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カーボンナノチューブの合成メカニズムと吸着特性に対する触媒機能の解明

研究課題

研究課題/領域番号 16360397
研究種目

基盤研究(B)

配分区分補助金
応募区分一般
研究分野 触媒・資源化学プロセス
研究機関筑波大学

研究代表者

中村 潤児  筑波大学, 大学院数理物質科学研究科, 教授 (40227905)

研究分担者 木島 正志  筑波大学, 大学院数理物質科学研究科, 助教授 (70177822)
松石 清人  筑波大学, 大学院数理物質科学研究科, 助教授 (10202318)
鈴木 修吾  筑波大学, 大学院数理物質科学研究科, 助教授 (90241794)
研究期間 (年度) 2004 – 2006
研究課題ステータス 完了 (2006年度)
配分額 *注記
13,600千円 (直接経費: 13,600千円)
2006年度: 3,400千円 (直接経費: 3,400千円)
2005年度: 3,400千円 (直接経費: 3,400千円)
2004年度: 6,800千円 (直接経費: 6,800千円)
キーワードカーボンナノチューブ / 水素吸蔵 / 燃料電池 / 表面化学 / 走査トンネル顕微鏡 / 電極触媒 / グラファイト / 触媒化学
研究概要

第一に、カーボンナノチューブ(CNT)を燃料電池電極触媒の担体に用いることによって白金使用量を1/3まで低減することに成功した。白金代替触媒としてMo_2CをCNTに担持してアノード電極触媒が機能することを確認した。CNTに担持したRu-Pt/CNT電極触媒は100ppm COを含んでも純粋な水素と同程度の電極電流が流れ、著しい耐CO被毒性を持つことを見出した。このようにCNT担体の優位性が示された。第二に、CNTによる水素吸蔵では、常圧でCNTに4.3wt%もの大量の水素を吸蔵させることに成功した。触媒を用いて分子状水素を原子状へと解離させ、その解離状水素を予め形成させたCNTの欠陥部位に貯蔵するという方式に特長がある。またCNTが球状(約5〜8mm)に凝集することを偶然見出した。そこでCNTビーズ内に氷(THFハイドレート)微粒子を形成させ、さらにその氷微粒子内部に水素分子を貯蔵させることに成功した。吸蔵量は0.6wt%程度である。第三に、CNT合成における触媒機能の研究を行った。Ni、Co、Feなどはメタンの解離の役割をして、メタンを炭素まで分解する。触媒表面に生成した炭素はさらに触媒粒子内部へと拡散し、炭素固溶量が飽和に達すると触媒表面に析出し始めグラフェンネットワークを形成しCNTが生成する。これらの速度バランスが触媒活性として観測されることがわかった。CoやNiが触媒微粒子の表面で、Moカーバイドがバルク内に分布するというeggshell型の触媒構造を新しく提案した。第四に、表面科学的研究を行った。グラファイト表面ではPt微粒子は扁平な構造であることがわかり、界面に強い相互作用が働くことがわかった。一方、グラファイトの欠陥部位やカーボンブラックなどの表面では触媒微粒子は球形に近くなり、sp^3性炭素の表面と触媒微粒子の相互作用は小さいとみなされた。

報告書

(4件)
  • 2006 実績報告書   研究成果報告書概要
  • 2005 実績報告書
  • 2004 実績報告書
  • 研究成果

    (29件)

すべて 2007 2006 2005 2004 その他

すべて 雑誌論文 (28件) 産業財産権 (1件)

  • [雑誌論文] Effect of various carbon substrate materials on the CO tolerance of anode catalysts in polymer electrolyte fuel cells2007

    • 著者名/発表者名
      E.Yoo
    • 雑誌名

      Electrochemistry 75

      ページ: 146-148

    • 説明
      「研究成果報告書概要(欧文)」より
    • 関連する報告書
      2006 研究成果報告書概要
  • [雑誌論文] Efficient Thermal Conversion of Poly(pyridinediylbutadiylbutadiynylene)s to Nitrogen-containing Microporous Carbon2006

    • 著者名/発表者名
      Masashi Kijima, Takayuki Oda, Takahisa Yamazaki, Yasunori Tazaki, Junji Nakamura
    • 雑誌名

      Chemistry Letters 35

      ページ: 844-844

    • 説明
      「研究成果報告書概要(和文)」より
    • 関連する報告書
      2006 研究成果報告書概要
  • [雑誌論文] Analysis of CH_4 rf plasmas for carbon naotube growth : Comparison between computer modeling and experimental results2006

    • 著者名/発表者名
      A.Okita, Y.Suda, A.Ozeki, H.Sugawara, Y.Sakai, A.Oda, J.Nakamura
    • 雑誌名

      J. Appl. Phys 99

      ページ: 14302-14302

    • 説明
      「研究成果報告書概要(和文)」より
    • 関連する報告書
      2006 研究成果報告書概要
  • [雑誌論文] Fuel cell anode composed of Mo_2C catalyst and carbon nanotube electrode2006

    • 著者名/発表者名
      Taketoshi Matsumoto, Yuji Nagashima, Takahisa Yamazaki, Junji Nakamura
    • 雑誌名

      Electrochemical and Solid-State Letters 9

    • 説明
      「研究成果報告書概要(和文)」より
    • 関連する報告書
      2006 実績報告書 2006 研究成果報告書概要
  • [雑誌論文] Kinetic Study of Carbon Nanotube Synthesis over Mo/Co/MgO Catalysts2006

    • 著者名/発表者名
      Lei Ni, Keiji Kuroda, Ling-Ping Zhou, Tokushi Kizuka, Keishin Ohta, Junji Nakamura
    • 雑誌名

      Carbon 44

      ページ: 2265-2272

    • NAID

      120007131321

    • 説明
      「研究成果報告書概要(和文)」より
    • 関連する報告書
      2006 研究成果報告書概要
  • [雑誌論文] Reduction of Pt Usage in Fuel Cell Electrocatalysts Using Carbon Nanotubes and Non-Pt Metals2006

    • 著者名/発表者名
      E.Yoo, Y.Nagashima, T.Matsumoto, J.Nakamura
    • 雑誌名

      Polymers for advanced Technologies 17

      ページ: 844-844

    • 説明
      「研究成果報告書概要(和文)」より
    • 関連する報告書
      2006 実績報告書 2006 研究成果報告書概要
  • [雑誌論文] Effect of various carbon substrate materials on the CO tolerance of anode catalysts in polymer electrolyte fuel cells2006

    • 著者名/発表者名
      E.Yoo, T.Okada, T.Kizuka, J.Nakamura
    • 雑誌名

      Electrochemistry 75

      ページ: 146-148

    • NAID

      10018290366

    • 説明
      「研究成果報告書概要(和文)」より
    • 関連する報告書
      2006 研究成果報告書概要
  • [雑誌論文] Efficient Thermal Conversion of Poly(pyridinediylbutadiylbutadiynylene)s to Nitrogen- containing Microporous Carbon2006

    • 著者名/発表者名
      Masashi Kijima
    • 雑誌名

      Chemistry Letters35 844

    • 説明
      「研究成果報告書概要(欧文)」より
    • 関連する報告書
      2006 研究成果報告書概要
  • [雑誌論文] Analysis of CH_4 rf plasmas for carbon nanotube growth : Comparison between computer modeling and experimental results2006

    • 著者名/発表者名
      A.Okita
    • 雑誌名

      J.Appl.Phys. 99

      ページ: 14302-14302

    • 説明
      「研究成果報告書概要(欧文)」より
    • 関連する報告書
      2006 研究成果報告書概要
  • [雑誌論文] Fuel cell anode composed of MO_2C catalyst and carbon nanotube electrode2006

    • 著者名/発表者名
      M.Matsumoto
    • 雑誌名

      Electrochemical and Solid-State Letters 9

    • 説明
      「研究成果報告書概要(欧文)」より
    • 関連する報告書
      2006 研究成果報告書概要
  • [雑誌論文] Kinetic Study of Carbon Nanotube Synthesis over Mo/Co/MgO Catalysts2006

    • 著者名/発表者名
      L.Ni
    • 雑誌名

      Carbon 44

      ページ: 2265-2272

    • 説明
      「研究成果報告書概要(欧文)」より
    • 関連する報告書
      2006 研究成果報告書概要
  • [雑誌論文] Reduction of Pt Usage in Fuel Cell Electrocatalysts Using Carbon Nanotubes and Non-Pt Metals2006

    • 著者名/発表者名
      E.Yoo
    • 雑誌名

      Polymers for advanced Technologies 17

      ページ: 844-844

    • 説明
      「研究成果報告書概要(欧文)」より
    • 関連する報告書
      2006 研究成果報告書概要
  • [雑誌論文] Efficient Thermal Conversion of Poly(pyridinediylbutadiylbutadiynylene)s to Nitrogen-containing Microporous Carbon2006

    • 著者名/発表者名
      Masashi Kijima, Takayuki Oda, Takahisa Yamazaki, Yasunori Tazaki, Junji Nakamura
    • 雑誌名

      Chemistry Letters, 35

      ページ: 844-844

    • 関連する報告書
      2006 実績報告書
  • [雑誌論文] Analysis of CH_4 rf plasmas for carbon naotube growth : Comparison between computer modeling and experimental results2006

    • 著者名/発表者名
      A.Okita, Y.Suda, A.Ozaki, H.Sugawara, Y.Sakai, A.Oda, J.Nakamura
    • 雑誌名

      J.Appl.Phys 99

      ページ: 14302-14302

    • 関連する報告書
      2006 実績報告書
  • [雑誌論文] Kinetic Study of Carbon Nanotube Synthesis over No/Co/MgO Catalysts,2006

    • 著者名/発表者名
      Lei Ni, Keiji Kuroda, Ling-Ping Zhou, Tokushi Kizuka, Keishin Ohta, Junji Nakamura
    • 雑誌名

      Carbon 44

      ページ: 2265-2272

    • 関連する報告書
      2006 実績報告書
  • [雑誌論文] Efficient Thermal Conversion of Poly(pyridinediylbutadiylbutadiynylene)s to Nitrogen-containing Microporous Carbon2006

    • 著者名/発表者名
      Masashi Kijima, Takayuki Oda, Takahisa Yamazaki, Yasunori Tazaki, Junji Nakamura
    • 雑誌名

      Chemistry Letter 35

      ページ: 844-844

    • 関連する報告書
      2006 実績報告書
  • [雑誌論文] Why is formate synthesis insensitive to the copper surface structure?2006

    • 著者名/発表者名
      Gui-Chang Wang et al.
    • 雑誌名

      J.Phys.Chem. B110

      ページ: 9-11

    • 関連する報告書
      2005 実績報告書
  • [雑誌論文] Analysis of CH_4 rf plasmas for carbon naotube growth : Comparison between computer modeling and experimental results2006

    • 著者名/発表者名
      A.Okita et al.
    • 雑誌名

      J.Appl.Phys 99

      ページ: 14302-14302

    • 関連する報告書
      2005 実績報告書
  • [雑誌論文] Fuel cell anode composed of Mo_2C catalyst and carbon nanotube electrode2006

    • 著者名/発表者名
      Taketoshi Matsumoto et al.
    • 雑誌名

      Electrochemical and Solid-State Letters 9

    • 関連する報告書
      2005 実績報告書
  • [雑誌論文] Kinetic Mechanism of Methanol Decomposition on Ni(111) Surface : A Theoretical Study2005

    • 著者名/発表者名
      Gui-Chang Wang et al.
    • 雑誌名

      J.Phys.Chem. 109

      ページ: 12431-12442

    • 関連する報告書
      2005 実績報告書
  • [雑誌論文] Possibilities of atomic hydrogen storage by carbon nanotubes or graphite materials2005

    • 著者名/発表者名
      Yoo eunjoo et al.
    • 雑誌名

      Science and Technology of Advanced Materials 6

      ページ: 615-619

    • 関連する報告書
      2005 実績報告書
  • [雑誌論文] Cluster and periodic DFT calculations of the adsorption of atomic nitrogen on the M(111)(M=Cu,Ag,Au) surfaces2005

    • 著者名/発表者名
      Gui-Chang Wang et al.
    • 雑誌名

      J.Phys.Chem. B109

      ページ: 17943-17950

    • 関連する報告書
      2005 実績報告書
  • [雑誌論文] Atomic hydrogen storage in carbon nanotubes promoted by metal catalysts2005

    • 著者名/発表者名
      劉 銀珠(E.Yoo)
    • 雑誌名

      J.Chem.Phys 122

      ページ: 44707-40713

    • 関連する報告書
      2004 実績報告書
  • [雑誌論文] Reduction of Pt usage in fuel cell electrocatalysts with carbon nanotube electrodes2004

    • 著者名/発表者名
      松本健俊
    • 雑誌名

      Chem.Commu.

      ページ: 840-841

    • 関連する報告書
      2004 実績報告書
  • [雑誌論文] Efficient usage of highly despersed Pt on carbon nanotubes for electrode catalysts of polymer electrolyte fuel cells2004

    • 著者名/発表者名
      松本健俊
    • 雑誌名

      Catalysis Today 90

      ページ: 277-281

    • 関連する報告書
      2004 実績報告書
  • [雑誌論文] ステップエッジと触媒活性-Ni(111)上でのH_2SおよびCOの解離2004

    • 著者名/発表者名
      北田暁彦
    • 雑誌名

      表面科学 25

      ページ: 580-585

    • 関連する報告書
      2004 実績報告書
  • [雑誌論文] Cluster and periodic DFT calculations of adsorption and activation of CO_2 on the Cu(hkl) surfaces2004

    • 著者名/発表者名
      王 貴昌(Gui Chang Wang)
    • 雑誌名

      Surface Science 570

      ページ: 205-217

    • 関連する報告書
      2004 実績報告書
  • [雑誌論文] Function and structure of Mo/Ni/MgO catalysts for the synthesis of thin carbon nanotubes

    • 著者名/発表者名
      L.Zhou
    • 雑誌名

      J.Phys.Chem.B (in press)

    • 関連する報告書
      2004 実績報告書
  • [産業財産権] カーボンナノチューブに担持した金属触媒及びその作製方法2005

    • 発明者名
      中村 潤児
    • 権利者名
      筑波大学
    • 産業財産権番号
      2005-163348
    • 出願年月日
      2005-06-02
    • 関連する報告書
      2005 実績報告書

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公開日: 2004-04-01   更新日: 2016-04-21  

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