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ゼオライト極性ナノ空間場による超不安定化学種の反応性制御と新奇合成反応への適用

研究課題

研究課題/領域番号 16H04562
研究種目

基盤研究(B)

配分区分補助金
応募区分一般
研究分野 触媒・資源化学プロセス
研究機関東京農業大学 (2018-2019)
東京大学 (2016-2017)

研究代表者

尾中 篤  東京農業大学, 生命科学部, 教授 (10144122)

研究分担者 増井 洋一  東京大学, 大学院総合文化研究科, 助教 (60447323)
研究期間 (年度) 2016-04-01 – 2019-03-31
研究課題ステータス 完了 (2019年度)
配分額 *注記
17,810千円 (直接経費: 13,700千円、間接経費: 4,110千円)
2018年度: 3,380千円 (直接経費: 2,600千円、間接経費: 780千円)
2017年度: 6,890千円 (直接経費: 5,300千円、間接経費: 1,590千円)
2016年度: 7,540千円 (直接経費: 5,800千円、間接経費: 1,740千円)
キーワードNaYゼオライト / AgYゼオライト / ハードイオン / ソフトイオン / ジフェニルケテン / 累積二重結合 / 配位形態 / HSAB理論 / ソフトな金属イオン / ハードな金属イオン / ソフトな塩基部位 / ハードな塩基部位 / ナノ空間反応場 / 不安定化学種 / 捕捉・貯蔵 / ケテン化合物 / ゼオライトナノ細孔 / 安定捕捉 / 触媒反応 / C-13固体NMR / ゼオライト細孔 / 金属イオン / 不安定ケテン類 / 安定貯蔵 / 活性化
研究成果の概要

ナトリウムイオン(ハードイオン)および銀イオン(ソフトイオン)をもつY型ゼオライトそれぞれに,累積二重結合をもち,加水分解され易いジフェニルケテンを配位させ,ゼオライト細孔内で各金属イオンに対する配位形態を,13C DD/CP MASNMR,量子化学計算を使って明らかにした.その結果,ナトリウム型ゼオライトNaYに対しては,ジフェニルケテンのカルボニル基とフェニル基が,また銀型ゼオライトAgYに対しては,炭素ー炭素二重結合部位とフェニル基が配位した構造をとっていることが分かった.また,NaYおよびAgYは水の吸湿力が高いものの,吸着ジフェニルケテンの加水分解を大幅に抑制することも見出した.

研究成果の学術的意義や社会的意義

ナノメートルサイズの珪酸塩鉱物がもつ微小空間は,地球誕生後の化学進化の時代に,生命誕生に必要な化学物質の誕生に,重要な場として働いていたと考えられている.現代の有機合成化学においても,天然鉱物がもつ固有の微小空間が,従来のフラスコを用いた合成法よりも,しばしば効率良く化学合成を推進する場となることが多く見出されている.本研究は,鉱物のもつ特有の微小空洞の中での有機物の捕らわれ方を明らかにしたものである.

報告書

(2件)
  • 2019 研究成果報告書 ( PDF )
  • 2018 実績報告書
  • 研究成果

    (1件)

すべて 2020

すべて 雑誌論文 (1件) (うち査読あり 1件)

  • [雑誌論文] Coordination Behaviors of Diphenylketene Adsorbed in the Nanocages of Zeolite NaY and AgY2020

    • 著者名/発表者名
      S. Shibata, Y. Masui, M. Onaka
    • 雑誌名

      Bulletin of the Chemical Society of Japan

      巻: 93 号: 5 ページ: 663-670

    • DOI

      10.1246/bcsj.20200039

    • NAID

      130007842955

    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
    • 査読あり

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公開日: 2016-04-21   更新日: 2021-02-19  

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