的に求められる中、環境負荷低減、資源的に豊富な元素の利用、光エネルギーの利用、を達成した上で、有用物質を高効率に変換する触媒開拓が必須である。オレフィン、イミン、カルボニルの水素化反応の均一系触媒が多数開発されているが、多くは貴金属錯体のため、資源的に豊富な金属への移行を目指す必要がある。本研究では、水を水素源、かつ光エネルギー利用し、Feヒドリドを活性種にもつFeバイオ触媒を開発した。第二配位圏にアザ部位、またプロトンシャトルとなるアミノ酸残基を適切な位置に導入することによって、水素発生の活性向上を達成しており、有機物の水素化反応への展開につながる成果である。
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