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表面超高速過程の量子ダイナミクスとその制御

研究課題

研究課題/領域番号 16072206
研究種目

特定領域研究

配分区分補助金
審査区分 理工系
研究機関東京大学

研究代表者

山下 晃一  東京大学, 大学院・工学系研究科, 教授 (40175659)

研究分担者 浅井 美博  産業技術総合研究所, 計算科学研究部門, グループ長 (20192461)
中村 恒夫  東京大学, 大学院・工学系研究科, 助教 (30345095)
研究期間 (年度) 2004 – 2006
研究課題ステータス 完了 (2006年度)
配分額 *注記
26,200千円 (直接経費: 26,200千円)
2006年度: 7,400千円 (直接経費: 7,400千円)
2005年度: 11,300千円 (直接経費: 11,300千円)
2004年度: 7,500千円 (直接経費: 7,500千円)
キーワード光誘起表面超高速過程 / 量子ダイナミクス / 表面吸着分子 / 分子コンダクタンス / 非平衡グリーン関数法 / 分子エレクトロニクス / 量子化学計算 / 光誘起脱離反応確率 / 密度汎関数法
研究概要

光誘起表面超高速過程の量子ダイナミクス:金属および半導体表面で光励起された電子の吸着分子への電子移動は非局所的状態から吸着分子への局在化過程であるため、量子力学的開放系を取り扱わなければならない。そこで密度汎関数法(DFT)を基礎とした時間非依存のNEGF法による電子移動と反応確率のフォトンエネルギー依存性を第一原理的に求める手法を開発した。(1)金属については一電子近似が良い近似である、(2)金属部分の光応答によるキャリア生成とトンネル過程は分離できると仮定し、光脱離の反応確率を定式化した。具体的にAg(110)表面からの酸素分子の光誘起脱離過程について応用し、反応確率がフォトンに依存性するという実験結果を再現することに成功した。単量体での同様な計算との比較から光活性種は二量体であることが確認された。
表面超高速過程としての表面吸着分子のコンダクタンス:単一分子電気伝導の詳細な電子輸送・移動機構についての知見を得るためには、単純なモデル計算ではなく、表面の寄与を正しく含んだ現実的なコンタクト領域に対する電子輸送過程での第一原理計算が必要である。そこでNEGF法とハートレー・フォック法との組み合わせによる非経験的かつセルフ・コンシステントな方法論を開発した。また密度汎関数法と組み合わせ、(1)埋め込みポテンシャルの導入による散乱領域のサイズダウン、(2)分子軌道を基底としたグリーン関数の摂動展開によるSCF計算、(3)分子軌道基底の、不活性軌道、活性軌道、空軌道への分割、等によりグリーン関数行列の大幅なサイズダウンとSCF計算の高速化を実現し、大規模な分子系への応用を可能とした。

報告書

(4件)
  • 2006 実績報告書   研究成果報告書概要
  • 2005 実績報告書
  • 2004 実績報告書
  • 研究成果

    (27件)

すべて 2007 2006 2005 2004

すべて 雑誌論文 (23件) (うち査読あり 3件) 学会発表 (4件)

  • [雑誌論文] A theoretical study of molecular conduction : I. Perturbation expansions of the Green's functions2006

    • 著者名/発表者名
      Shimazaki, K. Yamashita
    • 雑誌名

      Int. J. Quant. Chem. 106

      ページ: 803-813

    • 説明
      「研究成果報告書概要(和文)」より
    • 関連する報告書
      2006 実績報告書 2006 研究成果報告書概要
    • 査読あり
  • [雑誌論文] A theoretical study of molecular conduction : III. An NEGF-based HF approach2006

    • 著者名/発表者名
      T. Shimazaki, Y. Xue, M. A. Ratner, K. Yamashita
    • 雑誌名

      J. Chem. Phys. 124

      ページ: 114708-114708

    • 説明
      「研究成果報告書概要(和文)」より
    • 関連する報告書
      2006 研究成果報告書概要
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Nanostructure of silver metal produced photochemically in TiO2 films and the mechanism of the resulting photochromic behavior2006

    • 著者名/発表者名
      K. L. Kelly, K. Yamashita
    • 雑誌名

      J. Phys. Chem. B 110

      ページ: 7743-7749

    • 説明
      「研究成果報告書概要(和文)」より
    • 関連する報告書
      2006 研究成果報告書概要
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Theoretical study of the photodesorption mechanism of Nitric Oxide on a Ag(111) surface : A nonequilibrium Green's function approach to hot-electron tunneling2006

    • 著者名/発表者名
      H. Nakamura, K. Yamashita
    • 雑誌名

      J. Chem. Phys 125

      ページ: 84708-84708

    • 説明
      「研究成果報告書概要(欧文)」より
    • 関連する報告書
      2006 研究成果報告書概要
  • [雑誌論文] Ultrafast vibrationally-induced dephasing of electronic excitations in PbSe quantum dots2006

    • 著者名/発表者名
      H. Kamisaka, S. V. Kilina, K. Yamashita, O. V. Prezhdo
    • 雑誌名

      Nano Lett. 6

      ページ: 2295-2300

    • 説明
      「研究成果報告書概要(欧文)」より
    • 関連する報告書
      2006 研究成果報告書概要
  • [雑誌論文] Efficient molecular orbital approach to the self-consistent calculation of molecular junctions2006

    • 著者名/発表者名
      H. Nakamura, K. Yamashita
    • 雑誌名

      J. Chem. Phys. 125

      ページ: 194106-194106

    • 説明
      「研究成果報告書概要(欧文)」より
    • 関連する報告書
      2006 研究成果報告書概要
  • [雑誌論文] A theoretical study of molecular conduction : III. An NEGF-based HF approach2006

    • 著者名/発表者名
      T.Shimazaki, Y.Xue, M.A.Ratner, K.Yamashita
    • 雑誌名

      J. Chem. Phys. 124

      ページ: 114708-114708

    • 関連する報告書
      2006 実績報告書
  • [雑誌論文] Nanostructure of silver metal produced photochemically in TiO2 films and the mechanism of the resulting photochromic behavior2006

    • 著者名/発表者名
      K.L.Kelly, K.Yamashita
    • 雑誌名

      J. Phys. Chem. B 110

      ページ: 7743-7749

    • 関連する報告書
      2006 実績報告書
  • [雑誌論文] Theoretical study of the photodesorption mechanism of Nitric Oxide on a Ag(111) surface : A nonequilibrium Green's function approach to hot-electron tunneling2006

    • 著者名/発表者名
      H.Nakamura, K.Yamashita
    • 雑誌名

      J. Chem. Phys 125

      ページ: 84708-84708

    • 関連する報告書
      2006 実績報告書
  • [雑誌論文] Ultrafast vibrationally-induced dephasing of electronic excitations in PbSe quantum dots2006

    • 著者名/発表者名
      H.Kamisaka, S.V.Kilina, K.Yamashita, O.V.Prezhdo
    • 雑誌名

      Nano Lett. 6

      ページ: 2295-2300

    • 関連する報告書
      2006 実績報告書
  • [雑誌論文] Efficient molecular orbital approach to the self-consistent calculation of molecular junctions2006

    • 著者名/発表者名
      H.Nakamura, K.Yamashita
    • 雑誌名

      J. Chem. Phys. 125

      ページ: 194106-194106

    • 関連する報告書
      2006 実績報告書
  • [雑誌論文] Flux -Flux Cross-Correlation Function Approch to Quantum Rate Constant2005

    • 著者名/発表者名
      T.Taniike, K.Yamashita
    • 雑誌名

      J.Theo.Comp.Chem 4

      ページ: 1-15

    • 関連する報告書
      2005 実績報告書
  • [雑誌論文] A Theoretical Study on the Rate Constant of the Hole Transfer in DNA2005

    • 著者名/発表者名
      T.Shimazaki, Y.Asai, K.Yamashito
    • 雑誌名

      J.Phys.Chem 109

      ページ: 1295-1295

    • 関連する報告書
      2005 実績報告書
  • [雑誌論文] Electron tunneling of photochemical reactions on metal surfaces : NEGF-DFT approach to photon energy dependence of reaction probability2005

    • 著者名/発表者名
      H.Nakamura, K.Yamashita
    • 雑誌名

      J.Phys.Chem 122

      ページ: 194705-194705

    • 関連する報告書
      2005 実績報告書
  • [雑誌論文] Ab intio Study on Optimal Control of Ammonia Molecular Vibrational Wavepackets :Towards Molecular Quantum Computing2005

    • 著者名/発表者名
      S.Suzuki, K.Mishima, K.Yamashita
    • 雑誌名

      Chem.Phys.Lett 410

      ページ: 358-364

    • 関連する報告書
      2005 実績報告書
  • [雑誌論文] A Theoretical study of molecular conauction : 11 A HF approach to transmission probability2005

    • 著者名/発表者名
      T.shimazak, H.Maruyama, Y.Asai, K.Yamashita
    • 雑誌名

      J.Chem.Phys. 123

      ページ: 16411-16411

    • 関連する報告書
      2005 実績報告書
  • [雑誌論文] Theoretical study of molecular conauction : 1.Effective Green's function based on perturbation theory2005

    • 著者名/発表者名
      T.Shimazaki, K.Yamashita
    • 雑誌名

      Int.J.Quantum.Chem 106

      ページ: 803-813

    • 関連する報告書
      2005 実績報告書
  • [雑誌論文] A Theoretical Study on the Rate Constant of the Hole Transfer in DNA2005

    • 著者名/発表者名
      T.Shimazaki, Y.Asai, K.Yamashita
    • 雑誌名

      J.Phys.Chem. 109

      ページ: 1295-1295

    • 関連する報告書
      2004 実績報告書
  • [雑誌論文] Flux-Flux Cross-Correlation Function Approach to Quantum Rate Constants2005

    • 著者名/発表者名
      T.Taniike, K.Yamashita
    • 雑誌名

      J.Theo.Comp.Chem. (印刷中)

    • 関連する報告書
      2004 実績報告書
  • [雑誌論文] Electron tunneling of photochemical reactions on metal surfaces : NEGF-DFT approach to photon energy dependence of reaction probability2005

    • 著者名/発表者名
      H.Nakamura, K.Yamashita
    • 雑誌名

      J.Chem.Phys. (印刷中)

    • 関連する報告書
      2004 実績報告書
  • [雑誌論文] A Hybrid Quantum/Classical Correlation Function Approach to Surface Diffusions2004

    • 著者名/発表者名
      T.Taniike, K.Yamashita
    • 雑誌名

      Chem.Phys. 304

      ページ: 159-168

    • 関連する報告書
      2004 実績報告書
  • [雑誌論文] Ab initio Study on the Spin-Forbidden Reaction HNO(^1A')+H_2->NH(^3Σ)+H_2O2004

    • 著者名/発表者名
      M.Yamamoto, Y.Maruyama, K.Yamashita, M.Sadakata
    • 雑誌名

      THEOCHEM 674

      ページ: 55-59

    • 関連する報告書
      2004 実績報告書
  • [雑誌論文] A Theoretical Study of Vibrational Relaxation of NO Absorbed on a Pt(111) Surface : Multi-dimensional and Multi-phonon Study2004

    • 著者名/発表者名
      A.Abe, K.Yamashita
    • 雑誌名

      Chem.Phys.Lett. 393

      ページ: 331-337

    • 関連する報告書
      2004 実績報告書
  • [学会発表] Efficient ab initio Method for Electron Transport and Nonadiabatic Interactions in Molecular Junction/Interfaces2007

    • 著者名/発表者名
      H. Nakamura, K. Yamashita
    • 学会等名
      Nano and Giga Challenges in Electronics and Photonics
    • 発表場所
      Phoenix, USA
    • 説明
      「研究成果報告書概要(和文)」より
    • 関連する報告書
      2006 研究成果報告書概要
  • [学会発表] Efficient initio Method for Electron Transport and Nonadiabatic Interactions in Molecular Junction/Interfaces2007

    • 著者名/発表者名
      Hisao Nakamura, Koichi Yamashita
    • 学会等名
      Nano and Giga Challenges in ab Electronics and Photonics
    • 発表場所
      Phoenix, USA
    • 説明
      「研究成果報告書概要(欧文)」より
    • 関連する報告書
      2006 研究成果報告書概要
  • [学会発表] Theoretical Study of the Hydrogen Atom on a W Surface2006

    • 著者名/発表者名
      Akihiro Nojima, Koichi Yamashita
    • 学会等名
      Stereodynamics
    • 発表場所
      Arcachon, France
    • 説明
      「研究成果報告書概要(欧文)」より
    • 関連する報告書
      2006 研究成果報告書概要
  • [学会発表] The Surface Stress and Excited States of the Water-adsorbed TiO_2 Surface2006

    • 著者名/発表者名
      Hideyuki Kamisaka, Koichi Yamashita
    • 学会等名
      SPIE2006
    • 発表場所
      San Diego, USA
    • 説明
      「研究成果報告書概要(欧文)」より
    • 関連する報告書
      2006 研究成果報告書概要

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公開日: 2004-04-01   更新日: 2018-03-28  

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