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構造因子を独立制御した高密度金属クラスター触媒の精密合成とその高活性化

研究課題

研究課題/領域番号 16H06026
研究種目

若手研究(A)

配分区分補助金
研究分野 物理化学
研究機関首都大学東京 (2017-2018)
東京大学 (2016)

研究代表者

山添 誠司  首都大学東京, 理学研究科, 教授 (40510243)

研究期間 (年度) 2016-04-01 – 2019-03-31
研究課題ステータス 完了 (2018年度)
配分額 *注記
20,020千円 (直接経費: 15,400千円、間接経費: 4,620千円)
2018年度: 3,380千円 (直接経費: 2,600千円、間接経費: 780千円)
2017年度: 3,640千円 (直接経費: 2,800千円、間接経費: 840千円)
2016年度: 13,000千円 (直接経費: 10,000千円、間接経費: 3,000千円)
キーワード金属クラスター / 触媒 / ゾルゲル法 / 金属酸化物クラスター / 金クラスター / 金属酸化物 / 担体効果 / 担持金属触媒 / XAFS / 構造体 / リアクター / チオール / ナノリアクター / 細孔 / 金
研究成果の概要

100原子以下で構成された金属クラスターはサイズ特異的な触媒作用を示すため,担持金属クラスターの精密合成法の確立が望まれる.本研究ではチオラート保護金クラスターを鋳型とし,その周囲を金属酸化物で保護した金属酸化物保護金クラスター触媒の新しい合成法の開発に取り組んだ.ゾルゲル法により末端にOH基をもつAu25(SROH)18と金属酸化物の前駆体を反応させた後,焼成により金属酸化物保護金クラスター触媒の合成に成功した.これら触媒をニトロフェノールの水素化反応に応用した結果,担体が触媒活性に寄与することを見出した.

研究成果の学術的意義や社会的意義

担持金属クラスター触媒のサイズ・組成を原子精度で制御した研究が報告されているが,担体までも制御した系統的な研究はない.申請者が研究を進めている配位子保護金属クラスターはサイズ・組成制御に加え,配位子の自在制御が可能である.本研究ではこれまで利用されてこなかったこれら特性に着目し,全ての構造因子を独立に精密制御可能な触媒合成法を新たに開発する.さらに,本研究は触媒作用に対する担体効果を浮き彫りにする基盤的研究で,得られた成果は高活性な触媒開発のための新しい触媒設計指針となる.合理的な設計指針に基づく新材料の合成は,闇雲な材料開発に一石を投じるものであり,今後の触媒化学の発展に貢献できる.

報告書

(4件)
  • 2018 実績報告書   研究成果報告書 ( PDF )
  • 2017 実績報告書
  • 2016 実績報告書
  • 研究成果

    (27件)

すべて 2019 2018 2017 その他

すべて 雑誌論文 (5件) (うち査読あり 4件、 オープンアクセス 1件) 学会発表 (17件) (うち国際学会 3件、 招待講演 9件) 図書 (4件) 備考 (1件)

  • [雑誌論文] X-ray Absorption Spectroscopy on Atomically Precise Metal Clusters2019

    • 著者名/発表者名
      Yamazoe Seiji、Tsukuda Tatsuya
    • 雑誌名

      Bulletin of the Chemical Society of Japan

      巻: 92 号: 1 ページ: 193-204

    • DOI

      10.1246/bcsj.20180282

    • NAID

      130007578564

    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Superior Base Catalysis of Group 5 Hexametalates [M6O19]8? (M = Ta, Nb) over Group 6 Hexametalates [M6O19]2? (M = Mo, W)2018

    • 著者名/発表者名
      Hayashi Shun、Sasaki Naoto、Yamazoe Seiji、Tsukuda Tatsuya
    • 雑誌名

      The Journal of Physical Chemistry C

      巻: 122 号: 51 ページ: 29398-29404

    • DOI

      10.1021/acs.jpcc.8b10400

    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Lewis Base Catalytic Properties of [Nb10O28]6- for CO2 Fixation to Epoxide: Kinetic and Theoretical Studies2017

    • 著者名/発表者名
      Hayashi Shun、Yamazoe Seiji、Koyasu Kiichirou、Tsukuda Tatsuya
    • 雑誌名

      Chemistry - An Asian Journal

      巻: 12 号: 13 ページ: 1635-1640

    • DOI

      10.1002/asia.201700534

    • 関連する報告書
      2017 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Suppressing Isomerization of Phosphine-Protected Au9 Cluster by Bond Stiffening Induced by a Single Pd Atom Substitution2017

    • 著者名/発表者名
      Yamazoe Seiji、Matsuo Shota、Muramatsu Satoru、Takano Shinjiro、Nitta Kiyofumi、Tsukuda Tatsuya
    • 雑誌名

      Inorganic Chemistry

      巻: 56 号: 14 ページ: 8319-8325

    • DOI

      10.1021/acs.inorgchem.7b00973

    • 関連する報告書
      2017 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Hydrogen-Mediated Electron Doping of Gold Clusters As Revealed by In Situ X-ray and UV?vis Absorption Spectroscopy2017

    • 著者名/発表者名
      Ishida Ryo、Hayashi Shun、Yamazoe Seiji、Kato Kazuo、Tsukuda Tatsuya
    • 雑誌名

      The Journal of Physical Chemistry Letters

      巻: 8 号: 11 ページ: 2368-2372

    • DOI

      10.1021/acs.jpclett.7b00722

    • 関連する報告書
      2017 実績報告書
  • [学会発表] Functionalization of phosphine-protected gold clusters by ligand modification2019

    • 著者名/発表者名
      Vorakit Chudatemiya, Tomoki Matsuyama, Hikaru Takaya, Nobuhiro Yasuda, Seiji Yamazoe
    • 学会等名
      日本化学会第99春季年会
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
  • [学会発表] M4-Mo4O16複合クラスター(M = Ru, Rh)の触媒応用2019

    • 著者名/発表者名
      小島拓, 三浦大樹, 宍戸哲也, 高谷光, 山添誠司
    • 学会等名
      日本化学会第99春季年会
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
  • [学会発表] 金属酸化物に保護された金クラスター触媒の精密合成2019

    • 著者名/発表者名
      澁澤一輝, 根岸雄一, 佃達哉, 山添誠司
    • 学会等名
      日本化学会第99春季年会
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
  • [学会発表] カウンターアニオンによるホスフィン保護金属クラスターの構造制御2019

    • 著者名/発表者名
      藤木裕宇,松山知樹,高谷光,安田伸広,中谷直輝,山添誠司
    • 学会等名
      日本化学会第99春季年会
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
  • [学会発表] XAFSによる配位子保護合金クラスターの電子状態解析2019

    • 著者名/発表者名
      松山知樹,Sakiat Hossain,藏重亘, 朝倉博行, 河村直己,根岸雄一,中谷直輝,山添誠司
    • 学会等名
      日本化学会第99春季年会
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
  • [学会発表] XAFSを用いた金属クラスターの構造・物性解明2019

    • 著者名/発表者名
      山添誠司
    • 学会等名
      PF XAFS ユーザーグループミーティング
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] 異種金属原子ドープがホスフィン保護金クラスターの電子状態に及ぼす効果2018

    • 著者名/発表者名
      松山知樹,Sakiat Hossain,藏重亘, 朝倉博行, 河村直己,根岸雄一,山添誠司
    • 学会等名
      第21回XAFS討論会
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
  • [学会発表] Base catalytic application of polyanionic metal oxide clusters2018

    • 著者名/発表者名
      Seiji Yamazoe, Shun Hayashi, Naoto Sasaki, Tatsuya Tsukuda
    • 学会等名
      The 8th Tokyo Conference on Advanced Catalytic Science and Technology
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] X-ray absorption fine structure: Local structural analysis and operando spectroscopy for metal clusters2018

    • 著者名/発表者名
      Seiji Yamazoe
    • 学会等名
      Workshop to Discuss the Future of Gas Phase Research
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] 配位子保護金属クラスターの精密合成とその物性2018

    • 著者名/発表者名
      山添誠司
    • 学会等名
      セラミックス協会 第31回秋季シンポジウム
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] Atomically Presice Synthesis and Catalysis of Metal Clusters2018

    • 著者名/発表者名
      Seiji Yamazoe
    • 学会等名
      TMU and PetroMat Joint Mini Symposium on Catalysis and Advanced Materials 2018
    • 関連する報告書
      2017 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] 多価アニオン金属酸化物クラスターの塩基触媒応用2018

    • 著者名/発表者名
      山添誠司
    • 学会等名
      日本化学会第98春年会
    • 関連する報告書
      2017 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] 金属クラスターの精密合成とその触媒応用2018

    • 著者名/発表者名
      山添誠司
    • 学会等名
      相界面プロジェクトの年度末シンポジウム
    • 関連する報告書
      2017 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] ヘキサタンタル酸の塩基触媒作用2017

    • 著者名/発表者名
      佐々木直人、林峻、山添誠司、佃達哉
    • 学会等名
      第119回触媒討論会
    • 発表場所
      首都大学東京(東京都八王子市)
    • 年月日
      2017-03-21
    • 関連する報告書
      2016 実績報告書
  • [学会発表] Base Catalytic Activity of Hexatantalate2017

    • 著者名/発表者名
      Naoto Sasaki, Shun Hayahi, Seiji Yamazoe and Tatsuya Tsukuda
    • 学会等名
      日本化学会 第97春季年会
    • 発表場所
      首都大学東京(東京都八王子市)
    • 年月日
      2017-03-16
    • 関連する報告書
      2016 実績報告書
  • [学会発表] 金属クラスター触媒の精密合成とその触媒作用2017

    • 著者名/発表者名
      山添誠司
    • 学会等名
      平成29年度触媒学会ファインケミカルズ合成触媒セミナー「ファインケミカルズ合成触媒の現在と新しいアプローチ」
    • 関連する報告書
      2017 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] サイズ・組成を精密制御した金属クラスター触媒の合成とその触媒作用2017

    • 著者名/発表者名
      山添誠司
    • 学会等名
      触媒学会若手会「第28回フレッシュマンゼミナール」
    • 関連する報告書
      2017 実績報告書
    • 招待講演
  • [図書] X線吸収分光法による配位子保護金属クラスターの構造・結合の硬さ評価2019

    • 著者名/発表者名
      山添誠司, 佃達哉
    • 総ページ数
      5
    • 出版者
      ナノ学会会報
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
  • [図書] 炭素担持金クラスターの構造と触媒作用の相関2018

    • 著者名/発表者名
      山添誠司, 佃達哉
    • 総ページ数
      6
    • 出版者
      触媒
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
  • [図書] 水素の脱吸着による金クラスターの電子状態の可逆的変化2017

    • 著者名/発表者名
      山添誠司,石田瞭,佃達哉
    • 総ページ数
      2
    • 出版者
      C&I Commun
    • 関連する報告書
      2017 実績報告書
  • [図書] Structural stability originating from hierarchy of bond stiffness in thiolate-protected gold clusters2017

    • 著者名/発表者名
      S. Yamazoe, T. Tsukuda
    • 総ページ数
      2
    • 出版者
      SPring-9/SACLA Research Frontiers 2016
    • 関連する報告書
      2017 実績報告書
  • [備考] 東京大学大学院理学系研究科化学専攻 山添誠司

    • URL

      http://www.chem.s.u-tokyo.ac.jp/users/chemreact/member/member_yamazoe.html

    • 関連する報告書
      2016 実績報告書

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公開日: 2016-04-21   更新日: 2020-03-30  

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