多核錯体への柔軟なプロトン移動能の導入と水の酸化反応への影響

• 研究課題/領域番号: 16H07420
• 研究種目: 研究活動スタート支援
• 配分区分: 補助金
• 研究分野: 無機化学
• 研究機関: 分子科学研究所
• 研究代表者: 岡村 将也 分子科学研究所, 生命・錯体分子科学研究領域, 特別訪問研究員 (90782251)
• 研究期間 (年度): 2016-08-26 – 2018-03-31
• 研究課題ステータス: 完了 (2017年度)
• 配分額: 2,990千円 (直接経費: 2,300千円、間接経費: 690千円); 2017年度: 1,430千円 (直接経費: 1,100千円、間接経費: 330千円); 2016年度: 1,560千円 (直接経費: 1,200千円、間接経費: 360千円)
• キーワード: 人工光合成 / 多核金属錯体 / プロトン共役電子移動 / 錯体化学 / 酸素発生反応

研究成果の概要

多電子移動反応を効率的に促進する触媒を開発する上で、生体内酵素が有する２つの要素（多核構造・電子やプロトンの柔軟な移動能）が重要だと考えた。そこで本研究では、解離性プロトンを有する５核錯体について研究を行い、次の２つの重要な成果を得た。
（１）鉄５核錯体に解離性プロトンを導入したことによって水の酸化反応に必要な過電圧を低下させることに成功した。また、（２）多核金属錯体に内包されたプロトンに関して速度論的な反応性を明らかにした。

研究成果

• [雑誌論文] Development of a framework catalyst for photocatalytic hydrogen evolution (2018)
  • 著者名/発表者名: Chinapang Pondchanok、Okamura Masaya、Itoh Takahiro、Kondo Mio、Masaoka Shigeyuki
  • 雑誌名: Chemical Communications 巻: 54 号: 10 ページ: 1174-1177
  • DOI: 10.1039/c7cc08013a
  • 査読あり
• [雑誌論文] Fe, Ru, and Os Complexes with the Same Molecular Framework: Comparison of Structures, Properties and Catalytic Activities (2017)
  • 著者名/発表者名: Masaki Yoshida, Mio Kondo, Masaya Okamura, Mari Kanaike, Setsiri Haesuwannakij, Hidehiro Sakurai, and Shigeyuki Masaoka
  • 雑誌名: Faraday Discuss. 巻: 印刷中 ページ: 181-196
  • DOI: 10.1039/c6fd00227g
  • 査読あり / 謝辞記載あり
• [雑誌論文] 酸素発生触媒の開発─金属錯体によるアプローチ (2017)
  • 著者名/発表者名: 岡村将也, 正岡重行
  • 雑誌名: 月刊機能材料 巻: 37 ページ: 51-59
• [雑誌論文] Electrocatalytic Water Oxidation by a Tetranuclear Copper Complex (2016)
  • 著者名/発表者名: Vijayendran K. K. Praneeth, Mio Kondo, Pei Meng Woi, Masaya Okamura, and Shigeyuki Masaoka
  • 雑誌名: ChemPlusChem 巻: 81 号: 10 ページ: 1123-1128
  • DOI: 10.1002/cplu.201600322
  • 査読あり / 謝辞記載あり
• [学会発表] An iron-based catalyst that mimics function of the oxygen-evolving complex (2017)
  • 著者名/発表者名: Masaya Okamura, Mio Kondo, Reiko Kuga, Yuki Kurashige, Takeshi Yanai, Shinya Hayami, Vijayendran K. K. Praneeth, Masaki Yoshida, Ko Yoneda, Satoshi Kawata, and Shigeyuki Masaoka
  • 学会等名: The 6th Asian Conference on Coordination Chemistry (ACCC6)
  • 国際学会
• [学会発表] 人工光合成の実現を目指した高活性な酸素発生触媒の開発 (2017)
  • 著者名/発表者名: 岡村将也
  • 学会等名: 先端錯体工学研究会 2017年度年会
  • 招待講演
• [学会発表] A Proton Confined in Pentanuclear Metal Complexes (2017)
  • 著者名/発表者名: Masaya Okamura, Mari Kanaike, Hitoshi Izu, Chihiro Matsui, Reiko Kuga, Satoshi Kawata, Mio Kondo and Shigeyuki Masaoka
  • 学会等名: 錯体化学会第67回討論会
• [学会発表] Water oxidation reaction catalyzed by pentanuclear iron complexes (2017)
  • 著者名/発表者名: Masaya Okamura, Mio Kondo, Reiko Kuga, Yuki Kurashige, Takeshi Yanai, Shinya Hayami, Vijayendran K. K. Praneeth, Masaki Yoshida, Ko Yoneda, Satoshi Kawata, and Shigeyuki Masaoka
  • 学会等名: ICARP2017
  • 国際学会
• [学会発表] 柔軟なプロトン移動能を有する鉄5核錯体の酸素発生触媒機能 (2016)
  • 著者名/発表者名: 岡村将也・久我れい子・川田 知・近藤美欧・正岡重行
  • 学会等名: 錯体化学会第66回討論会