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酵素特異反応における遷移状態支配因子の量子化学解明法の開発と反応経路制御への応用

研究課題

研究課題/領域番号 15KT0146
研究種目

基盤研究(C)

配分区分基金
応募区分特設分野
研究分野 遷移状態制御
研究機関九州大学

研究代表者

折本 裕一  九州大学, グリーンアジア国際リーダー教育センター, 助教 (00398108)

研究期間 (年度) 2015-07-10 – 2019-03-31
研究課題ステータス 完了 (2018年度)
配分額 *注記
4,810千円 (直接経費: 3,700千円、間接経費: 1,110千円)
2017年度: 1,820千円 (直接経費: 1,400千円、間接経費: 420千円)
2016年度: 1,300千円 (直接経費: 1,000千円、間接経費: 300千円)
2015年度: 1,690千円 (直接経費: 1,300千円、間接経費: 390千円)
キーワード酵素触媒反応 / 遷移状態 / 軌道間相互作用 / 振動解析 / 反応経路解析 / 電子状態計算 / スルースペース/ボンド相互作用 / オーダーN Elongation法
研究成果の概要

酵素反応における「特異な遷移状態安定化」を軌道相互作用の観点から解明するための量子化学手法の構築を行った。軌道相互作用を定量評価できるスルースペース/ボンド(TS/TB)解析法を基盤として、遷移状態探索、振動解析、反応経路解析法と結合させた。さらに調整が必要だが、遷移状態構造・振動モード・反応経路への特定の相互作用の寄与を評価可能とした。巨大系への展開に向けO(N) Elongation法が生成する領域局在化分子軌道を基底としたTS/TB法を開発した。別途、メタロセンのモノマー選択性、セリンプロテアーゼのペプチド分解、リパーゼによるアルコール光学分割について遷移状態解析を行い知見を得た。

研究成果の学術的意義や社会的意義

電子相関効果を含めた相互作用解析法を基盤とした本手法は、遷移状態安定化や反応経路決定に重要な軌道相互作用を高確度に突き止める事ができる世界に類の無いアプローチである。超高精度O(N) ELG 法との結合は開発中であるが、完成すれば酵素等の生体分子の遷移状態解析法として世界をリードできる。身近なPC上で酵素反応解析が可能となれば病気の原因解明や創薬の高速化、難病等に対してミクロな視点から解決の突破口となる事も期待できる。酵素反応に限らず、有機・無機の機能性高分子、触媒、レアメタルフリー材料等の開発における反応制御・設計に貢献でき、基礎研究から医薬学、産業分野の最前線まで広く波及効果が期待できる。

報告書

(5件)
  • 2018 実績報告書   研究成果報告書 ( PDF )
  • 2017 実施状況報告書
  • 2016 実施状況報告書
  • 2015 実施状況報告書
  • 研究成果

    (26件)

すべて 2019 2018 2017 2016

すべて 雑誌論文 (7件) (うち査読あり 7件、 謝辞記載あり 3件) 学会発表 (18件) (うち国際学会 7件) 図書 (1件)

  • [雑誌論文] Extraction of One-Handed Helical Frontier Orbital in Even [n]Cumulenes by Breaking Mirror Images of Right- and Left-Handed Helical Orbitals: Theoretical Study2019

    • 著者名/発表者名
      Orimoto Yuuichi、Aoki Yuriko、Imamura Akira
    • 雑誌名

      The Journal of Physical Chemistry C

      巻: 印刷中 号: 17 ページ: 11134-11139

    • DOI

      10.1021/acs.jpcc.9b01829

    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] One-Handed Helical Orbitals in Conjugated Molecules2018

    • 著者名/発表者名
      Aoki Yuriko、Orimoto Yuuichi、Imamura Akira
    • 雑誌名

      ACS Central Science

      巻: 4 号: 6 ページ: 664-665

    • DOI

      10.1021/acscentsci.8b00228

    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Role of Pyridinium Groups and Iodide Ions in Photoelectrochromism in Viologen-Based Ion-Pair Charge-Transfer Complexes: Molecular Orbital Analysis2018

    • 著者名/発表者名
      Orimoto Yuuichi、Ishimoto Kosuke、Aoki Yuriko
    • 雑誌名

      The Journal of Physical Chemistry C

      巻: 122 号: 8 ページ: 4546-4556

    • DOI

      10.1021/acs.jpcc.7b10281

    • 関連する報告書
      2017 実施状況報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Importance of Through-Space Interaction of [2,2′]-Paracyclophane-oligo(p-phenylenevinylene) Molecular Wires for Photovoltaic Application and Effective Wire Design by Chemical Substitution2017

    • 著者名/発表者名
      Yuuichi Orimoto, Kohei Kato, and Yuriko Aoki
    • 雑誌名

      The Journal of Physical Chemistry C

      巻: 121 号: 33 ページ: 17703-17711

    • DOI

      10.1021/acs.jpcc.7b05730

    • 関連する報告書
      2017 実施状況報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Theoretical Study of Cu Intercalation Through a Defect in Zero-Layer Graphene on SiC Surface2017

    • 著者名/発表者名
      Yuuichi Orimoto, Kohei Otsuka, Kazuma Yagyu, Hiroshi Tochihara,Takayuki Suzuki, and Yuriko Aoki
    • 雑誌名

      The Journal of Physical Chemistry C

      巻: 121 号: 13 ページ: 7294-7302

    • DOI

      10.1021/acs.jpcc.7b00314

    • 関連する報告書
      2017 実施状況報告書
    • 査読あり / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] Computational study of Cu-containing artificial DNA: twist angle dependence of magnetism2016

    • 著者名/発表者名
      Yuuichi Orimoto and Yuriko Aoki
    • 雑誌名

      ChemistrySelect

      巻: 1 号: 17 ページ: 5521-5529

    • DOI

      10.1002/slct.201600940

    • 関連する報告書
      2016 実施状況報告書
    • 査読あり / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] Automated property optimization via ab initio O(N) elongation method: application to (hyper-)polarizability in DNA2016

    • 著者名/発表者名
      Yuuichi Orimoto and Yuriko Aoki
    • 雑誌名

      The Journal of Chemical Physics

      巻: 145 号: 2

    • DOI

      10.1063/1.4956456

    • 関連する報告書
      2016 実施状況報告書
    • 査読あり / 謝辞記載あり
  • [学会発表] High throughput molecular design/exploration for DNA bulge/mismatch recognition: computational approach by elongation method2018

    • 著者名/発表者名
      Yuuichi Orimoto, Anna Pomogaeva, Ayaka Yano, Kazuhiko Nakatani, Yuriko Aoki
    • 学会等名
      The 45th International Symposium on Nucleic Acids Chemistry (ISNAC2018), Kyoto(JAPAN)
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Ab initio MO study of propylene polymerization by zirconocene/borate catalyst2018

    • 著者名/発表者名
      Yuuichi Orimoto, Satoru Shirane, and Yuriko Aoki
    • 学会等名
      16-th V.A. Fock Meeting on Theoretical, Quantum and Computational Chemistry, Sochi(Russia)
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Development of efficient elongation method toward locally perturbed aperiodic nano/bio systems2018

    • 著者名/発表者名
      Yuriko Aoki, Anna Pomogaeva, Yuuichi Orimoto
    • 学会等名
      7th JCS SYMPOSIUM, PRAGUE (Czech Republic)
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] メタロセン触媒の高イソ選択的オレフィン重合反応の量子化学的機構解明 -遷移状態構造における歪と緩和-2018

    • 著者名/発表者名
      折本裕一、白根聡、青木百合子
    • 学会等名
      シンポジウム「化学反応経路探索のニューフロンティア2018」、福岡
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
  • [学会発表] ナノリボン末端修飾による構造転移に関する量子化学的研究 -有機太陽電池ワイヤー設計に向けて-2018

    • 著者名/発表者名
      青木百合子、折本裕一
    • 学会等名
      シンポジウム「化学反応経路探索のニューフロンティア2018」、福岡
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
  • [学会発表] 高精度かつ効率的ナノチューブ表面反応の電子状態解析法2018

    • 著者名/発表者名
      Pomogaeva Anna,折本 裕一,青木 百合子
    • 学会等名
      第12回分子科学討論会、福岡
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
  • [学会発表] リパーゼのエナンチオ選択性の発現に関する量子化学的反応機構解析2018

    • 著者名/発表者名
      汐見 彩花,折本 裕一,青木 百合子
    • 学会等名
      第12回分子科学討論会、福岡
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
  • [学会発表] 多階層Elongation構造最適化法によるDNAバルジ/ミスマッチ認識分子の効率探索と理論設計2018

    • 著者名/発表者名
      折本 裕一,Pomogaeva Anna, 矢野 綾香,中谷 和彦,青木 百合子
    • 学会等名
      第12回分子科学討論会、福岡
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
  • [学会発表] 光学スイッチ設計に向けたビオロゲン含有ポリマーのフォトエレクトロクロミズムに関する量子化学的研究2018

    • 著者名/発表者名
      石本 晃佑,折本 裕一,青木 百合子
    • 学会等名
      第12回分子科学討論会、福岡
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
  • [学会発表] Mechanism of highly selective olefin polymerization by metallocene catalyst: computational approach2018

    • 著者名/発表者名
      Yuuichi Orimoto, Satoru Shirane and Yuriko Aoki
    • 学会等名
      IRCCS-JST CREST Joint Symposium, Fukuoka
    • 関連する報告書
      2017 実施状況報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Elongation method for efficient quantum chemistry calculations toward functional designs of bio/nano materials2018

    • 著者名/発表者名
      Yuriko Aoki, Wataru Mizukami, Ikuko Okawa, Yuuichi Orimoto
    • 学会等名
      第一回 九州大学女性研究者ダイバーシティーシンポジウム、福岡
    • 関連する報告書
      2017 実施状況報告書
  • [学会発表] Selectivity of olefin polymerization with metallocene catalyst and the effects of producted polymers on its mechanism2017

    • 著者名/発表者名
      Satoru Shirane, Yuuichi Orimoto and Yuriko Aoki
    • 学会等名
      The 19th Cross Straits Symposium on Energy and Environmental Science and Technology (CSS-EEST19), Fukuoka
    • 関連する報告書
      2017 実施状況報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Computational design of DNAs: property control via elongation method2017

    • 著者名/発表者名
      Yuuichi Orimoto and Yuriko Aoki
    • 学会等名
      The 44th International Symposium on Nucleic Acids Chemistry (ISNAC2017), Tokyo
    • 関連する報告書
      2017 実施状況報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] 生体分子の反応機構解明と機能設計を目指した量子化学的手法開発とその応用2017

    • 著者名/発表者名
      折本 裕一、汐見 彩花、青木 百合子
    • 学会等名
      第11回分子科学討論会、仙台
    • 関連する報告書
      2017 実施状況報告書
  • [学会発表] Elongation法による生体高分子の効率的構造最適化および反応解析法2017

    • 著者名/発表者名
      青木 百合子、水上 渉、伊藤 正浩、折本 裕一
    • 学会等名
      第11回分子科学討論会、仙台
    • 関連する報告書
      2017 実施状況報告書
  • [学会発表] メタロセン触媒重合の構造制御機構の解明と超効率的計算手法によるポリマー特性の解析2017

    • 著者名/発表者名
      白根 聡、折本 裕一、青木 百合子
    • 学会等名
      第11回分子科学討論会、仙台
    • 関連する報告書
      2017 実施状況報告書
  • [学会発表] Theoretical approach to the property and reaction design of DNA/proteins by through-space/bond interaction analysis and elongation method2016

    • 著者名/発表者名
      Yuuichi Orimoto and Yuriko Aoki
    • 学会等名
      The 43th International Symposium on Nucleic Acids Chemistry (ISNAC2016)
    • 発表場所
      Kumamoto(JAPAN)、熊本大学 工学部百周年記念館
    • 関連する報告書
      2016 実施状況報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] 酵素反応機構解明のための軌道相互作用解析法の開発と応用2016

    • 著者名/発表者名
      折本 裕一、青木 百合子
    • 学会等名
      第10回分子科学討論会
    • 発表場所
      神戸、神戸ファッションマート
    • 関連する報告書
      2016 実施状況報告書
  • [図書] “Quantum chemical approach for organic ferromagnetic material design”, SPRINGER BRIEFS IN MOLECULAR SCIENCE, ELECTRICAL AND MAGNETIC PROPERTIES OF ATOMS, MOLECULES, AND CLUSTERS2017

    • 著者名/発表者名
      Yuriko Aoki, Yuuichi Orimoto and Akira Imamura
    • 総ページ数
      138
    • 出版者
      Springer International Publishing
    • ISBN
      9783319498270
    • 関連する報告書
      2017 実施状況報告書

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公開日: 2015-07-14   更新日: 2020-03-30  

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