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固体表面と吸着分子館の相互作用「吸着振動」の直接観測

研究課題

研究課題/領域番号 16H04564
研究種目

基盤研究(B)

配分区分補助金
応募区分一般
研究分野 触媒・資源化学プロセス
研究機関東京工業大学

研究代表者

野村 淳子  東京工業大学, 科学技術創成研究院, 准教授 (60234936)

研究期間 (年度) 2016-04-01 – 2019-03-31
研究課題ステータス 完了 (2018年度)
配分額 *注記
17,680千円 (直接経費: 13,600千円、間接経費: 4,080千円)
2018年度: 6,630千円 (直接経費: 5,100千円、間接経費: 1,530千円)
2017年度: 6,370千円 (直接経費: 4,900千円、間接経費: 1,470千円)
2016年度: 4,680千円 (直接経費: 3,600千円、間接経費: 1,080千円)
キーワード赤外分光 / 吸着 / 固体表面 / 触媒機能 / 赤外分光法 / 吸着振動 / 触媒機能解析 / 表面・界面物性 / 触媒・化学プロセス
研究成果の概要

赤外分光器と測定法を開発することで、分子の吸着振動をin-situで観測した。金属イオン交換型ゼオライトのカチオン振動をアルカリ金属について検討し、振動波数が311 cm-1 (Li+) から87 cm-1 (Cs+) へと順に、イオンの質量と半径に依存してシフトしていることを明確にした。分子カチオンではピリジン誘導体において、質量よりもピリジン環の電子密度が振動数(吸着力)に大きく影響を与えることがわかった。
さらに、同じカチオン種でもゼオライトの構造により約50 cm-1(0.6 kJ/mol)のエネルギー差が存在し、これが「閉じ込め空間場の効果」に対応するものであることが示唆された。

研究成果の学術的意義や社会的意義

これまでは、シンクロトロンや特殊な検出器などが用いられていたため、報告例の少ない分子の吸着に由来する振動(400 cm-1以下)を、装置と測定法を開発することでその場観測ができるようにした。ゼオライトはその空間構造やサイズによって吸着分子の「閉じ込め効果」が存在することが示唆されていたが、これを様々なゼオライトを用いて同一種の吸着振動によって直接観測し比較することで、その効果の違い(約50 cm-1, 0.6 kJ/mol)が分子間力に匹敵するエネルギーであることが示唆された。

報告書

(4件)
  • 2018 実績報告書   研究成果報告書 ( PDF )
  • 2017 実績報告書
  • 2016 実績報告書
  • 研究成果

    (31件)

すべて 2019 2018 2017 2016

すべて 雑誌論文 (6件) (うち国際共著 1件、 査読あり 6件) 学会発表 (25件) (うち国際学会 13件、 招待講演 1件)

  • [雑誌論文] Reaction-probe infrared investigation on drastic change in reactivity of mesoporous silica for acetalization of cyclohexanone with methanol; pore-size dependence2019

    • 著者名/発表者名
      R. Osuga, Y. Hiyoshi, T. Yokoi, J. N. Kondo
    • 雑誌名

      Micropor. Mesopor. Mater.

      巻: 278 ページ: 91-98

    • DOI

      10.1016/j.micromeso.2018.11.027

    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Probing the basicity of lattice oxygen on H-form zeolites using CO22019

    • 著者名/発表者名
      R. Osuga, T. Yokoi, J. N. Kondo
    • 雑誌名

      J. Catal.

      巻: 371 ページ: 291-297

    • DOI

      10.1016/j.jcat.2019.02.003

    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] The effective silylation of external surface on H-ZSM5 with cyclic siloxane for the catalytic cracking of naphtha2017

    • 著者名/発表者名
      Akiyama S.、Mochizuki H.、Yamazaki H.、Yokoi T.、Tatsumi T.、Kondo J.N.
    • 雑誌名

      Molecular Catalysis

      巻: 433 ページ: 48-54

    • DOI

      10.1016/j.mcat.2016.12.005

    • 関連する報告書
      2017 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Consideration of Acid Strength of a Single OH Group on Zeolites by Isotope Exchange Reaction with Ethane at High Temperatures2017

    • 著者名/発表者名
      Kubota Takafumi、Osuga Ryota、Yokoi Toshiyuki、Kondo Junko N.
    • 雑誌名

      Topics in Catalysis

      巻: 60 号: 19-20 ページ: 1496-1505

    • DOI

      10.1007/s11244-017-0834-9

    • 関連する報告書
      2017 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Infrared Investigation of Dynamic Behavior of Bronsted Acid Sites on Zeolites at High Temperatures2017

    • 著者名/発表者名
      Osuga Ryota、Yokoi Toshiyuki、Doitomi Kazuki、Hirao Hajime、Kondo Junko N.
    • 雑誌名

      The Journal of Physical Chemistry C

      巻: 121 号: 45 ページ: 25411-25420

    • DOI

      10.1021/acs.jpcc.7b09846

    • 関連する報告書
      2017 実績報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Consideration of acid strength of a single OH group on zeolites by isotope exchange reaction with ethane at high temperatures2017

    • 著者名/発表者名
      Takafumi Kubota, Ryota Osuga, Toshiyuki Yokoi, Junko N. Kondo
    • 雑誌名

      Topics in Catalysis

      巻: 印刷中

    • 関連する報告書
      2016 実績報告書
    • 査読あり
  • [学会発表] CHARACTERIZATION OF BASICITY OF LATTICE OXYGEN ON PROTON-FORM ZEOLITES USING FT-IR WITH CO2 PROBE METHOD2019

    • 著者名/発表者名
      ○Ryota Osuga, Toshiyuki Yokoi, Junko N. Kondo
    • 学会等名
      The 4th Euro-Asia Zeolite conference
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Mechanism of ethanol dehydration via surface ethoxy intermediate over acidic sites on H-ZSM-52018

    • 著者名/発表者名
      ○Ryota Osuga, Hiroshi Yamazaki, Toshiyuki Yokoi, Junko N. Kondo
    • 学会等名
      6th International Congress on Operando Spectroscopy
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] 反応のIR観測をプローブとしたメソポーラスシリカ上のシラノール基の反応性評価2018

    • 著者名/発表者名
      ○大須賀遼太, 日吉優貴,横井俊之, 野村淳子
    • 学会等名
      第7回JACI/GSCシンポジウム
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
  • [学会発表] Investigation of the basicity of lattice oxygens on H-form zeolites using FT-IR2018

    • 著者名/発表者名
      ○Ryota Osuga, Toshiyuki Yokoi, Junko N. Kondo
    • 学会等名
      International Symposium on Relations between Homogeneous and Heterogeneous Catalysis
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] IR observation of proton-hopping and oxygen-basicity on zeolites2018

    • 著者名/発表者名
      Ryota Osuga, Toshiyuki Yokoi, ○Junko N. Kondo
    • 学会等名
      2018 International Symposium on Advancement and Prospect on Catalytic Science & Technology
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Infrared Investigation of Dynamic Behavior of Bronsted Acid Sites on Zeolites at High Temperatures2018

    • 著者名/発表者名
      ○Ryota Osuga, Toshiyuki Yokoi, Kazuki Doitomi, Hajime Hirao, Junko N. Kondo
    • 学会等名
      International Symposium on Zeolites and Microporous Crystals 2018
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] FT-IR Study of Characterization of Basicity of Lattice oxygen on Proton-form Zeolites using CO2 Probe Method2018

    • 著者名/発表者名
      ○Ryota Osuga, Toshiyuki Yokoi, Junko N. Kondo
    • 学会等名
      The 8th Tokyo Conference on Advanced Catalytic Science and Technology
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] IR investigation of curvature effect of mesoporous silica for acetalization of cyclohexanone2018

    • 著者名/発表者名
      ○Ryota Osuga, Yuki Hiyoshi, Toshiyuki Yokoi, Junko N. Kondo
    • 学会等名
      Taiwan-Japan-US Joint Workshop on Energy Materials and Sustainable Development
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] 赤外分光法を用いた高温でのゼオライト酸性水酸基の評価2018

    • 著者名/発表者名
      ○大須賀遼太, 横井俊之, 野村淳子
    • 学会等名
      触媒学会第122回触媒討論会
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
  • [学会発表] Infrared investigation of dehydration of ethanol over zeolites2018

    • 著者名/発表者名
      ○Ryota Osuga, Toshiyuki Yokoi, Junko N. Kondo
    • 学会等名
      創立60周年記念東京大会(第48回石油・石油化学討論会)
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
  • [学会発表] CO2をプローブ分子とした固体酸触媒の塩基性評価2018

    • 著者名/発表者名
      ○大須賀遼太, 横井俊之, 野村淳子
    • 学会等名
      ゼオライト学会第34回研究発表会
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
  • [学会発表] Ryota Osuga, Takahumi Kubota, Toshiyuki Yokoi and Junko N. Kondo Characterization of acid strength of an isolated acidic OH group on zeolites by a reaction-probe IR method at high temperatures2017

    • 著者名/発表者名
      Ryota Osuga, Takahumi Kubota, Toshiyuki Yokoi and Junko N. Kondo
    • 学会等名
      3rd Euro-Asia Zeolite Conference (EAZC)
    • 発表場所
      バリ
    • 年月日
      2017-01-22
    • 関連する報告書
      2016 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] プロトン化中間体を経由した吸着種とゼオライト水酸基の同位体交換反応2017

    • 著者名/発表者名
      大須賀遼太, 横井俊之, 野村淳子
    • 学会等名
      触媒学会第119回触媒討論会
    • 関連する報告書
      2017 実績報告書
  • [学会発表] FT-IR study of behavior of acidic hydroxyl groups on zeolites at high temperatures2017

    • 著者名/発表者名
      Ryota Osuga, Toshiyuki Yokoi, Junko N. Kondo
    • 学会等名
      16th Korea-Japan Symposium on Catalysis & 3rd International Symposium of Institute for Catalysis
    • 関連する報告書
      2017 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] MCM-41上におけるシクロヘキサノンのアセタール化反応機構解明2017

    • 著者名/発表者名
      大須賀遼太, 横井俊之, 野村淳子
    • 学会等名
      第22回 JPIJSポスターセッション
    • 関連する報告書
      2017 実績報告書
  • [学会発表] FT-IR study of pore-size effect of mesoporous silica for cyclohexanone acetalization2017

    • 著者名/発表者名
      Ryota Osuga, Yuki Hiyoshi, Toshiyuki Yokoi, Junko N. Kondo
    • 学会等名
      13th European Congress on Catalysis
    • 関連する報告書
      2017 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] 分子状吸着CO2をプローブとしたゼオライト格子塩基の評価2017

    • 著者名/発表者名
      大須賀遼太, 横井俊之, 野村淳子
    • 学会等名
      触媒学会第120回触媒討論会
    • 関連する報告書
      2017 実績報告書
  • [学会発表] IR法を用いた金属イオン交換ゼオライトのメタン活性化能の検討2017

    • 著者名/発表者名
      大須賀遼太, 横井俊之, 野村淳子
    • 学会等名
      石油学会第47回石油・石油化学討論会
    • 関連する報告書
      2017 実績報告書
  • [学会発表] Far-IR study of low frequency modes on various zeolites2017

    • 著者名/発表者名
      Ryota Osuga, Toshiyuki Yokoi, Junko N. Kondo
    • 学会等名
      5th Ito International Research Center (IIRC), RIKEN, the Institute for Splid State Physics (ISSP, UNiversity of Tokyo) and Surface & Interface Spectroscopy 2017
    • 関連する報告書
      2017 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] プロトン型ゼオライトの格子塩基性と触媒反応との関わり2017

    • 著者名/発表者名
      大須賀遼太, 横井俊之, 野村淳子
    • 学会等名
      ゼオライト学会第33回研究発表会
    • 関連する報告書
      2017 実績報告書
  • [学会発表] Elucidation of behavior of proton hopping on zeolites at high temperatures2017

    • 著者名/発表者名
      Ryota Osuga, Toshiyuki Yokoi, Kazuki Doitomi, Hajime Hirao, Junko N. Kondo
    • 学会等名
      International CLS Forum on Photo and Catalytic Science for Sustainable Society
    • 関連する報告書
      2017 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] アルカンの同位体交換反応を用いた高温におけるゼオライト酸性水酸基の直接観測2016

    • 著者名/発表者名
      大須賀遼太, 横井俊之, 野村淳子
    • 学会等名
      ゼオライト学会第32回研究発表会
    • 発表場所
      東京
    • 年月日
      2016-12-01
    • 関連する報告書
      2016 実績報告書
  • [学会発表] 赤外分光法を用いた高温でのゼオライト酸性水酸基の評価2016

    • 著者名/発表者名
      大須賀遼太, 横井俊之, 野村淳子
    • 学会等名
      触媒学会第118回触媒討論会
    • 発表場所
      岩手
    • 年月日
      2016-09-21
    • 関連する報告書
      2016 実績報告書
  • [学会発表] Characterization of acidic OH groups of zeolites by FT-IR observation at high temperatures2016

    • 著者名/発表者名
      Ryota Osuga, Toshiyuki Yokoi, Junko N. Kondo
    • 学会等名
      The 16th International Congress on Catalysis (16th ICC)
    • 発表場所
      北京
    • 年月日
      2016-07-05
    • 関連する報告書
      2016 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] ゼオライト酸性水酸基の高温でのプロトン化に関する赤外分光法を用いた検討2016

    • 著者名/発表者名
      大須賀遼太, 横井俊之, 野村淳子
    • 学会等名
      石油学会第59回年会(第65回研究発表会)
    • 発表場所
      東京
    • 年月日
      2016-05-23
    • 関連する報告書
      2016 実績報告書

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公開日: 2016-04-21   更新日: 2020-03-30  

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