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光触媒/水界面における完全水分解反応の活性増大メカニズムの解明

研究課題

研究課題/領域番号 16H06029
研究種目

若手研究(A)

配分区分補助金
研究分野 物理化学
研究機関分子科学研究所 (2018)
京都大学 (2016-2017)

研究代表者

杉本 敏樹  分子科学研究所, 物質分子科学研究領域, 准教授 (00630782)

研究期間 (年度) 2016-04-01 – 2019-03-31
研究課題ステータス 完了 (2018年度)
配分額 *注記
26,390千円 (直接経費: 20,300千円、間接経費: 6,090千円)
2018年度: 3,510千円 (直接経費: 2,700千円、間接経費: 810千円)
2017年度: 3,120千円 (直接経費: 2,400千円、間接経費: 720千円)
2016年度: 19,760千円 (直接経費: 15,200千円、間接経費: 4,560千円)
キーワード水分解光触媒 / 光誘起電荷ダイナミクス / 2次元水素結合系 / 赤外拡散反射分光 / 過渡吸収分光 / 酸化反応制御 / 実用表面科学 / 擬似液体水形成 / オペランド振動分光 / 和周波発生分光 / 表面・界面物理化学 / 表面吸着水 / 拡散反射分光 / 二次元振動分光 / 二次元分光 / 二次元赤外分光
研究成果の概要

室温の水蒸気雰囲気下で光触媒表面のみを水液膜で覆い,その膜厚を一分子層レベルで単一吸着層から多層膜にわたって自在に制御する技術を確立した.この技術革新により「反応に無関係な溶媒水」を除去しつつ実用光触媒微粒子の表面近傍にだけ水液膜を形成する事ができ,反応場に隣接する触媒表面近傍の水分子を反応条件下で分光する道が拓けた.この手法を用いてTiO2ナノ粒子光触媒に対する赤外振動分光,及び光誘起電荷の過渡吸収測定を行い,高効率に光誘起電荷を補足する水の正体に迫ることができた.また,種々の形状・凝集状態をとる可視光応答BiVO4光触媒微粒子に対して,粒子の凝集度と反応活性の相関を解明することができた.

研究成果の学術的意義や社会的意義

本研究では,精密に圧力を制御した水蒸気雰囲気下で光触媒表面近傍のみを擬似的に水中環境下におくことができ,水溶液中では本来測定が不可能な振動分光を可能にした.さらに,反応と無関係な情報を含むスペクトル信号の中から反応活性ファクター(反応に寄与する表面構造・電子状態,水の水素構造に関する成分)を有効に抽出することによって光触媒/水界面における反応活性増大メカニズムの分子論的基礎を確立することができた.これにより,既存のバンドエンジニアリングで想定されている限界を超えた高量子効率を誇る光触媒の創製につながり,人工光合成分野の飛躍的発展が期待される.

報告書

(4件)
  • 2018 実績報告書   研究成果報告書 ( PDF )
  • 2017 実績報告書
  • 2016 実績報告書
  • 研究成果

    (33件)

すべて 2019 2018 2017 その他

すべて 国際共同研究 (2件) 雑誌論文 (7件) (うち国際共著 1件、 査読あり 6件) 学会発表 (21件) (うち国際学会 11件、 招待講演 8件) 備考 (3件)

  • [国際共同研究] Universita di Milano Bicocca(Italy)

    • 関連する報告書
      2017 実績報告書
  • [国際共同研究] Universita di Milano Bicocca(Italy)

    • 関連する報告書
      2016 実績報告書
  • [雑誌論文] Topologically disordered mesophase at the topmost surface layer of crystalline ice between 120 and 200 K2019

    • 著者名/発表者名
      T. Sugimoto, Y. Otsuki, T. Ishiyama, A. Morita, K. Watanabe, and Y. Matsumoto
    • 雑誌名

      Physical Review B

      巻: 99 号: 12 ページ: 121402-121402

    • DOI

      10.1103/physrevb.99.121402

    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] 水分子凝集系における水素原子の位置に敏感な和周波発生(SFG)振動分光法2019

    • 著者名/発表者名
      杉本敏樹
    • 雑誌名

      エレクトロニクスコミュニケーション誌

      巻: 34 ページ: 19-24

    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Sum-frequency generation spectroscopy of heteroepitaxial ice films: Unveiling orientation of water molecules, and structural and physical properties of ice2018

    • 著者名/発表者名
      Toshiki Sugimoto
    • 雑誌名

      J. Spectrosc. Soc. Jpn.

      巻: 67 ページ: 189-196

    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
  • [雑誌論文] ; Water-assisted hole trapping at highly curved surface of nano-TiO2 photocatalyst2018

    • 著者名/発表者名
      K. Shirai, G. Fazio, *T. Sugimoto, D. Selli, L. Ferraro, K. Watanabe, M. Haruta, B. Ohtani, H. Kurata, C. Di Valentin & Y. Matsumoto
    • 雑誌名

      J. Am. Chem. Soc

      巻: 140 号: 4 ページ: 1415-1422

    • DOI

      10.1021/jacs.7b11061

    • 関連する報告書
      2017 実績報告書 2016 実績報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Origins of emergent high-Tc ferroelectric ordering in heteroepitaxial ice film: Sum-frequency generation spectroscopy of H2O and D2O ice films on Pt(111)2018

    • 著者名/発表者名
      N. Aiga, *T. Sugimoto, Y. Otsuki, K. Watanabe & Y. Matsumoto
    • 雑誌名

      Phys. Rev. B

      巻: 97 号: 7 ページ: 075410-075410

    • DOI

      10.1103/physrevb.97.075410

    • 関連する報告書
      2017 実績報告書 2016 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Particle size dependence of carrier dynamics and reactivity of photocatalyst BiVO4 probed with single-particle transient absorption microscopy2017

    • 著者名/発表者名
      M. Yabuta, A. Takeda, T. Sugimoto, K. Watanabe, A. Kudo & Y. Matsumoto
    • 雑誌名

      J. Phyc. Chem. C.

      巻: 121 号: 40 ページ: 22060-22066

    • DOI

      10.1021/acs.jpcc.7b06230

    • 関連する報告書
      2017 実績報告書 2016 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Inelastic electron tunneling mediated by a molecular quantum rotator2017

    • 著者名/発表者名
      Sugimoto Toshiki、Kunisada Yuji、Fukutani Katsuyuki
    • 雑誌名

      Physical Review B

      巻: 96 号: 24 ページ: 241409-241409

    • DOI

      10.1103/physrevb.96.241409

    • 関連する報告書
      2017 実績報告書 2016 実績報告書
    • 査読あり
  • [学会発表] Proton ordering in heteroepitaxial ice films, IMS symposium “Water at interfaces2019

    • 著者名/発表者名
      Toshiki Sugimoto
    • 学会等名
      IMS symposium “Water at interfaces
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] 水分子の向きが揃った特殊な結晶氷の生成2019

    • 著者名/発表者名
      杉本敏樹
    • 学会等名
      第119回分子科学フォーラム
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
  • [学会発表] Water-assisted hale trapping at the highly curved surface of nano photocatalyst2018

    • 著者名/発表者名
      Toshiki Sugimoto,
    • 学会等名
      FHI-JST Joint Symposium
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Toward understanding reactive surface species in photocatalytic water splitting2018

    • 著者名/発表者名
      Toshiki Sugimoto
    • 学会等名
      The 2nd IMS-NANOTEC Joint Research Meeting
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Effects of Interface on Orientational Ordering of Heteroepitaxially Grown Ice Film2018

    • 著者名/発表者名
      Toshiki Sugimoto
    • 学会等名
      The AVS Pacific Rim Symposium on Surfaces
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] 赤外分光・和周波発生分光による水分子凝集系の表面・界面における創発物性と反応活性に関する研究2018

    • 著者名/発表者名
      杉本敏樹
    • 学会等名
      日本分光学会年次大会(2018)
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] 固体表面の対称性の破れに誘起される水分子凝集系の配向秩序と電荷移動ダイナミクス2018

    • 著者名/発表者名
      杉本敏樹
    • 学会等名
      日本物理学会 2018年秋季大会
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] レーザー非線形分光法が拓く固体表面吸着水の創発機能研究2018

    • 著者名/発表者名
      杉本敏樹
    • 学会等名
      第3回 科学技術交流財団「マイクロ固体フォトニクス」研究会
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] 和周波発生振動分光による氷の強誘電性の基板依存性2018

    • 著者名/発表者名
      相賀則宏, 杉本敏樹, 渡邊一也, 松本吉泰
    • 学会等名
      第12回分子科学討論会
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
  • [学会発表] MoS2ナノシートにおける光腐食反応の印加電位依存性2018

    • 著者名/発表者名
      小林柚子,渡邊和也,杉本敏樹,松本吉泰
    • 学会等名
      第12回分子科学討論会
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
  • [学会発表] 二次元物質によるアルカリ単原子層プラズモン応答の変調2018

    • 著者名/発表者名
      吉田 龍矢, 田中駿介, 渡邊一也, 杉本敏樹, 松本吉泰
    • 学会等名
      第12回分子科学討論会
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
  • [学会発表] Rh(111)上に作製した氷薄膜のヘテロダイン検出和周波発生振動分光2018

    • 著者名/発表者名
      大槻 友志, 杉本敏樹, 渡邊一也, 松本吉泰
    • 学会等名
      2018年日本表面真空学会学術講演会
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
  • [学会発表] Emergent high-Tc Ferroelectric Ordering of Strongly Correlated and Frustrated Protons in Crystalline-Ice films2017

    • 著者名/発表者名
      Toshiki Sugimoto
    • 学会等名
      Symposium on Molecular Science of Ice
    • 関連する報告書
      2017 実績報告書 2016 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Effect of methane pressure on photocatalytic water-steam reforming reaction by d0 semiconductor metal oxides2017

    • 著者名/発表者名
      Toshiki Sugimoto, Kotaro Takeyasu, Taisuke Higashi, Kenji Fujiwara, Akira Yamamoto, Hisao Yoshida, Kazuya Watanabe, and Yoshiyasu Matsumoto
    • 学会等名
      The 8th International Symposium on Surface Science
    • 関連する報告書
      2017 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Pressure dependence in photocatalytic non-oxidative coupling of methane on d0 semiconducting metal oxides2017

    • 著者名/発表者名
      K. Takeyasu, T. Sugimoto, T. Higashi, N. Mochizuki, K. Fujiwara, A. Yamamoto, H. Yoshida, K. Watanabe and Y. Matsumoto
    • 学会等名
      The 8th International Symposium on Surface Science
    • 関連する報告書
      2017 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Inelastic Electron Tunneling Mediated by Molecular Quantum Rotator2017

    • 著者名/発表者名
      K. Takeyasu, T. Sugimoto, T. Higashi, N. Mochizuki, K. Fujiwara, A. Yamamoto, H. Yoshida, K. Watanabe and Y. Matsumoto
    • 学会等名
      5th Ito international Research Center conference (IIRC5)
    • 関連する報告書
      2017 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] iO2光触媒の電荷ダイナミクスに直接関与する表面吸着水の分光2017

    • 著者名/発表者名
      杉本敏樹
    • 学会等名
      2017年真空・表面科学合同講演会
    • 関連する報告書
      2017 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Ga2O3光触媒による水蒸気下メタン改質反応: 反応活性・選択性のメタン圧力依存性2017

    • 著者名/発表者名
      東泰佑・杉本敏樹・武安光太郎・伊東洋二・山本旭・吉田寿雄・渡邊一也・松本吉泰
    • 学会等名
      日本化学会第98春季年会(2018)
    • 関連する報告書
      2017 実績報告書 2016 実績報告書
  • [学会発表] Pressure dependence in photocatalytic non-oxidative coupling of methane on d0 semiconducting metal oxides2017

    • 著者名/発表者名
      K. Takeyasu, T. Sugimoto, T. Higashi, N. Mochizuki, K. Fujiwara, A. Yamamoto, H. Yoshida, K. Watanabe and Y. Matsumoto
    • 学会等名
      The 8th International Symposium on Surface Science (ISSS-8)
    • 関連する報告書
      2016 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Effect of methane pressure on photocatalytic water-steam reforming reaction by d0 semiconductor metal oxides2017

    • 著者名/発表者名
      Toshiki Sugimoto, Kotaro Takeyasu, Taisuke Higashi, Kenji Fujiwara, Akira Yamamoto, Hisao Yoshida, Kazuya Watanabe, and Yoshiyasu Matsumoto
    • 学会等名
      The 8th International Symposium on Surface Science (ISSS-8)
    • 関連する報告書
      2016 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] TiO2光触媒の電荷ダイナミクスに直接関与する表面吸着水の分光2017

    • 著者名/発表者名
      杉本敏樹
    • 学会等名
      01,2017年真空・表面科学合同講演会
    • 関連する報告書
      2016 実績報告書
  • [備考] 杉本グループHP

    • URL

      https://groups.ims.ac.jp/organization/sugimoto_g/index.html

    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
  • [備考] 分子科学研究所 杉本グループHP

    • URL

      https://www.ims.ac.jp/research/group/sugimoto/

    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
  • [備考] 京都大学大学院理学研究科化学専攻

    • URL

      http://www.kuchem.kyoto-u.ac.jp/organization/member/toshiki.html

    • 関連する報告書
      2017 実績報告書

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公開日: 2016-04-21   更新日: 2020-03-30  

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