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他元素ドープ・可視光応答性の金属酸化物の表面光反応機構解明と光触媒活性の向上

研究課題

研究課題/領域番号 16350114
研究種目

基盤研究(B)

配分区分補助金
応募区分一般
研究分野 無機工業材料
研究機関大阪大学

研究代表者

中戸 義禮  大阪大学, 大学院・基礎工学研究科, 教授 (70029502)

研究分担者 今西 哲士  大阪大学, 大学院・基礎工学研究科, 助教授 (60304036)
研究期間 (年度) 2004 – 2005
研究課題ステータス 完了 (2005年度)
配分額 *注記
16,100千円 (直接経費: 16,100千円)
2005年度: 3,000千円 (直接経費: 3,000千円)
2004年度: 13,100千円 (直接経費: 13,100千円)
キーワード太陽エネルギー / 光触媒 / 金属酸化物 / ナノ粒子 / フォトルミネッセンス / 反応機構 / 酸素発生 / 表面構造制御 / 表面分光法
研究概要

本研究では、TiO_2や類似の金属酸化物からなる光触媒について、太陽光水分解および有害有機物質の光分解の高効率化を目的として、表面光反応の機構の解明ならびに新規の高活性金属酸化物の開拓の面から研究を行った。まず、n-TiO_2(ルチル)単結晶(100)および(110)面について、HFエッチングと550℃アニールの方法により原子レベルで平坦な表面を作製することに成功し、これを用いて、フラットバンド電位(U_<FB>)や水の光酸化反応の前駆体(surface-trapped hole, s.t.h.)から発するフォトルミネッセンス(PL)に顕著な面差が現れることを世界で初めて明らかにした。また原子レベルで平坦化したTiO_2表面上で水の光分解反応を進行させると、(100)、(110)面のどちらにおいても、表面構造に原子レベルの乱れが生じ、これに伴ってPL強度が減少し、しかもこの減少が照射光強度を高くするほど速くなることを明らかにした。これらの結果はすべて、我々がこれまでに提案してきた「TiO_2上の水の光酸化反応は表面捕捉正孔(Lewis acid)に対する水(Lewis base)の求核的攻撃」によって開始されるという新しい機構によって合理的に説明され、この機構を強く支持した。この成功を踏まえて、NドープTiO_2やTaONなどの可視光応答性の含窒素金属酸化物上での水の光酸化の機構を調べ、これらの反応もTiO_2と同じ機構で進むことを明らかにした。さらに、可視光応答性の新規の金属酸化物光触媒の開拓についても研究を進め、BiMVO_6(M=Zn_2,Cu_2, or Ti)で表される複合金属酸化物が従来から高活性といわれているBiVO_4などより高い活性を示すことを見出した。

報告書

(3件)
  • 2005 実績報告書   研究成果報告書概要
  • 2004 実績報告書
  • 研究成果

    (27件)

すべて 2006 2005 2004 その他

すべて 雑誌論文 (24件) 産業財産権 (3件)

  • [雑誌論文] A Novel Visible-Light Responsive Photocatalyst, BiZn_2VO_6, for Efficient Oxygen Photoevolution from Aqueous Particulate Suspensions2006

    • 著者名/発表者名
      H.M.Liu, et al.
    • 雑誌名

      Electrochem.Solid-State Lett. 9・5

    • 説明
      「研究成果報告書概要(和文)」より
    • 関連する報告書
      2005 研究成果報告書概要
  • [雑誌論文] A Visible-Light Responsive Photocatalyst, BiZn_2VO_6, for Efficient Oxygen Photoevolution from Aqueous Particulate Suspensions2006

    • 著者名/発表者名
      H.M.Liu, R.Nakamura, Y.Nakato
    • 雑誌名

      Electrochem.Solid-State Lett. 9(5)

    • 説明
      「研究成果報告書概要(欧文)」より
    • 関連する報告書
      2005 研究成果報告書概要
  • [雑誌論文] Crystal-Face Dependences of Surface Band Edges and Hole Reactivity, Revealed by Preparation of Atomically-smooth and Stable (110) and (100) n-TiO_2 (Rutile) Surfaces,2005

    • 著者名/発表者名
      Ryuhei Nakamura, et al.
    • 雑誌名

      J.Phys.Chem.B 109・5

      ページ: 1648-1651

    • 説明
      「研究成果報告書概要(和文)」より
    • 関連する報告書
      2005 研究成果報告書概要
  • [雑誌論文] Oxygen Photoevolution on a Tantalum Oxynitride Photocatalyst under Visible-light Irradiation : How Does Water Photooxidation Proceed on a Metal Oxynitride Surface?2005

    • 著者名/発表者名
      R.Nakamura, et al.
    • 雑誌名

      J.Phys.Chem.B 109

      ページ: 8920-8927

    • 説明
      「研究成果報告書概要(和文)」より
    • 関連する報告書
      2005 実績報告書 2005 研究成果報告書概要
  • [雑誌論文] Promoted Photooxidation Reactivity of Particulate BiVO_4 Photocatalyst Prepared by a Photoassisted Sol-gel Method2005

    • 著者名/発表者名
      H.M.Liu, et al.
    • 雑誌名

      J.Electrochem.Soc. 152(11)

    • 説明
      「研究成果報告書概要(和文)」より
    • 関連する報告書
      2005 研究成果報告書概要
  • [雑誌論文] Molecular Mechanisms of Photo-induced Oxygen Evolution, PL Emission, and Surface Roughening at Atomically Smooth (110) and (100) n-TiO_2 (Rutile) Surfaces in Aqueous Acidic Solutions2005

    • 著者名/発表者名
      R.Nakamura, et al.
    • 雑誌名

      J.Am.Chem.Soc. 127

      ページ: 12975-12983

    • 説明
      「研究成果報告書概要(和文)」より
    • 関連する報告書
      2005 実績報告書 2005 研究成果報告書概要
  • [雑誌論文] Bismuth Copper Vanadate BiCu_2VO_6 as a Novel Photocatalyst for Efficient Visible-Light-Driven Oxygen Evolution,2005

    • 著者名/発表者名
      H.M.Liu, et al.
    • 雑誌名

      Chem.Phys.Chem. 6

      ページ: 2499-2502

    • 説明
      「研究成果報告書概要(和文)」より
    • 関連する報告書
      2005 研究成果報告書概要
  • [雑誌論文] Crystal-Face Dependences of Surface Band Edges and Hole Reactivity, Revealed by Preparation of Essentially Atomically-smooth and Stable(110) and (100) n-TiO_2 (Rutile) Surfaces2005

    • 著者名/発表者名
      R.Nakamura, N.Ohashi, A.Imanishi, T.Osawa, Y.Matsumoto, H.Koinuma, Y.Nakato
    • 雑誌名

      J.Phys.Chem.B 109

      ページ: 1648-1651

    • 説明
      「研究成果報告書概要(欧文)」より
    • 関連する報告書
      2005 研究成果報告書概要
  • [雑誌論文] Oxynitride Photocatalyst on a Tantalum Oxynitride Photocatalyst under Visible-light Irradiation : How Does Water Photooxidation Proceed on a Metal-Oxynitride Surface?2005

    • 著者名/発表者名
      R.Nakamura, T.Tanaka, Y.Nakato
    • 雑誌名

      J.Phys.Chem.B 109

      ページ: 8920-8927

    • 説明
      「研究成果報告書概要(欧文)」より
    • 関連する報告書
      2005 研究成果報告書概要
  • [雑誌論文] Promoted Photooxidation Reactivity of Particulate BiVO_4 Photocatalyst Prepared by a Photoassisted Sol-gel Method2005

    • 著者名/発表者名
      R.Nakamura, T.Tanaka, Y.Nakato, H.M.Liu, R.Nakamura, Y.Nakato
    • 雑誌名

      J.Electrochem.Soc. 152(11)

    • 説明
      「研究成果報告書概要(欧文)」より
    • 関連する報告書
      2005 研究成果報告書概要
  • [雑誌論文] Molecular Mechanisms of Photo-induced Oxygen Evolution, PL Emission, and Surface Roughening at Atomically Smooth(110) and (100) n-TiO_2(Rutile) Surfaces in Aqueous Acidic Solutions2005

    • 著者名/発表者名
      R.Nakamura, T.Okamura, N.Ohashi, A.Imanishi, Y.Nakato
    • 雑誌名

      J.Am.Chem.Soc. 127

      ページ: 12975-12983

    • 説明
      「研究成果報告書概要(欧文)」より
    • 関連する報告書
      2005 研究成果報告書概要
  • [雑誌論文] Bismuth Copper Vanadate BiCu_2VO_6 as a Novel Photocatalyst for Efficient Visible-Light-Driven Oxygen Evolution2005

    • 著者名/発表者名
      H.M.Liu, R.Nakamura, Y.Nakato
    • 雑誌名

      Chem.Phys.Chem. 6

      ページ: 2499-2502

    • 説明
      「研究成果報告書概要(欧文)」より
    • 関連する報告書
      2005 研究成果報告書概要
  • [雑誌論文] Crystal-Face Dependences of Surface Band Edges and Hole Reactivity, Revealed by Preparation of Essentially Atomically-smooth and Stable (110) and (100) n-TiO_2 (Rutile) Surfaces2005

    • 著者名/発表者名
      R.Nakamura, et al.
    • 雑誌名

      J.Phys.Chem.B 109

      ページ: 1648-1651

    • 関連する報告書
      2005 実績報告書
  • [雑誌論文] Promoted Photoxidation Reactivity of Particulate BiVO_4 Photocatalyst Prepared by a Photoassisted Sol-gel Method2005

    • 著者名/発表者名
      H.M.Liu, et al.
    • 雑誌名

      J.Electrochem.Soc. 152(11)

    • 関連する報告書
      2005 実績報告書
  • [雑誌論文] Bismuth Copper Vanadate BiCu_2Vo_6 as a Novel Photocatalyst for Efficient Visible-Light-Driven Oxygen Evolution,2005

    • 著者名/発表者名
      H.M.Liu, et al.
    • 雑誌名

      Chem.Phys.Chem. 6

      ページ: 2499-2502

    • 関連する報告書
      2005 実績報告書
  • [雑誌論文] Crystal-Face Dependences of Surface Band Edges and Hole Reactivity, Revealed by Preparation of Atomically-smooth and Stable(110) and (100) n-TiO_2 (Rutile) Surfaces.2005

    • 著者名/発表者名
      Ryuhei Nakamura, et al.
    • 雑誌名

      J.Phys.Chem.B 109・5

      ページ: 1648-1651

    • 関連する報告書
      2004 実績報告書
  • [雑誌論文] Primary Intermediates of Oxygen Photoevolution Reaction on TiO_2 (Rutile) Particles, Revealed by in Situ FTIR Absorption and Photoluminescence Measurements2004

    • 著者名/発表者名
      Ryuhei Nakamura, et al.
    • 雑誌名

      J.Am.Chem.Soc. 126

      ページ: 1290-1298

    • 説明
      「研究成果報告書概要(和文)」より
    • 関連する報告書
      2005 研究成果報告書概要
  • [雑誌論文] A Nano-Modified Si/TiO_2 Composite Electrode for Efficient Solar Water Splitting2004

    • 著者名/発表者名
      S.Takabayashi, et al.
    • 雑誌名

      J.Photochem.Photobiol.A : Chemistry 166・1-3

      ページ: 107-113

    • 説明
      「研究成果報告書概要(和文)」より
    • 関連する報告書
      2005 研究成果報告書概要
  • [雑誌論文] Mechanism for Visible Light Responses in Anodic Photocurrents at N-doped TiO_2 Film Electrodes2004

    • 著者名/発表者名
      Ryuhei Nakamura, et al.
    • 雑誌名

      J.Phys.Chem.B 108・30

      ページ: 10617-10620

    • 説明
      「研究成果報告書概要(和文)」より
    • 関連する報告書
      2005 研究成果報告書概要 2004 実績報告書
  • [雑誌論文] Primary Intermediates of Oxygen Photoevolution Reaction on TiO_2(Rutile) Particles, Revealed by In Situ FTIR Absorption and Photoluminescene Measurements2004

    • 著者名/発表者名
      R.Nakamura, Y.Nakato
    • 雑誌名

      J.Am.Chem.Soc. 126

      ページ: 1290-1298

    • 説明
      「研究成果報告書概要(欧文)」より
    • 関連する報告書
      2005 研究成果報告書概要
  • [雑誌論文] A Nano-Modified Si/TiO_2 Composite Electrode for Efficient Solar Water Splitting2004

    • 著者名/発表者名
      S.Takabayashi, R.Nakamura, Y.Nakato
    • 雑誌名

      J.Photochem.Photobiol.A : Chemistry 166(1-3)

      ページ: 107-113

    • 説明
      「研究成果報告書概要(欧文)」より
    • 関連する報告書
      2005 研究成果報告書概要
  • [雑誌論文] Mechanism for Visible Light Responses in Anodic Photocurrents at N-doped TiO_2 Film Electrodes2004

    • 著者名/発表者名
      R.Nakamura, T.Tanaka, Y.Nakato
    • 雑誌名

      J.Phys.Chem.B 108

      ページ: 10617-10620

    • 説明
      「研究成果報告書概要(欧文)」より
    • 関連する報告書
      2005 研究成果報告書概要
  • [雑誌論文] A Novel Visible-Light Responsive Photocatalyst, BiZn_2VO_6,for Efficient Oxygen Photoevolution from Aqueous Particulate Suspensions

    • 著者名/発表者名
      H.M.Liu, et al.
    • 雑誌名

      Electrochem.Solid-State Lett. (in press)

    • 関連する報告書
      2005 実績報告書
  • [雑誌論文] Oxygen Photoevolution on a Tantalum Oxynitride Photocatalyst under Visible-Light Irradiation : How Does Water Photooxidation Proceed on a Metal Oxynitride Surface?

    • 著者名/発表者名
      Ryuhei Nakamura, et al.
    • 雑誌名

      J.Phys.Chem.B (In press)

    • 関連する報告書
      2004 実績報告書
  • [産業財産権] 高い反応効率を有する光触媒2005

    • 発明者名
      中戸義禮他
    • 権利者名
      中戸義禮他
    • 出願年月日
      2005-03-01
    • 説明
      「研究成果報告書概要(和文)」より
    • 関連する報告書
      2005 研究成果報告書概要
  • [産業財産権] 可視光応答性を有する複合金属酸化物光触媒2005

    • 発明者名
      中戸義禮他
    • 権利者名
      中戸義禮他
    • 出願年月日
      2005-12-15
    • 説明
      「研究成果報告書概要(和文)」より
    • 関連する報告書
      2005 研究成果報告書概要
  • [産業財産権] 可視光応答性を有する複合金属酸化物光触媒2004

    • 発明者名
      中戸義禮他
    • 権利者名
      中戸義禮他
    • 産業財産権番号
      2004-359355
    • 出願年月日
      2004-12-13
    • 説明
      「研究成果報告書概要(和文)」より
    • 関連する報告書
      2005 研究成果報告書概要

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公開日: 2004-04-01   更新日: 2016-04-21  

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