自由電子レーザーを用いた時間分解測定による分子における電荷移動過程の解明

• 研究課題/領域番号: 16J02270
• 研究種目: 特別研究員奨励費
• 配分区分: 補助金
• 応募区分: 国内
• 研究分野: 物理化学
• 研究機関: 東北大学
• 研究代表者: 高梨 司 東北大学, 多元物質科学研究所, 特別研究員(PD)
• 研究期間 (年度): 2016-04-22 – 2018-03-31
• 研究課題ステータス: 完了 (2017年度)
• 配分額: 1,900千円 (直接経費: 1,900千円); 2017年度: 900千円 (直接経費: 900千円); 2016年度: 1,000千円 (直接経費: 1,000千円)
• キーワード: X線自由電子レーザー / 時間分解測定 / ヨウ素含有有機分子 / イオン運動量多重同時計測 / イオン運動量多重同時計測法

研究実績の概要

採用最終年度となる本年度は、採択課題の最終目標であるヨウ素含有有機分子に対するX線自由電子レーザー（XFEL）照射に誘起される電子緩和過程と分子解離過程の相関を明らかにすべく、ジヨードメタン分子を対象として以下の成果を挙げた。
まず、XFEL照射で生成する解離イオンの運動量多重同時計測で得られた測定結果を、理論モデルに基づいて解析することで、対象分子のXFEL誘起クーロン爆発過程では分子内の二つのヨウ素イオン間の反発としてクーロンエネルギーが主に放出されていることを突き止め、この研究成果を学術論文として発表した。
続いて、XFELパルスと近赤外レーザーを用いた時間分解測定で得られた解離イオン収量の時間変化を可視化するプログラムを作成した。さらに、同一種類の各イオンを運動エネルギーの大小で区別し、収量曲線を得る解析プログラムを実装した。これにより、電子緩和過程によって異なる運動エネルギーを持って生成したイオンの収量変化を個別に得ることができ、電子緩和過程と分子解離過程の相関を議論することが可能となった。
最後に、時間分解イオン収量測定の結果として、得られた収量曲線はその時間構造によっていくつかのパターンに大別することができた。ヨウ素イオン系列では、4価から6価の高い価数を持つイオン種では短い緩和時間が得られた。これは分子内のオージェ緩和過程の時定数と同程度であり、XFEL照射に誘起された電子緩和過程の途中で生成する過渡電子状態を観測しているものと解釈している。一方1価イオンでは長い緩和時間が得られ、原子間の電子緩和過程を観測しているものと考えている。また、中間の価数を持つイオン種では、運動エネルギーの大小によって時間構造が異なっており、イオン生成に関与する電子緩和過程に依存した解離イオンの運動エネルギー変化を観測している。現在以上の結果をまとめており、論文として発表予定である。

現在までの達成度 (段落)

29年度が最終年度であるため、記入しない。

今後の研究の推進方策

29年度が最終年度であるため、記入しない。

研究成果

• [国際共同研究] University of Turku(Finland)
• [国際共同研究] Synchrotron SOLEIL(France)
• [国際共同研究] J. W. Goethe University/European XFEL(Germany)
• [国際共同研究] ELI-NP(Romania)
• [国際共同研究] Kansas State University(米国)
• [国際共同研究]
• [国際共同研究] University of Turku(Finland)
• [国際共同研究] Synchrotron SOLEIL(France)
• [国際共同研究] J. W. Goethe University/European XFEL(Germany)
• [国際共同研究] ELI-NP(Romania)
• [国際共同研究] Kansas State University(米国)
• [国際共同研究]
• [雑誌論文] Ultrafast Coulomb explosion of a diiodomethane molecule induced by an X-ray free-electron laser pulse (2017)
  • 著者名/発表者名: Tsukasa Takanashi, Kosuke Nakamura, Edwin Kukk, Koji Motomura, Hironobu Fukuzawa, Kiyonobu Nagaya, (他28名), Hirohiko Kono, Kiyoshi Ueda
  • 雑誌名: Phys. Chem. Chem. Phys. 巻: 19 号: 30 ページ: 19707-19721
  • DOI: 10.1039/c7cp01669g
  • 査読あり / 国際共著
• [雑誌論文] Application of Matched-Filter Concepts to Unbiased Selection of Data in Pump-Probe Experiments with Free Electron Lasers (2017)
  • 著者名/発表者名: C. Callegari, T. Takanashi, H. Fukuzawa, K. Motomura, D. Iablonskyi, Y. Kumagai, S. Mondal, T. Tachibana, K. Nagaya, T. Nishiyama, K. Matsunami, P. Johnsson, P. Piseri, G. Sansone, A. Dubrouil, M. Reduzzi, P. Carpeggiani, C. Vozzi, M. Devetta, D. Facciala et al.
  • 雑誌名: Applied Sciences 巻: 7 号: 6 ページ: 621-621
  • DOI: 10.3390/app7060621
  • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
• [雑誌論文] Time-Resolved Measurement of Interatomic Coulombic Decay Induced by Two-Photon Double Excitation of Ne2 (2017)
  • 著者名/発表者名: T. Takanashi, N. V. Golubev, C. Callegari, H. Fukuzawa, K. Motomura, D. Iablonskyi, Y. Kumagai, S. Mondal, T. Tachibana, K. Nagaya, T. Nishiyama, K. Matsunami, P. Johnsson, P. Piseri, G. Sansone, A. Dubrouil, M. Reduzzi, P. Carpeggiani, C. Vozzi, M. Devetta, M. Negro et al.
  • 雑誌名: Physical Review Letters 巻: 118 号: 3 ページ: 033202-033202
  • DOI: 10.1103/physrevlett.118.033202
  • 査読あり / 国際共著
• [雑誌論文] Charge transfer to ground-state ions produces free electrons (2017)
  • 著者名/発表者名: D. You, H. Fukuzawa, Y. Sakakibara, T. Takanashi, Y. Ito, G. G. Maliyar, K. Motomura, K. Nagaya, T. Nishiyama, K. Asa, Y. Sato, N. Saito, M. Oura, M. Schoeffler, G. Kastirke, U. Hergenhahn, V. Stumpf, K. Gokhberg, A. I. Kuleff, L. S. Cederbaum, K. Ueda
  • 雑誌名: Nature Communications 巻: 8 号: 1 ページ: 14277-14277
  • DOI: 10.1038/ncomms14277
  • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
• [雑誌論文] Slow Interatomic Coulombic Decay of Multiply Excited Neon Clusters (2016)
  • 著者名/発表者名: D. Iablonskyi, K. Nagaya, H. Fukuzawa, K. Motomura, Y. Kumagai, S. Mondal, T. Tachibana, T. Takanashi, T. Nishiyama, K. Matsunami, P. Johnsson, P. Piseri, G. Sansone, A. Dubrouil, M. Reduzzi, P. Carpeggiani, C. Vozzi, M. Devetta, M. Negro, F. Calegari, A. Trabattoni, M. C. Castrovilli et al.
  • 雑誌名: Physical Review Letters 巻: 117 号: 27 ページ: 276806-276806
  • DOI: 10.1103/physrevlett.117.276806
  • 査読あり / 国際共著
• [雑誌論文] Molecular cascade Auger decays following Si KL23L23 Auger transitions in SiCl4 (2016)
  • 著者名/発表者名: I. H. Suzuki, Y. Bandoh, T. Mochizuki, H. Fukuzawa, T. Tachibana, S. Yamada, T. Takanashi, K. Ueda, Y. Tamenori S. Nagaoka
  • 雑誌名: Journal of Physics B: Atomic, Molecular and Optical Physics 巻: 49 ページ: 165102-165102
  • 査読あり
• [雑誌論文] Towards characterization of photo-excited electron transfer and catalysis in natural and artificial systems using XFELs (2016)
  • 著者名/発表者名: R. Alonso-Mori, K. Asa, U. Bergmann, A. S. Brewster, R. Chatterjee, J. K. Cooper, H. M. Frei, F. D. Fuller, E. Goggins, S. Gul, H. Fukuzawa, D. Iablonskyi, M. Ibrahim, T. Katayama, T. Kroll, Y. Kumagai, B. A. McClure, J. Messinger, K. Motomura, K. Nagaya, T. Nishiyama, C. Saracini, Y. Sato, N. K. Sauter et al.
  • 雑誌名: Faraday Discussions 巻: 194 ページ: 621-638
  • DOI: 10.1039/c6fd00084c
  • 査読あり / 国際共著
• [学会発表] SACLA BL1を用いた気相原子分子の時間分解測定 (2018)
  • 著者名/発表者名: 高梨司, 福澤宏宣, Kukk Edwin, 永谷清信, 和田真一, 岸本直樹, 本村幸治, 熊谷嘉晃, You Daehyun, 小野太詩, Li Yiwen, 伊藤雄太, 西山俊幸, 仁王頭明伸, 浅和貴, 佐藤由比呂, 横野直道, 櫻澤智大, Grundmann Sven, Schoeffler Markus, 他
  • 学会等名: 第31回日本放射光学会年会
• [学会発表] Time-resolved measurement of XFEL induced ultrafast decay process in CH2I2 molecule (2017)
  • 著者名/発表者名: T. Takanashi, H. Fukuzawa, K. Motomura, K. Nagaya, S. Wada, Y. Kumagai, D. Iablonskyi, S. Mondal, Y. Ito, T. Tachibana, S. Yamada, Y. Sakakibara, D. You, T. Nishiyama, K. Matsunami, T. Sakai, K. Asa, Y. Sato, T. Umemoto, K. Kariyazono et al.
  • 学会等名: Physical Chemistry Colloquium on “Ultrafast electronic and structural dynamics”
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] 極紫外自由電子レーザー照射によるネオン二量体及びクラスターの多重励起に誘起された原子間クーロン緩和過程 (2017)
  • 著者名/発表者名: T. Takanashi, D. Iablonskyi, N. V. Golubev, C. Callegari, K. Nagaya, H. Fukuzawa, K. Motomura, Y. Kumagai, S. Mondal, T. Tachibana, T. Nishiyama, K. Matsunami, P. Johnsson, P. Piseri, G. Sansone, A. Dubrouil, M. Reduzzi, P. Carpeggiani, C. Vozzi, M. Devetta et al.
  • 学会等名: 第11回分子科学討論会
• [学会発表] SACLAを用いた原子分子における超高速現象の観測―SACLAが拓く原子分子の新領域― (2017)
  • 著者名/発表者名: 高梨司
  • 学会等名: 日本放射光学会第9回若手研究会
  • 招待講演
• [学会発表] Multiple excitation ICD in neon dimers and clusters (2017)
  • 著者名/発表者名: T. Takanashi, D. Iablonskyi, N. V. Golubev, C. Callegari, K. Nagaya, H. Fukuzawa, K. Motomura, Y. Kumagai, S. Mondal, T. Tachibana, T. Nishiyama, K. Matsunami, P. Johnsson, P. Piseri, G. Sansone, A. Dubrouil, M. Reduzzi, P. Carpeggiani, C. Vozzi, M. Devetta et al.
  • 学会等名: The International Symposium on (e,2e), Double Photoionization and Related Topics and 19th International Symposium on Polarization and Correlation in Electronic and Atomic Collisions
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] Real Time Observation of the Ultrafast Dynamics Induced by XFEL Pulses in CH2I2 Molecule (2017)
  • 著者名/発表者名: T. Takanashi, H. Fukuzawa, K. Motomura, K. Nagaya, S. Wada, Y. Kumagai, D. Iablonskyi, S. Mondal, Y. Ito, T. Tachibana, S. Yamada, Y. Sakakibara, D. You, T. Nishiyama, K. Matsunami, T. Sakai, K. Asa, Y. Sato, T. Umemoto, K. Kariyazono et al.
  • 学会等名: 30th International Conference on Photonic, Electronic and Atomic Collisions (ICPEAC XXX)
  • 国際学会
• [学会発表] Time-Resolved Observation of XFEL Induced Dynamics in CH2I2 Molecule (2017)
  • 著者名/発表者名: T. Takanashi, H. Fukuzawa, K. Motomura, K. Nagaya, S. Wada, Y. Kumagai, D. Iablonskyi, S. Mondal, Y. Ito, T. Tachibana, S. Yamada, Y. Sakakibara, D. You, T. Nishiyama, K. Matsunami, T. Sakai, K. Asa, Y. Sato, T. Umemoto, K. Kariyazono et al.
  • 学会等名: International Workshop on Photoionization & Resonant Inelastic X-ray Scattering (IWP-RIXS 2017)
  • 国際学会
• [学会発表] SACLAのX線自由電子レーザーに誘起されるCH2I2分子における超高速緩和過程の時間分解測定 (2017)
  • 著者名/発表者名: 高梨司, 福澤宏宣, 本村幸治, 永谷清信, 和田真一, 熊谷嘉晃, Iablonskyi Denys, Mondal Subhendu, 伊藤雄太, 立花徹也, 山田周平, 榊原悠太, You Daehyun, 西山俊幸, 松波健司, 酒井司, 浅和貴, 佐藤由比呂, 梅本嵩之, 仮谷薗寛悟, 高橋優祐, 菅野学, 中村公亮, 山崎馨, 梶本真司, 五月女光, Kukk Edwin, Kooser Kuno, Nicolas Christophe, 他
  • 学会等名: 第30回日本放射光学会年会
  • 発表場所: 神戸芸術センター、中央区、神戸市、兵庫県、日本
• [学会発表] X線自由電子レーザーを用いたジヨードメタンにおける光誘起分子過程の時間分解測定 (2016)
  • 著者名/発表者名: 高梨司, 福澤宏宣, 本村幸治, 永谷清信, 和田真一, 熊谷嘉晃, Iablonskyi Denys, Mondal Subhendu, 伊藤雄太, 立花徹也, 山田周平, 榊原悠太, ユデヒョン, 西山俊幸, 松波健司, 酒井司, 浅和貴, 佐藤由比呂, 梅本嵩之, 仮屋薗寛悟, 梶本真司, 五月女光, Kukk Edwin, Kooser Kuno, Nicolas Christophe, Miron Catalin, 他
  • 学会等名: 第10回分子科学討論会
  • 発表場所: 神戸ファッションマート、向洋町、東灘区、神戸市、兵庫県、日本
• [学会発表] Time-Resolved Measurements for XFEL-induced Dynamics of Diiodomethane Molecule by NIR Laser Probe (2016)
  • 著者名/発表者名: T. Takanashi, H. Fukuzawa, K. Motomura, K. Nagaya, S. Wada, Y. Kumagai, D. Iablonskyi, S. Mondal, Y. Ito, T. Tachibana, S. Yamada, Y. Sakakibara, D. You, T. Nishiyama, K. Matsunami, T. Sakai, K. Asa, Y. Sato, T. Umemoto, K. Kariyazono, Y. Takahashi, M. Kanno, K. Nakamura, K Yamazaki, S. Kajimoto, H. Sotome, et al.
  • 学会等名: HeKKSaGOn University Presidents’ Conference Pre-meeting in Heidelberg
  • 発表場所: Heidelberg, Germany
• [学会発表] Time-resolved measurement for ultrafast molecular dynamics of diiodomethane using X-ray free-electron laser from SACLA (2016)
  • 著者名/発表者名: T. Takanashi, H. Fukuzawa, K. Motomura, K. Nagaya, S. Wada, Y. Kumagai, D. Iablonskyi, S. Mondal, Y. Ito, T. Tachibana, S. Yamada, Y. Sakakibara, D. You, T. Nishiyama, K. Matsunami, T. Sakai, K. Asa, Y. Sato, T. Umemoto, K. Kariyazono, S. Kajimoto, H. Sotome, E. Kukk, K. Kooser, C. Nicolas, C. Miron, et al.
  • 学会等名: The International Conference on Many Particle Spectroscopy of Atoms, Molecules, Clusters and Surfaces MPS-2016
  • 発表場所: Moscow, Russia
  • 招待講演
• [図書] 物理科学雑誌「パリティ」 (2018)
  • 著者名/発表者名: 高梨司
  • 出版者: 丸善出版
• [備考] X線自由電子レーザーパルスに誘起されたジヨードメタン分子のクーロン爆発
  • URL: http://five-star.tagen.tohoku.ac.jp/results/pdf/170508_prof.ueda.pdf