| 研究課題/領域番号 |
16H06129
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| 研究種目 |
若手研究(A)
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| 配分区分 | 補助金 |
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| 研究分野 |
触媒・資源化学プロセス
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| 研究機関 | 東北大学 |
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研究代表者 |
田村 正純 東北大学, 工学研究科, 助教 (10635551)
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| 研究協力者 |
冨重 圭一
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| 研究期間 (年度) |
2016-04-01 – 2019-03-31
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| 研究課題ステータス |
完了 (2018年度)
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| 配分額 *注記 |
25,480千円 (直接経費: 19,600千円、間接経費: 5,880千円)
2018年度: 4,160千円 (直接経費: 3,200千円、間接経費: 960千円)
2017年度: 4,160千円 (直接経費: 3,200千円、間接経費: 960千円)
2016年度: 17,160千円 (直接経費: 13,200千円、間接経費: 3,960千円)
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| キーワード | 酸化セリウム / 酸素酸化 / 銅 / イミン / 芳香族アルキル / 触媒・化学プロセス / 触媒・資源化学プロセス |
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| 研究成果の概要 |
C-H結合の直接変換による官能基導入反応は学術的、工業化学的観点から非常に有用な反応である。本研究では、Cu/CeO2触媒系がベンジル位C-H結合の空気酸化反応に有効であることを見出し、メシチレンの酸化反応とアニリンとのカップリング反応により目的のイミンが９3％の収率で合成できることを明らかにした。Cu種のみでは活性をほとんど示さないことから、主活性種は酸化セリウムであり、Cuが選択性コントロールを主に担っている。他の基質に適用した結果、様々な芳香族アルキル、置換アニリンに適用可能であることを明らかにした。本触媒は再利用可能で耐久性の高い不均一系触媒である。
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| 研究成果の学術的意義や社会的意義 |
C-H結合の直接活性化による官能基導入反応は非常に難しい反応であり、一般的に貴金属などの活性な金属種を用いて行われる。本研究では、安価な金属酸化物である酸化セリウムがC-H結合の直接活性化に有効であることを見出し、さらに、安価なベースメタルである銅を組み合わせることで、C-H結合活性化を含むワンポット反応である、アルキル芳香族とアミンからのワンポットイミン合成反応を高選択的かつ高収率で進行させることを見出した。本結果は、単純金属酸化物触媒の高い可能性を示した結果であり、今後、更なる金属種の組み合わせにより、高機能触媒の構築が期待される。
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