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金属錯体と半導体を融合した高機能二酸化炭素還元光触媒の開発

研究課題

研究課題/領域番号 16F16336
研究種目

特別研究員奨励費

配分区分補助金
応募区分外国
研究分野 無機化学
研究機関東京工業大学

研究代表者

石谷 治  東京工業大学, 理学院, 教授 (50272282)

研究分担者 FABRY DAVID  東京工業大学, 理学院, 外国人特別研究員
研究期間 (年度) 2016-11-07 – 2019-03-31
研究課題ステータス 完了 (2018年度)
配分額 *注記
2,200千円 (直接経費: 2,200千円)
2018年度: 600千円 (直接経費: 600千円)
2017年度: 1,000千円 (直接経費: 1,000千円)
2016年度: 600千円 (直接経費: 600千円)
キーワード光触媒
研究実績の概要

The reaction profile over the entire course of the photochemical CO2 reduction proved higher TOFs for the supramolecular catalysts. It was therefore possible to demonstrate a highly potent supramolecular Ru(II)-Mn(I) catalyst, exceeding its single-unit pendant. At the same time, the Ru(II)-Mn(I) catalyst revealed a rapid degradation initiating after 1 hour diminishing its superior performance relative to the mixed system.
In the case of the Ru(II)-Mn(I), it was found that over the course of the first hour, Ru-OERS accumulated in the reaction. Eventually, it was hypothesized that coordination of the Mn-formate intermediate might be too large for the confined space around the Mn-unit. Strong Brønsted acids were found to promote CO formation at fairly positive reduction potentials. Therefore, trifluoroethanol (TFE) was applied as Bronsted acid of choice.
We were pleased to find that over the cause of 6 hrs the typical accumulation of Ru-OERS could not be detected. Moreover, the catalyst proved to show a much higher stability. Under identical conditions, the corresponding mixed system proved to be less efficient, demonstrating the advantage of supramolecular architectures.
To investigate the reaction in more detail, UV-Vis spectra were recorded. It was found that in the case of Ru(II)-Mn(I), a new species with an absorption in the range of 450 nm was formed.
Stronger light sources were screened to obtain representable TONs over 20 hrs reaction time. A stable CO-formation was obtained with a final TONCO of 250. No HCOOH or significant amounts of hydrogen could be detected.

現在までの達成度 (段落)

平成30年度が最終年度であるため、記入しない。

今後の研究の推進方策

平成30年度が最終年度であるため、記入しない。

報告書

(3件)
  • 2018 実績報告書
  • 2017 実績報告書
  • 2016 実績報告書
  • 研究成果

    (7件)

すべて 2018 2017

すべて 学会発表 (7件) (うち国際学会 4件、 招待講演 2件)

  • [学会発表] Supramolecular Photocatalysts with a Mn(I) Catalyst Unit for CO2 Reduction2018

    • 著者名/発表者名
      D. C. Fabry, H. Koizumi, Y. Yamazaki, H. Takeda, Y. Tamaki, O. Ishitani
    • 学会等名
      International Conference on Coordination Chemistry 2018 (ICCC2018)
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Novel Supramolecular Mn(I) Complexes for Selective Photocatalytic CO2 Reduction2018

    • 著者名/発表者名
      David C. Fabry, Hiroki Koizumi, Yasuomi Yamazaki, Hiroyuki Takeda, Yusuke Tamaki, Osamu Ishitani
    • 学会等名
      the 27th IUPAC International Symposium in Photochemistry (PhotoIUPAC2018)
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Supramolecular Mn(I) Complexes for Selective Photocatalytic CO2 Reduction2018

    • 著者名/発表者名
      David C. Fabry, Hiroki Koizumi, Yasuomi Yamazaki, Hiroyuki Takeda, Yusuke Tamaki, Osamu Ishitani
    • 学会等名
      Chemistry Conference for Young Scientists (ChemCYS 2018)
    • 関連する報告書
      2017 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Structural and Mechanistic Studies on Supramolecular Mn(I) Complexes for Selective Photocatalytic CO2 Reduction2018

    • 著者名/発表者名
      David C. Fabry, Hiroki Koizumi, Yasuomi Yamazaki, Hiroyuki Takeda, Yusuke Tamaki, Osamu Ishitani
    • 学会等名
      日本化学会第98春季年会(2018)
    • 関連する報告書
      2017 実績報告書
  • [学会発表] Selective Photocatalytic CO2 to CO Reduction with Bulky Mn(I) Complexes2017

    • 著者名/発表者名
      David Fabry, 小泉 博基, 山﨑 康臣, 玉置 悠祐, 石谷 治
    • 学会等名
      錯体化学会第67回討論会
    • 関連する報告書
      2017 実績報告書
  • [学会発表] Hybrid photocatalysts consisting of metal complexes and semiconductors for CO2 reduction2017

    • 著者名/発表者名
      Osamu ISHITANI
    • 学会等名
      2017 International Conference on Artificial Photosynthesis (ICARP2017)
    • 関連する報告書
      2016 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] 金属錯体光触媒と固体光機能材料の機能連動2017

    • 著者名/発表者名
      石谷治
    • 学会等名
      分子研研究会「金属錯体の情報制御と機能連動」
    • 関連する報告書
      2016 実績報告書
    • 招待講演

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公開日: 2016-11-08   更新日: 2024-03-26  

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