| 研究課題/領域番号 |
16360389
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| 研究種目 |
基盤研究(B)
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| 配分区分 | 補助金 |
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| 応募区分 | 一般 |
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| 研究分野 |
反応工学・プロセスシステム
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| 研究機関 | 東北大学 |
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研究代表者 |
猪股 宏 東北大学, 大学院・工学研究科, 教授 (10168479)
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| 研究分担者 |
SMITH Richard Lee Jr. (RICHARD Lee Smith Jr.) 東北大学, 大学院・工学研究科, 教授 (60261583)
渡邉 賢 東北大学, 大学院・工学研究科, 助手 (40312607)
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| 研究期間 (年度) |
2004 – 2005
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| 研究課題ステータス |
完了 (2005年度)
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| 配分額 *注記 |
13,800千円 (直接経費: 13,800千円)
2005年度: 4,400千円 (直接経費: 4,400千円)
2004年度: 9,400千円 (直接経費: 9,400千円)
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| キーワード | 二酸化炭素 / DMC / 熱駆動溶媒循環 / ループリアクター / 吸着 / ジルコニア |
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| 研究概要 |
炭酸ジメチル(DMC)はポリマー原料や燃料改質剤として用いられる高付加価値化合物である。その製造法として,我々は超臨界CO_2中でメタノールとCO_2を直接反応させてDMCを合成する試みを行い、これまでジルコニア触媒が不均一触媒として有効で環境に付加を与えないグリーン合成ができることを確認したものの、微量の水が収率を大きく低下させることを確認した。つまり、収率増大のためには系内から水を除去しなければならず、装置内に脱水部を付与させる必要がある。
そこで、本研究では以前に開発した熱駆動溶媒循環システムを本DMC合成反応に応用することにより,不均一触媒反応によりDMC合成を行いつつ、副生する水を除去する機構を熱駆動循環内に設置したループリアクターを開発し、メタノールとCO_2を原料とするDMCの高効率生産プロセスの開発を目的とした。
まず装置内に反応部と水の吸着部を設け、そこに温度差を付与することで自然対流を生じさせ、反応流体を循環させる熱駆動循環型ループ式反応装置の設計および製作を行い、基礎データとして,水+メタノール系においてモレキュラーシーブを吸着材とした場合の水の分離性能について検討した。その結果,150〜160℃の反応条件を加熱部として室温〜60℃程度を冷却部・吸着部とすることで,ほぼ生成する水が吸着分離できた。反応条件選定のために、4成分系(二酸化炭素-メタノール-DMC-水)相平衡推算のプログラムの構築を行い、操作条件を決定した。決定した条件(反応圧力:15MPa、脱水部:25℃、反応部:170℃)において熱駆動ループ式反応装置を用い、DMC合成実験を行った。その結果、従来は1%程度であったDMC収率が最大15%程度まで増大した。触媒量および脱水量依存性に関する検討に加え、反応モデルによる詳細な解析を行ったところ、本装置によるDMC合成では装置内の流体の循環流量がDMC収率に極めて大きな影響を与えていることが判明した。したがって、装置形状を変化させることによりDMC収率を大幅に向上できる可能性が示唆された。
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