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金属錯体ナノ空間に閉じ込めた金クラスターの触媒作用

研究課題

研究課題/領域番号 16074218
研究種目

特定領域研究

配分区分補助金
審査区分 理工系
研究機関首都大学東京 (2005-2007)
独立行政法人産業技術総合研究所 (2004)

研究代表者

春田 正毅  首都大学東京, 都市環境科学研究科, 教授 (10357824)

研究分担者 武井 孝  首都大学東京, 都市環境科学研究科, 准教授 (00197253)
石田 玉青  首都大学東京, 都市環境科学研究科, 助教 (90444942)
坪田 年  独立行政法人産業技術総合研究所, 環境化学技術研究部門, グループ長 (20357536)
伊達 正和  独立行政法人産業技術総合研究所, 環境化学技術研究部門, 研究員 (80288555)
秋田 知樹  独立行政法人産業技術総合研究所, ユビキタスエネルギー研究部門, 研究員 (80356344)
前田 泰  独立行政法人産業技術総合研究所, 環境化学技術研究部門, 研究員 (30357983)
藤谷 忠博  独立行政法人産業技術総合研究所, 環境化学技術研究部門, グループ長 (50190054)
研究期間 (年度) 2004 – 2007
研究課題ステータス 完了 (2007年度)
配分額 *注記
14,400千円 (直接経費: 14,400千円)
2007年度: 3,800千円 (直接経費: 3,800千円)
2006年度: 3,800千円 (直接経費: 3,800千円)
2005年度: 3,800千円 (直接経費: 3,800千円)
2004年度: 3,000千円 (直接経費: 3,000千円)
キーワード環境・化学プロセス / ナノ材料 / 環境材料 / 環境・科学プロセス / 金クラスター / 金ナノ粒子 / 高分子微粒子 / 析出還元法 / 触媒 / グルコースの酸素酸化 / 過酸化水素分解 / 金 / クースター / ナノ粒子 / 触媒化学 / 表面科学 / 電子顕微鏡
研究概要

金はバルクの状態では不活性であると考えられてきたが、平均粒子径が10nm以下になると優れた触媒活性を発現することが知られている。特に、直径が2nmを切ったクラスターになると量子サイズ効果により劇的な物性変化が起こることから、ナノ空間を利用して金をクラスター寸法で分散・固定化することができれば、新たな触媒の開発に繋がると期待される。本研究では、金属錯体や孔径が異なる5種類の多孔性配位高分子を対象に金をクラスター状にして分散・固定化することを試みた。昇華性の有機金錯体であるジメチルAu(III)アセチルアセトナートと粉末担体とを固相で粉砕混合した後、120℃で水素還元することにより、平均粒子径2nm前後の金クラスターを担持することに成功した。これは既製の高分子材料に金のナノ粒子やクラスターを担持する方法として、原料費は効果ではあるが、簡便性、粒子径制御の容易さの点から非常に有用であり、今後徐々に世界に普及していくと想定される。得られた金クラスター触媒を気相での一酸化炭素、水素の酸化について調べたところ、金が非常に小さいにもかかわらず、高分子が耐えられる150℃まででは全く触媒活性を示さなかった。このことは、気相酸化では、酸素分子を低温で活性化するために卑金属酸化物を担体として用いることが必須とする我々の仮説を支持する結果である。一方、グルコースや芳香族アルコールの液相酸素酸化では、高分子担体の種類に依存して、触媒活性を発現する。特に、アルカリを加えない単純系での液相酸化では、卑金属酸化物や炭素材料を担体として用いた場合より優れた生成物選択性を示すので、将来の発展が期待される。

報告書

(5件)
  • 2007 実績報告書   研究成果報告書概要
  • 2006 実績報告書
  • 2005 実績報告書
  • 2004 実績報告書
  • 研究成果

    (32件)

すべて 2007 2006 2005 2004

すべて 雑誌論文 (23件) (うち査読あり 4件) 学会発表 (5件) 図書 (2件) 産業財産権 (2件)

  • [雑誌論文] 金ナノ粒子触媒における最近の進歩2007

    • 著者名/発表者名
      奥田一平, 川原潤, 春田正毅
    • 雑誌名

      まてりあ 46

      ページ: 265-271

    • NAID

      130004352996

    • 説明
      「研究成果報告書概要(和文)」より
    • 関連する報告書
      2007 研究成果報告書概要
  • [雑誌論文] 金ナノ粒子触媒が環境を変えるか2007

    • 著者名/発表者名
      齊藤末歩, 春田正毅
    • 雑誌名

      クリーンテクノロジー 9月号

      ページ: 58-61

    • 説明
      「研究成果報告書概要(和文)」より
    • 関連する報告書
      2007 研究成果報告書概要
  • [雑誌論文] New Generation of Gold Catalysts : Nanoporous Foams and Tubes-Is Unsupported Gold Catalytically Active?2007

    • 著者名/発表者名
      Masatake Haruta
    • 雑誌名

      ChemPhysChem 8

      ページ: 1911-1913

    • 説明
      「研究成果報告書概要(和文)」より
    • 関連する報告書
      2007 研究成果報告書概要
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Gold Catalysts : Towards Sustainable Chemistry2007

    • 著者名/発表者名
      Tamao Ishida, Masatake Haruta
    • 雑誌名

      Angew. Chem. Int. Ed. 46

      ページ: 7154-7156

    • 説明
      「研究成果報告書概要(和文)」より
    • 関連する報告書
      2007 研究成果報告書概要
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Advances in Nano-Particulate Gold Catalysts2007

    • 著者名/発表者名
      Ippei Okuda, Jun Kawahara, Masatake Haruta
    • 雑誌名

      Materla Japan 46(4)

      ページ: 265-271

    • NAID

      130004352996

    • 説明
      「研究成果報告書概要(欧文)」より
    • 関連する報告書
      2007 研究成果報告書概要
  • [雑誌論文] Can Nano-Particulate Gold Catalysts Improve the environment?2007

    • 著者名/発表者名
      Miho Saito, Masatake Haruta
    • 雑誌名

      Clean Technology, 2007. 9

      ページ: 58-61

    • 説明
      「研究成果報告書概要(欧文)」より
    • 関連する報告書
      2007 研究成果報告書概要
  • [雑誌論文] 金ナノ粒子触媒における最近の進歩2007

    • 著者名/発表者名
      奥田一平
    • 雑誌名

      まてりあ 46

      ページ: 265-271

    • 関連する報告書
      2007 実績報告書
  • [雑誌論文] 金ナノ粒子触媒が環境衛生を変えるか2007

    • 著者名/発表者名
      齊藤 未歩
    • 雑誌名

      クリーンテクノロジー 9月号

      ページ: 58-61

    • 関連する報告書
      2007 実績報告書
  • [雑誌論文] New Generation of Gold Catalysts: Nanoporous Foams and Tubess-Is Unsupported Gold Catalytically Active?2007

    • 著者名/発表者名
      M. Haruta
    • 雑誌名

      Chem Phys Chem 8

      ページ: 1-4

    • 関連する報告書
      2007 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Gold Catalysts:Towards Sustainable Chemistry2007

    • 著者名/発表者名
      T. Ishida
    • 雑誌名

      Angew. Chem. Int. Ed. 46

      ページ: 2-5

    • 関連する報告書
      2007 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Metal Nanoclusters2007

    • 著者名/発表者名
      M. Haruta
    • 雑誌名

      Catalysis and Materials Science:The Issue of Size Control Edited by B. Corain, G. Schumid and N. Toshima:Chapter09:Relevance of Metal Nanoclusters Size Control in Gold(0) Catalytic Chemistry, Macmillan India Limited

      ページ: 183-199

    • 関連する報告書
      2007 実績報告書
  • [雑誌論文] Analytical TEM Observation of Au Nano-particles on Cerium Oxide2006

    • 著者名/発表者名
      T.Akita, M.Okumura, K.Tanaka, M.Kohyama, M.Haruta
    • 雑誌名

      Catal. Today 117

      ページ: 62-68

    • 関連する報告書
      2006 実績報告書
  • [雑誌論文] Special Issue of Catalysis Today Devoted to 5th WCOC2006

    • 著者名/発表者名
      M.Misono, M.Imanari, M.Haruta, S.Fukuzumi, T.Tatsumi, W.Ueda
    • 雑誌名

      Catal.Today 117

      ページ: 1-2

    • 関連する報告書
      2006 実績報告書
  • [雑誌論文] Gas-Phase Radical Generation by Ti Oxide Clusters Supported on Silica : Application to the Direct Epoxidation of Propylene to Propylene Oxide Using Molecular Oxagen as an Oxidant2006

    • 著者名/発表者名
      N.Mimura, S.Tsubota, K.Murata, K.Bando, J.J.Bravo-Suarez, M.Haruta, T.S.Oyama
    • 雑誌名

      Catal.Lett 110

      ページ: 47-51

    • 関連する報告書
      2006 実績報告書
  • [雑誌論文] Direct Propylene Epoxidation over Modified Ag/CaCO_3 Catalysts2006

    • 著者名/発表者名
      J.Lu, J.J.Bravo-Suarez, M.Haruta, T.S.Oyama
    • 雑誌名

      Appl.Catal.A. : General 302

      ページ: 283-295

    • 関連する報告書
      2006 実績報告書
  • [雑誌論文] Trimethylamine as a Gas-Phase Promoter : Highly Efficient Epoxidation of Propylene over Supported Gold Catalysts2006

    • 著者名/発表者名
      B.Chowdhury, J.J.Bravo-Suarez, M.Date, S.Tsubota, M.Haruta
    • 雑誌名

      Angew.Chem.Int.Ed. 45

      ページ: 412-415

    • 関連する報告書
      2006 実績報告書
  • [雑誌論文] Trimethylamine as a Gas-Phase Promoter : Highly Efficient Epoxidation of Propylene over Supported Gold Catalysts2006

    • 著者名/発表者名
      B.Chowdhury
    • 雑誌名

      Angew.Chem.Inte.Ed. 45

      ページ: 412-415

    • 関連する報告書
      2005 実績報告書
  • [雑誌論文] Simulation of Pathways for CO Oxidation over Au Nano-clusters by Paired Interacting Orbitals(PIO) Analysis2005

    • 著者名/発表者名
      A.Shiga
    • 雑誌名

      Appl.Catal.A : General 291

      ページ: 6-12

    • 関連する報告書
      2005 実績報告書
  • [雑誌論文] The Interaction of Neutral and Charged Au Clusters with O_2, CO and, H_22005

    • 著者名/発表者名
      M.Okumura
    • 雑誌名

      Appl.Catal.A : General 291

      ページ: 37-44

    • 関連する報告書
      2005 実績報告書
  • [雑誌論文] Electronic Structures of Au Supported on TiO_22005

    • 著者名/発表者名
      K.Okazaki
    • 雑誌名

      Appl.Catal.A : General 291

      ページ: 45-54

    • 関連する報告書
      2005 実績報告書
  • [雑誌論文] Low-temperature Activity of Au/CeO_2 for Water Gas Shift Reaction and Characterization by ADF-STEM, Temperature-programmed Reaction and Pulse Reaction2005

    • 著者名/発表者名
      H.Sakurai
    • 雑誌名

      Appl.Catal.A : General 291

      ページ: 179-187

    • 関連する報告書
      2005 実績報告書
  • [雑誌論文] A Golden Age of Catalysis : A Perspective2005

    • 著者名/発表者名
      G.J.Hutchings
    • 雑誌名

      Appl.Catal.A : General 291

      ページ: 6-12

    • 関連する報告書
      2005 実績報告書
  • [雑誌論文] Gold Rush2005

    • 著者名/発表者名
      M.Haruta
    • 雑誌名

      Nature 437

      ページ: 1098-1099

    • 関連する報告書
      2005 実績報告書
  • [学会発表] Active sites in the Catalysis by Gold2007

    • 著者名/発表者名
      M. Haruta
    • 学会等名
      25th Taiwanese Catalysis and Reaction Engineersng Conference
    • 発表場所
      台湾 大同大学
    • 年月日
      2007-07-06
    • 関連する報告書
      2007 実績報告書
  • [学会発表] Size and Support Effect in the Catalysis by Gold2007

    • 著者名/発表者名
      Masatake Haruta
    • 学会等名
      16th International Symposium on the Reactivity of Solids
    • 発表場所
      Minneapolis, USA
    • 年月日
      2007-06-04
    • 説明
      「研究成果報告書概要(和文)」より
    • 関連する報告書
      2007 研究成果報告書概要
  • [学会発表] Size and Support Effect in the Catalysis by Gold Nanoparticles2007

    • 著者名/発表者名
      M. Haruta
    • 学会等名
      16th International Symposium on the Reactivity of Solidity
    • 発表場所
      米国 ミネアポリス
    • 年月日
      2007-06-04
    • 関連する報告書
      2007 実績報告書
  • [学会発表] Active Sites in Hetrogeneous Catalysis by Gold2007

    • 著者名/発表者名
      M. Haruta
    • 学会等名
      日中酸化シンポジウム
    • 発表場所
      中国 アモイ
    • 年月日
      2007-04-24
    • 関連する報告書
      2007 実績報告書
  • [学会発表] Size and Support Effect in the Catalysis by Gold2007

    • 著者名/発表者名
      Masatake Haruta
    • 学会等名
      16th International Symposium on the Reactivity of Solids, 4th
    • 発表場所
      Minneapolis
    • 説明
      「研究成果報告書概要(欧文)」より
    • 関連する報告書
      2007 研究成果報告書概要
  • [図書] Chapter 14 : Propene Epoxidation by Dioxygen and Dyhydrogen in "Nanoparticles and Catalysis" ed. by D. Astruc2007

    • 著者名/発表者名
      Jun Kawahara, Masatake Haruta
    • 総ページ数
      640
    • 出版者
      Wiley-VCH
    • 説明
      「研究成果報告書概要(和文)」より
    • 関連する報告書
      2007 研究成果報告書概要
  • [図書] Nanoparticles and Catalysis Edited by D. Astruc: Chapter 14: Au NP-catalysed Propene Epoxidation by Dioxygen and Dihydrogen2007

    • 著者名/発表者名
      J. Kawahara
    • 出版者
      Wiley-VCH
    • 関連する報告書
      2007 実績報告書
  • [産業財産権] 表面に金超微粒子を付着させた高分子材料およびその製造法2006

    • 発明者名
      春田 正毅, 皆川 歩, 木下 直久
    • 権利者名
      首都大学東京
    • 産業財産権番号
      2006-018721
    • 出願年月日
      2006-01-27
    • 関連する報告書
      2005 実績報告書
  • [産業財産権] 含酸素有機化合物の製造方法2004

    • 発明者名
      B.Chowrhury, 坪田 年, 春田 正毅, 伊達 正和
    • 権利者名
      産業技術総合研究所
    • 公開番号
      2006-022076
    • 出願年月日
      2004
    • 関連する報告書
      2006 実績報告書

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公開日: 2004-04-01   更新日: 2018-03-28  

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