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時間・空間分解単粒子オペランド分光による光触媒反応機構の解明

研究課題

研究課題/領域番号 16H02249
研究種目

基盤研究(A)

配分区分補助金
応募区分一般
研究分野 物理化学
研究機関公益財団法人豊田理化学研究所 (2018)
京都大学 (2016-2017)

研究代表者

松本 吉泰  公益財団法人豊田理化学研究所, フェロー事業部門, フェロー (70181790)

研究分担者 渡邊 一也  京都大学, 理学研究科, 准教授 (30300718)
研究協力者 工藤 昭彦  東京理科大学, 教授
杉本 敏樹  京都大学, 助教
倉田 博基  京都大学, 教授
治田 充貴  京都大学, 助教
大谷 文章  北海道大学, 教授
Valentin Cristiana Di  ミラノ大学, 教授
研究期間 (年度) 2016-04-01 – 2019-03-31
研究課題ステータス 完了 (2018年度)
配分額 *注記
47,060千円 (直接経費: 36,200千円、間接経費: 10,860千円)
2018年度: 9,490千円 (直接経費: 7,300千円、間接経費: 2,190千円)
2017年度: 11,050千円 (直接経費: 8,500千円、間接経費: 2,550千円)
2016年度: 26,520千円 (直接経費: 20,400千円、間接経費: 6,120千円)
キーワード光触媒 / 顕微分光 / 過渡吸収分光 / 電位依存性 / 光電気化学 / 和周波発生分光 / 発光分光 / ラマン分光 / 水蒸気改質 / 単一粒子
研究成果の概要

人工光合成の有力な方法の一つである不均一光触媒反応機構は複雑で未解明な部分が多い。本研究では主に顕微観測による単粒子過渡吸収測定や、形状の異なるナノ粒子を用いることにより、光誘起電荷の減衰挙動や触媒表面での電荷トラップや反応性が光触媒のモーフォロジーにどのように依存するかという点を中心に研究を行なった。主な対象は可視光応答性のある酸素発生触媒であるバナジン酸ビスマスや光触媒のモデル物質であるアナターゼ型チタニアナノ結晶粒子である。その結果、前者においては触媒粒子の凝集度が大きいほど正孔寿命が長くなること、後者においては球状の表面をもつナノ粒子が表面での正孔捕捉能に優れていることが判明した。

研究成果の学術的意義や社会的意義

従来は光触媒反応機構に関わる測定量は様々な粒径分布と形態を持つ粉体の平均値を基に議論がなされてきた。本研究ではマイクロメータサイズの光触媒粒子においては単粒子の顕微分光により光誘起正孔寿命の粒子凝集度依存性を初めて明らかにした。また、ナノメーターサイズの光触媒においては酸化反応に重要な役割を果す光誘起正孔の触媒表面での捕捉確率が触媒粒形およびその表面構造依存することを明らかにした。さらに、水分子吸着層数を制御することにより正孔捕捉確率における水吸着効果を初めて明らかにすることができ、これらの学術的な意義は高い。また、新エネルギー源である水素発生に資するという観点から社会的意義もある。

報告書

(4件)
  • 2018 実績報告書   研究成果報告書 ( PDF )
  • 2017 実績報告書
  • 2016 実績報告書
  • 研究成果

    (30件)

すべて 2019 2018 2017 2016 その他

すべて 国際共同研究 (2件) 雑誌論文 (8件) (うち国際共著 1件、 査読あり 8件、 謝辞記載あり 1件) 学会発表 (18件) (うち国際学会 7件、 招待講演 5件) 備考 (1件) 学会・シンポジウム開催 (1件)

  • [国際共同研究] University of Milano Bicocca(イタリア)

    • 関連する報告書
      2017 実績報告書
  • [国際共同研究] Institute of Physics(Croatia)

    • 関連する報告書
      2016 実績報告書
  • [雑誌論文] Topologically disordered mesophase at the topmost surface layer of crystalline ice between 120 and 200 K2019

    • 著者名/発表者名
      T. Sugimoto, Y. Otsuki, T. Ishiyama, A. Morita, K. Watanabe, and Y. Matsumoto
    • 雑誌名

      Physical Review B

      巻: 99 号: 12 ページ: 121402-121402

    • DOI

      10.1103/physrevb.99.121402

    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] 金属表面における光誘起プロセス2018

    • 著者名/発表者名
      渡邊一也、松本吉泰
    • 雑誌名

      固体物理

      巻: 53 ページ: 681-691

    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] 金属表面における分子の光誘起非平衡ダイナミクス2018

    • 著者名/発表者名
      安池智一、渡邊一也、松本吉泰
    • 雑誌名

      日本物理学会誌

      巻: 73 ページ: 297-302

    • NAID

      130007590630

    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] ; Water-assisted hole trapping at highly curved surface of nano-TiO2 photocatalyst2018

    • 著者名/発表者名
      K. Shirai, G. Fazio, *T. Sugimoto, D. Selli, L. Ferraro, K. Watanabe, M. Haruta, B. Ohtani, H. Kurata, C. Di Valentin & Y. Matsumoto
    • 雑誌名

      J. Am. Chem. Soc

      巻: 140 号: 4 ページ: 1415-1422

    • DOI

      10.1021/jacs.7b11061

    • 関連する報告書
      2017 実績報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Origins of emergent high-Tc ferroelectric ordering in heteroepitaxial ice film: Sum-frequency generation spectroscopy of H2O and D2O ice films on Pt(111)2018

    • 著者名/発表者名
      N. Aiga, *T. Sugimoto, Y. Otsuki, K. Watanabe & Y. Matsumoto
    • 雑誌名

      Phys. Rev. B

      巻: 97 号: 7 ページ: 075410-075410

    • DOI

      10.1103/physrevb.97.075410

    • 関連する報告書
      2017 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Particle size dependence of carrier dynamics and reactivity of photocatalyst BiVO4 probed with single-particle transient absorption microscopy2017

    • 著者名/発表者名
      M. Yabuta, A. Takeda, T. Sugimoto, K. Watanabe, A. Kudo & Y. Matsumoto
    • 雑誌名

      J. Phyc. Chem. C.

      巻: 121 号: 40 ページ: 22060-22066

    • DOI

      10.1021/acs.jpcc.7b06230

    • 関連する報告書
      2017 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Unveiling subsurface hydrogen-bond structure of hexagonal water ice2017

    • 著者名/発表者名
      Otsuki Yuji、Sugimoto Toshiki、Ishiyama Tatsuya、Morita Akihiro、Watanabe Kazuya、Matsumoto Yoshiyasu
    • 雑誌名

      Physical Review B

      巻: 96 号: 11 ページ: 115405-115405

    • DOI

      10.1103/physrevb.96.115405

    • 関連する報告書
      2017 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Emergent high-Tc ferroelectric ordering of strongly correlated and frustrated protons in a heteroepitaxial ice film2016

    • 著者名/発表者名
      T. Sugimoto, N. Aiga, Y. Otsuki, K. Watanabe, and Y. Matsumoto
    • 雑誌名

      Nature Physics

      巻: 12 号: 11 ページ: 1063-1068

    • DOI

      10.1038/nphys3820

    • 関連する報告書
      2016 実績報告書
    • 査読あり / 謝辞記載あり
  • [学会発表] MoS2ナノシートにおける光腐食反応の印加電位依存性2018

    • 著者名/発表者名
      小林柚子、渡邊一也、杉本敏樹、松本吉泰
    • 学会等名
      分子科学討論会
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
  • [学会発表] Ultrafast vibronic coupling dynamics at metal surface and in organic semiconductor2018

    • 著者名/発表者名
      Yoshiyasu Matsumoto
    • 学会等名
      International Symposium on Spectroscopy and Dynamics at Surface and Interface
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] 非線形分光法による吸着種の構造とダイナミックス解明2018

    • 著者名/発表者名
      松本吉泰
    • 学会等名
      日本表面真空学会学術講演会
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] Ga2O3光触媒による水蒸気下メタン改質反応: 反応活性・選択性のメタン圧力依存性2018

    • 著者名/発表者名
      東 泰佑 、杉本 敏樹、武安 光太郎、伊東 洋二、山本 旭、吉田 寿雄、渡邊 一也、松本 吉泰
    • 学会等名
      日本化学会年会
    • 関連する報告書
      2017 実績報告書
  • [学会発表] Structures of water at interfaces of ice crystal films grown on metals2017

    • 著者名/発表者名
      Y. Matsumoto
    • 学会等名
      International Conference on Internal Interfaces ICII-2016
    • 発表場所
      Marbug, Germany
    • 年月日
      2017-05-31
    • 関連する報告書
      2016 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] 顕微過渡吸収法による光触媒BiVO4単結晶中のキャリアダイナミクス2017

    • 著者名/発表者名
      武田 惇弘; 則岡 慎平; 杉本 敏樹; 渡邊 一也; 工藤 昭彦; 松本 吉泰
    • 学会等名
      日本化学会 第97春季年会
    • 発表場所
      横浜
    • 年月日
      2017-03-16
    • 関連する報告書
      2016 実績報告書
  • [学会発表] TiO2, NaTaO3光触媒微粒子の水蒸気雰囲気下での反応活性と赤外スペクトルの相関2017

    • 著者名/発表者名
      丸岡 充明; 杉本 敏樹; 渡邊 一也; 松本 吉泰
    • 学会等名
      日本化学会 第97春季年会
    • 発表場所
      横浜
    • 年月日
      2017-03-16
    • 関連する報告書
      2016 実績報告書
  • [学会発表] Ultrafast photoinduced dynamics of adsorbate on metal surfaces2017

    • 著者名/発表者名
      Yoshiyasu Matsumoto
    • 学会等名
      International Symposium on “Diversity of Chemical Reaction Dynamics”
    • 関連する報告書
      2017 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Enhancement of Hole Trapping at Curved Surface of Titania Nanoparticles with Water Adsorbate2017

    • 著者名/発表者名
      K. Shirai, G. Fazio, T. Sugimoto, D. Selli, L. Ferraro, K. Watanabe, M. Haruta, B. Ohtani, H. Kurata, C. Di Valentin and Y. Matsumoto
    • 学会等名
      Ultrafast Surface Dynamics 10
    • 関連する報告書
      2017 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] d0遷移金属酸化物光触媒によるメタン非酸化カップリング反応のその場赤外吸収分光2017

    • 著者名/発表者名
      武安 光太郎、杉本 敏樹、東 泰佑、望月 直人、藤原 研司、山本 旭、吉田 寿雄、 渡邊 一也、松本 吉泰
    • 学会等名
      酸化反応討論会
    • 関連する報告書
      2017 実績報告書
  • [学会発表] 顕微過渡吸収法による光触媒BiVO4単結晶中の正孔拡散様式と寿命マッピング2017

    • 著者名/発表者名
      武田 惇弘、則岡 慎平、杉本 敏樹、渡邊 一也、工藤 昭彦、松本 吉泰
    • 学会等名
      酸化反応討論会
    • 関連する報告書
      2017 実績報告書
  • [学会発表] 水中・水蒸気雰囲気下におけるPt担持二酸化チタンナノ粒子の水分解光触媒反応活性:粒子種と環境依存性2017

    • 著者名/発表者名
      丸岡 充明、武安 光太郎、杉本 敏樹、渡邊 一也、松本 吉泰
    • 学会等名
      酸化反応討論会
    • 関連する報告書
      2017 実績報告書
  • [学会発表] Ga2O3光触媒を用いたメタン水蒸気改質反応における助触媒・メタン圧力依存性2017

    • 著者名/発表者名
      東 泰佑 、杉本 敏樹、武安 光太郎、伊東 洋二、山本 旭、吉田 寿雄、渡邊 一也、松本 吉泰
    • 学会等名
      酸化反応討論会
    • 関連する報告書
      2017 実績報告書
  • [学会発表] Molecular orientations in water ice film and at its surface2017

    • 著者名/発表者名
      Yoshiyasu Matsumoto
    • 学会等名
      The 5th Ito international Research Center (IIRC) conference
    • 関連する報告書
      2017 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] 光触媒TiO2ナノ粒子による水分解水素酸素発生評価2016

    • 著者名/発表者名
      丸岡充明; 杉本敏樹; 渡邊一也; 松本吉泰
    • 学会等名
      2016 真空・表面科学合同講演会
    • 発表場所
      名古屋
    • 年月日
      2016-11-29
    • 関連する報告書
      2016 実績報告書
  • [学会発表] 光照射によるBiVO4単結晶とRu/SrTiO3:Rh粒子の会合体形成と励起キャリア寿命への影響2016

    • 著者名/発表者名
      武田惇弘; 則岡慎平; 杉本敏樹; 渡邊一也; 工藤昭彦; 松本吉泰
    • 学会等名
      第10回分子科学討論会
    • 発表場所
      神戸
    • 年月日
      2016-09-13
    • 関連する報告書
      2016 実績報告書
  • [学会発表] Plasmon excitation at alkali-intercalated graphene on Ir(111)2016

    • 著者名/発表者名
      S. Tanaka, K. Watanabe, M. Petrovic, M. Kralj, P. Lazic, T. Sugimoto, and Y. Matsumoto
    • 学会等名
      20th Internationa Vacuum Congress IVC-20
    • 発表場所
      Busan, Korea
    • 年月日
      2016-08-21
    • 関連する報告書
      2016 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Coherent phonon dynamics at graphene/alkali atoms/Ir (111)2016

    • 著者名/発表者名
      S. Tanaka, K. Watanabe, M. Petrovic, M. Kralj, P. Lazic, T. Sugimoto, and Y. Matsumoto
    • 学会等名
      The 26th IUPAC International Symposium on Photochemistry
    • 発表場所
      Osaka
    • 年月日
      2016-04-03
    • 関連する報告書
      2016 実績報告書
    • 国際学会
  • [備考] 水分子の向きが揃った結晶氷

    • URL

      http://www.sci.kyoto-u.ac.jp/ja/news/detail_368.html

    • 関連する報告書
      2016 実績報告書
  • [学会・シンポジウム開催] International Symposium on Spectroscopy and Dynamics at Surface and Interface2018

    • 関連する報告書
      2018 実績報告書

URL: 

公開日: 2016-04-21   更新日: 2020-03-30  

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