第一原理計算を用いたアト秒光電子放出遅延現象の解明

• 研究課題/領域番号: 16H03881
• 研究種目: 基盤研究(B)
• 配分区分: 補助金
• 応募区分: 一般
• 研究分野: 光工学・光量子科学
• 研究機関: 東京大学
• 研究代表者: 石川 顕一 東京大学, 大学院工学系研究科(工学部), 教授 (70344025)
• 研究分担者: 佐藤 健 東京大学, 大学院工学系研究科(工学部), 准教授 (30507091)
• 研究期間 (年度): 2016-04-01 – 2019-03-31
• 研究課題ステータス: 完了 (2018年度)
• 配分額: 10,660千円 (直接経費: 8,200千円、間接経費: 2,460千円); 2018年度: 2,080千円 (直接経費: 1,600千円、間接経費: 480千円); 2017年度: 2,080千円 (直接経費: 1,600千円、間接経費: 480千円); 2016年度: 6,500千円 (直接経費: 5,000千円、間接経費: 1,500千円)
• キーワード: アト秒科学 / 第一原理計算 / 極紫外自由電子レーザー / 角度分解光電子分光 / 光電子放出遅延 / 自由電子レーザー / 応用光学・量子光工学 / 量子エレクトロニクス

研究成果の概要

高次高調波発生（高強度のレーザーパルスを原子・分子に照射すると高次の倍波が発生する現象）や自由電子レーザーによって、アト秒～フェムト秒の時間幅を持った極紫外領域の超短光パルスを発生することが可能になった。本研究では、実験結果が豊富なNe原子について、極紫外パルスによる光電子放出を第一原理計算を用いて明らかにした。効率的な吸収境界である無限範囲外部複素スケーリングを世界で初めて多電子系に適用し、時間依存表面フラックス法によって角度分解光電子スペクトルの抽出を可能にした。自由電子レーザー・フェルミで行われた2色パルスによるコヒーレント制御実験と比較したところ、ぴったりと一致する結果が得られた。

研究成果の学術的意義や社会的意義

本研究の成果を通じて、高強度レーザーパルスや超短パルスコヒーレント極紫外パルスによる、数十もの電子を含む原子の光イオン化を第一原理的にシミュレーションすることが可能になった。計算によって得られるイオン化の収率や角度分解光電子エネルギースペクトルは数値的に厳密なものであり、実験との一致はみごとで、実験で観測される様々な現象のメカニズム等に関する理解の深化に貢献できる。数年前には夢物語と思われた第一原理シミュレーションを実現したといえ、アト秒～フェムト秒極紫外パルスを使って電子ダイナミクスを観測・制御する技術の発展に、大きく寄与すると期待される。

研究成果

• [国際共同研究] フェルミ自由電子レーザー/エレットラシンクロトロン(イタリア)
• [国際共同研究] モスクワ大学(ロシア連邦)
• [国際共同研究] ミュンヘン大学(ドイツ)
• [国際共同研究] ウィーン工科大学(オーストリア)
• [国際共同研究] フェルミ自由電子レーザー(イタリア)
• [国際共同研究] ミュンヘン大学(ドイツ)
• [国際共同研究] ウィーン工科大学(オーストリア)
• [国際共同研究] フェルミ自由電子レーザー(イタリア)
• [雑誌論文] High-harmonic generation enhanced by laser-induced electron recollision (2019)
  • 著者名/発表者名: Y. Li, T. Sato, and K. L. Ishikawa
  • 雑誌名: Phys. Rev. A 巻: 99 号: 4 ページ: 043401-043401
  • DOI: 10.1103/physreva.99.043401
  • 査読あり
• [雑誌論文] Gauge Invariance beyond the Electric Dipole Approximation (2018)
  • 著者名/発表者名: R. Anzaki*, Y. Shinohara, T. Sato, and K. L. Ishikawa
  • 雑誌名: Phys. Rev. A 巻: 98 号: 6 ページ: 063410-063410
  • DOI: 10.1103/physreva.98.063410
  • 査読あり
• [雑誌論文] Time-dependent optimized coupled-cluster method for multielectron dynamics (2018)
  • 著者名/発表者名: T. Sato, H. Pathak, Y. Orimo, and K. L. Ishikawa
  • 雑誌名: Journal of Chemical Physics 巻: 148 号: 5
  • DOI: 10.1063/1.5020633
  • 査読あり / オープンアクセス
• [雑誌論文] Gauge-Invariant Formulation of Time-Dependent Configuration Interaction Singles Method (2018)
  • 著者名/発表者名: Sato Takeshi、Teramura Takuma、Ishikawa Kenichi
  • 雑誌名: Appl. Sci. 巻: 8 号: 3 ページ: 433-433
  • DOI: 10.3390/app8030433
  • 査読あり / オープンアクセス
• [雑誌論文] Observation and Control of Laser-Enabled Auger Decay (2017)
  • 著者名/発表者名: D. Iablonskyi, K. Ueda, K. L. Ishikawa, A. S. Kheifets, P. Carpeggiani, M. Reduzzi, H. Ahmadi, A. Comby, G. Sansone, T. Csizmadia, S. Kuehn, E. Ovcharenko, T.Mazza, M. Meyer, A. Fischer, C. Callegari, O. Plekan, P. Finetti, E. Allaria, E. Ferrari, E. Roussel, D. Gauthier, L. Giannessi, and K. C. Prince
  • 雑誌名: Phys. Rev. Lett. 巻: 119 号: 7
  • DOI: 10.1103/physrevlett.119.073203
  • 査読あり / 国際共著
• [雑誌論文] Fully General Time-Dependent Multiconfiguration Self-Consistent-Field Method for the Electron-Nuclear Dynamics (2017)
  • 著者名/発表者名: Ryoji Anzaki, Takeshi Sato, Kenichi L. Ishikawa
  • 雑誌名: Phys. Chem. Chem. Phys. 巻: 19 号: 33 ページ: 22008-22015
  • DOI: 10.1039/c7cp02086d
  • 査読あり / オープンアクセス
• [雑誌論文] Implementation of the infinite-range exterior complex scaling to the time-dependent complete-active-space self-consistent-field method (2017)
  • 著者名/発表者名: Yuki Orimo, Takeshi Sato, Armin Scrinzi, and Kenichi L. Ishikawa
  • 雑誌名: Phys.Rev. A 巻: 97 号: 2
  • DOI: 10.1103/physreva.97.023423
  • 査読あり / 国際共著
• [雑誌論文] High-harmonic spectra from time-dependent two-particle reduced-density-matrix theory (2017)
  • 著者名/発表者名: F. Lackner, I. Bresinova, T. Sato, K. L. Ishikawa, and J. Burgdorfer
  • 雑誌名: Physical Review A 巻: 95 号: 3
  • DOI: 10.1103/physreva.95.033414
  • 査読あり / 国際共著 / 謝辞記載あり
• [雑誌論文] Trajectory analysis of high-order-harmonic generation from periodic crystals (2017)
  • 著者名/発表者名: T. Ikemachi, Y. Shinohara, T. Sato, J. Yumoto, M. Kuwata-Gonokami, and K. L. Ishikawa
  • 雑誌名: Physical Review A 巻: 95 号: 4 ページ: 043416-043416
  • DOI: 10.1103/physreva.95.043416
  • 査読あり / 謝辞記載あり
• [雑誌論文] High-harmonic generation enhanced by dynamical electron correlation (2017)
  • 著者名/発表者名: Iliya Tikhomirov, Takeshi Sato, and Kenichi L. Ishikawa
  • 雑誌名: Phys. Rev. Lett. 巻: 118 号: 20
  • DOI: 10.1103/physrevlett.118.203202
  • 査読あり
• [雑誌論文] Time-dependent complete-active-space self-consistent-field method for atoms: Application to high-harmonic generation (2016)
  • 著者名/発表者名: T. Sato and K. L. Ishikawa
  • 雑誌名: Physical Review A 巻: 94 号: 2
  • DOI: 10.1103/physreva.94.023405
  • 査読あり / 国際共著 / 謝辞記載あり
• [学会発表] Time-dependent wave function-based methods for intense laser-driven multielectron dynamics in atoms and molecules (2019)
  • 著者名/発表者名: Takeshi Sato
  • 学会等名: International Symposium on Ultrafast Electronic and Structural Dynamics
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] Real-time simulations of electron dynamics in strong laser fields (2018)
  • 著者名/発表者名: Kenichi L. Ishikawa
  • 学会等名: International Workshop on Frontiers in Lasers and Applications (FLA2018)
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] Time-dependent optimized coupled-cluster method for intense laser-driven multielectron dynamics (2018)
  • 著者名/発表者名: Takeshi Sato
  • 学会等名: 7th JCS (Japan-Czech-Slovak) Symposium
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] Coherent control with bichromatic extreme-ultraviolet free-electron-laser pulses (2018)
  • 著者名/発表者名: Kenichi L. Ishikawa
  • 学会等名: The 9th Shanghai-Tokyo Advanced Research Symposium on Ultrafast Intense Laser Science (STAR9)
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] First-principles simulation methods for multielectron dynamics in ultrashort intense laser fields (2018)
  • 著者名/発表者名: Kenichi L. Ishikawa
  • 学会等名: International Conference on Electronic Spectroscopy and Structure (ICESS 2018)
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] Application of time-dependent multiconfiguration and coupled-cluster methods to intense-laser driven multielectron dynamics in atoms and molecules (2018)
  • 著者名/発表者名: Takeshi Sato
  • 学会等名: The 9th Asian Workshop on Generation and Application of Coherent XUV and X-ray Radiation (9th AWCXR)
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] 実時間第一原理計算で探る高強度レーザー場と原子・分子の相互作用 (2018)
  • 著者名/発表者名: 石川顕一
  • 学会等名: 日本コンピュータ化学会2018秋季年会
  • 招待講演
• [学会発表] Real Time Simulations of Electron Dynamics in Strong Lalser Fields (2018)
  • 著者名/発表者名: Kenichi L. Ishikawa
  • 学会等名: The 10th International Conference on Photonics and Applications (ICPA-10)
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] Time-dependent wavefunction-based methods for intense laser-driven multielectron dynamics (2018)
  • 著者名/発表者名: Takeshi Sato
  • 学会等名: The International Symposium on Ab Initio Electron Dynamics Simulations (AIEDS18)
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] Time-dependent multiconfiguration and coupled-cluster methods for intense-laser driven multielectron dynamics (2018)
  • 著者名/発表者名: Takeshi Sato
  • 学会等名: Super-Intense Laser-Atom Physics international workshop (SILAP)
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] 2色極端紫外レーザーによるHe及びNe原子の 光電子角度分布のコヒーレント制御 (2018)
  • 著者名/発表者名: トゥグス オユーンビレグ
  • 学会等名: 第13回分子科学討論会
• [学会発表] 2色極端紫外レーザーによるHeおよびNe原子の光電子角度分布のコヒーレント制御 (2018)
  • 著者名/発表者名: トゥグス オユーンビレグ
  • 学会等名: 2018年 第79回応用物理学会秋季学術講演会
• [学会発表] Coherent control of photoelectron angular distribution of He and Ne atoms by bichromatic extreme ultraviolet laser (2018)
  • 著者名/発表者名: Oyunbileg Tugs
  • 学会等名: The 9th Asian Workshop on Generation and Application of Coherent XUV and X-ray Radiation (9th AWCXR)
  • 国際学会
• [学会発表] Theory on electron wave packet dynamics with ultrashort coherent extreme-ultraviolet pulses (2018)
  • 著者名/発表者名: Kenichi Ishikawa
  • 学会等名: 9th Ringberg workshop on Science with FELs
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] Time‐dependent coupled‐cluster method for laser‐driven multielectron dynamics (2018)
  • 著者名/発表者名: Himadri Pathak
  • 学会等名: 14TH INTERNATIONAL CONFERENCE OF COMPUTATIONAL METHODS IN SCIENCES AND ENGINEERING
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] Coherent control and coherence control in photonization of Ne and He by bichromatic XUV pulses (2017)
  • 著者名/発表者名: K.L.Ishikawa
  • 学会等名: Intense Fileld Short Wavelength Atomic and Molecular Processes (ISWAMP)
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] Multielectron dynamics of atoms and molecules in strong laser fields (2017)
  • 著者名/発表者名: Takeshi Sato
  • 学会等名: International Conference on Photonic Electronic and Atomic Collisions, International Conference on Photonic Electronic and Atomic Collisions (ICPEA)
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] Time-dependent Ab Initio Wavefunction Methods for Multielectron Dynamics of Atoms and Molecules in Intense Laser Fields (2017)
  • 著者名/発表者名: Takeshi Sato
  • 学会等名: 2nd International Symposium on Attosecond Science
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] Time-dependent ab initio wavefunction methods for multielectron dynamics of atoms and molecules in intense laser fields (2017)
  • 著者名/発表者名: Takeshi Sato
  • 学会等名: 物理化学コロキウム
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] Simulation of high-order harmonic generation in solids (2017)
  • 著者名/発表者名: K.L.Ishikawa
  • 学会等名: 物理化学コロキウム
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] Time-dependent multiconfiguration self-consistent-field theory for electron dynamics in atoms and molecules (2017)
  • 著者名/発表者名: K.L.Ishikawa
  • 学会等名: 14th International Conference on Multiphoton Processes (ICOMP)
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] Ab initio strong field physics (2017)
  • 著者名/発表者名: Kenichi Ishikawa
  • 学会等名: International Symposium on Ultrafast Intense Laser Sciencef(ISUILS2017)
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] Development and applications of time-dependent ab initio wavefunction methods for intense-laser driven multielectron dynamics of atoms and molecules (2017)
  • 著者名/発表者名: Takeshi Sato
  • 学会等名: 3rd China-Japan-Korea Workshop on Theoretical and Computational Chemistry
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] Time-dependent ab initio wavefunction methods for multielectron dynamics of atoms and molecules in intense laser fields (2017)
  • 著者名/発表者名: Takeshi Sato
  • 学会等名: Okazaki conference: International Symposium on Ultrafast Dynamics in Molecular and Material Sciences
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] Strong-field phenomena from the first principles (2017)
  • 著者名/発表者名: Kenichi Ishikawa
  • 学会等名: The 8th Asian Workshop on Generationand Application of Coherent XUV and X-ray Radiation
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] Implementation of the Time-Dependent Multiconfiguration Self-Consistent Field Methods for Atoms and Molecules in Intense Laser Fields (2017)
  • 著者名/発表者名: K.L.Ishikawa
  • 学会等名: 3rd Computational Chemistry Symposium
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] Simulation of high-harmonic generation in solids, Shanghai-Tokyo Advanced Research Symposium on Ultrafast Intense Laser Science (2017)
  • 著者名/発表者名: K.L.Ishikawa
  • 学会等名: Shanghai-Tokyo Advanced Research Symposium on Ultrafast Intense Laser Science
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] First-principles simulations of multielectron dynamics in intense laser field (2016)
  • 著者名/発表者名: K.L.Ishikawa
  • 学会等名: The 7th Shanghai-Tokyo Advanced Research Symposium on Ultrafast Intense Laser Science
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] Time-Dependent Multiconfiguration Self-Consistent-Field(TD-MCSCF) Approaches for Multielectron Dynamis in Intense Laser Fields (2016)
  • 著者名/発表者名: K.L.Ishikawa
  • 学会等名: ITAMP Workshop
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] Strong-Fileld Phenomena from the First Principles (2016)
  • 著者名/発表者名: K.L.Ishikawa
  • 学会等名: ASILS-9
  • 国際学会 / 招待講演
• [図書] Progress in Ultrafast Intense Laser Science XIV (2018)
  • 著者名/発表者名: Takeshi Sato, Yuki Orimo, Takuma Teramura, Oyunbileg Tugs, Kenichi L. Ishikawa
  • 総ページ数: 29
  • 出版者: Springer
  • ISBN: 9783030037864
• [備考] 東京大学大学院工学系研究科石川研究室
  • URL: https://www.atto.t.u-tokyo.ac.jp
• [備考] 東京大学大学院工学系研究科石川研究室
  • URL: http://www.atto.t.u-tokyo.ac.jp