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赤外コヒーレント制御による固体中の多段階振動励起とプロトン移動反応の操作

研究課題

研究課題/領域番号 16J04694
研究種目

特別研究員奨励費

配分区分補助金
応募区分国内
研究分野 物理化学
研究機関分子科学研究所 (2018)
東京大学 (2016-2017)

研究代表者

櫻井 敦教  分子科学研究所, 物質分子科学研究領域, 助教

研究期間 (年度) 2016-04-22 – 2019-03-31
研究課題ステータス 完了 (2018年度)
配分額 *注記
11,700千円 (直接経費: 9,000千円、間接経費: 2,700千円)
2018年度: 3,900千円 (直接経費: 3,000千円、間接経費: 900千円)
2017年度: 3,900千円 (直接経費: 3,000千円、間接経費: 900千円)
2016年度: 3,900千円 (直接経費: 3,000千円、間接経費: 900千円)
キーワード2次元赤外分光 / プロトン伝導 / 固体酸化物 / 強誘電体 / 非線形分光 / 超高速分光 / 赤外分光 / nonlinear spectroscopy / proton dynamics / solid oxide / vibrational dynamics
研究実績の概要

昨年までの研究で、KTaO3結晶中のOH/OD振動の極めて細い赤外吸収スペクトルの起源は、結晶の格子振動(フォノン)が与える周波数揺動が原因であることが明らかになった。また、スペクトルの線幅が極めて細かったのは、OH/OD振動のエネルギー緩和時間(T1)が長かったことに加えて、KTaO3結晶の構造が対称性の高い立方晶であり不均一性が小さかったことも要因である。
一方、強誘電性の酸化物結晶では、結晶構造が立方晶から歪むことで対称性が崩れるため、プロトンの位置するサイトが複数存在するようになり、スペクトルの不均一幅が大きくなる。このような対象では、振動モードの緩和寿命(寿命幅)とその統計的な分布(static disorder)、さらにスペクトル拡散が全体の線幅に寄与しており、従来の赤外ポンプ・プローブ分光でその詳細を議論することは難しい。このような問題を明らかにする方法に2次元赤外分光(2DIR)がある。2DIRは励起光と測定光それぞれの周波数の2次元周波数マップを得る方法であり、スペクトルの均一幅と不均一幅を明瞭に見分けることができると同時に、スペクトル拡散の生じる時間スケールを明らかにすることもできる。
研究代表者はStanford大学に滞在してこの実験方法を学ぶとともに、強誘電性結晶中のOD振動モードに対して2DIRを実行した。実験の結果、得られた2DIRスペクトルは非常に強い不均一性を示した。これは従来行われてきた液体の2DIRスペクトルとは極めて対照的であり、固体の構造ゆらぎが液体よりも遥かに小さいことを示している。しかし、結晶の温度を室温から高温にすると、スペクトル拡散の影響が顕著になる様子も観察された。固体中のプロトン伝導は、液体中とは違い通常高温で生じるが、本研究から得られた知見は、そのような固体と液体でのプロトン伝導メカニズムの違いを説明することに貢献するものと考えている。現在論文出版へ向けて詳細を検討中である。

現在までの達成度 (段落)

平成30年度が最終年度であるため、記入しない。

今後の研究の推進方策

平成30年度が最終年度であるため、記入しない。

報告書

(3件)
  • 2018 実績報告書
  • 2017 実績報告書
  • 2016 実績報告書
  • 研究成果

    (19件)

すべて 2019 2018 2017 2016 その他

すべて 国際共同研究 (1件) 雑誌論文 (7件) (うち国際共著 1件、 査読あり 6件、 オープンアクセス 3件、 謝辞記載あり 2件) 学会発表 (11件) (うち国際学会 3件、 招待講演 1件)

  • [国際共同研究] Stanford University(米国)

    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
  • [雑誌論文] Antenna-enhancements of molecular vibrational responses in ultrafast infrared spectroscopy2019

    • 著者名/発表者名
      Morichika Ikki、Sakurai Atsunori、Ashihara Satoshi
    • 雑誌名

      EPJ Web of Conferences

      巻: 205 ページ: 03002-03002

    • DOI

      10.1051/epjconf/201920503002

    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Ultrafast Proton/Deuteron Dynamics in Solid Oxide Observed with Infrared Pump-Probe Spectroscopy2019

    • 著者名/発表者名
      Sakurai Atsunori、Ando Koji、Ashihara Satoshi
    • 雑誌名

      EPJ Web of Conferences

      巻: 205 ページ: 04024-04024

    • DOI

      10.1051/epjconf/201920504024

    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Ultrafast proton/deuteron dynamics in KTaO3 observed with infrared pump-probe spectroscopy: Toward understanding of proton conduction mechanism in solid oxides2018

    • 著者名/発表者名
      Sakurai Atsunori、Ando Koji、Ashihara Satoshi
    • 雑誌名

      The Journal of Chemical Physics

      巻: 149 号: 10 ページ: 104502-104502

    • DOI

      10.1063/1.5040063

    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Cryogenic Fluorescence Localization Microscopy of Spectrally Selected Individual FRET Pairs in a Water Matrix2018

    • 著者名/発表者名
      Tabe Hiroaki、Sukenobe Kei、Kondo Toru、Sakurai Atsunori、Maruo Minako、Shimauchi Akari、Hirano Mitsuharu、Uno Shin-nosuke、Kamiya Mako、Urano Yasuteru、Matsushita Michio、Fujiyoshi Satoru
    • 雑誌名

      The Journal of Physical Chemistry B

      巻: 122 号: 27 ページ: 6906-6911

    • DOI

      10.1021/acs.jpcb.8b03977

    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Ultrafast spectroscopy with infrared plasmonics2018

    • 著者名/発表者名
      Satoshi ASHIHARA, Fumiya KUSA, Ikki MORICHIKA, Atsunori SAKURAI
    • 雑誌名

      OYO BUTSURI

      巻: 87 ページ: 116-120

    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
  • [雑誌論文] Antenna-enhanced Nonlinear Infrared Spectroscopy in Reflection Geometry2017

    • 著者名/発表者名
      I. Morichika, F. Kusa, A. Takegami and S. Ashihara
    • 雑誌名

      Journal of Physical Chemistry C

      巻: 印刷中 号: 21 ページ: 11643-11649

    • DOI

      10.1021/acs.jpcc.7b01798

    • 関連する報告書
      2017 実績報告書
    • 査読あり / 謝辞記載あり
  • [雑誌論文] Electron pumping under non-Markovian dissipation: The role of the self-consistent field2016

    • 著者名/発表者名
      R. Grossmann, A. Sakurai, Y. Tanimura
    • 雑誌名

      J. Phys. Soc. Jpn

      巻: 85 号: 3 ページ: 034803-034803

    • DOI

      10.7566/jpsj.85.034803

    • NAID

      120006410713

    • 関連する報告書
      2016 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著 / 謝辞記載あり
  • [学会発表] Ultrafast Hydrogen Dynamics in Solid Oxide Observed by Infrared Pump-Probe Spectroscopy2018

    • 著者名/発表者名
      櫻井敦教、芦原聡
    • 学会等名
      第65回応用物理学会春季学術講演会
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
  • [学会発表] Exploring Proton Conduction Mechanism using Ultrafast Infrared Spectroscopy: Focusing on Phonon Coupling2018

    • 著者名/発表者名
      Atsunori Sakurai
    • 学会等名
      第2回フォノンエンジニアリング研究会
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
  • [学会発表] Exploring proton conduction mechanism in oxide crystals by using time-resolved infrared spectroscopy2018

    • 著者名/発表者名
      A. Sakurai, K. Ando, and S. Ashihara
    • 学会等名
      The 9th International Conference on Coherent Multidimensional Spectroscopy (CMDS2018)
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Ultrafast Proton/Deuteron Dynamics in Solid Oxide Observed with Infrared Pump-Probe Spectroscopy2018

    • 著者名/発表者名
      Sakurai Atsunori、Ando Koji、Ashihara Satoshi
    • 学会等名
      The XXI International Conference on Ultrafast Phenomena
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Antenna-enhancements of molecular vibrational responses in ultrafast infrared spectroscopy2018

    • 著者名/発表者名
      Morichika Ikki、Sakurai Atsunori、Ashihara Satoshi
    • 学会等名
      The XXI International Conference on Ultrafast Phenomena
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] 赤外ポンプ・プローブ分光法を用いた固体酸化物中プロトン伝導メカニズムの解明2018

    • 著者名/発表者名
      櫻井敦教、森近一貴、安藤耕司、芦原聡
    • 学会等名
      第12回分子科学討論会
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
  • [学会発表] 赤外ポンプ・プローブおよびFTIRで見た固体酸化物中水素の超高速ダイナミクス2017

    • 著者名/発表者名
      櫻井敦教
    • 学会等名
      日本分光学会 第13回 若手研究者による先端的レーザー分光シンポジウム
    • 関連する報告書
      2017 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] 固体酸化物中重水素の振動励起状態の超高速赤外分光2016

    • 著者名/発表者名
      櫻井敦教、芦原聡
    • 学会等名
      Optics & Photonics Japan 2016
    • 関連する報告書
      2016 実績報告書
  • [学会発表] 赤外振動分光による固体酸化物中の水素の観測2016

    • 著者名/発表者名
      櫻井敦教、芦原聡
    • 学会等名
      光電子融合研究センター公開シンポジウム
    • 関連する報告書
      2016 実績報告書
  • [学会発表] 固体酸化物中重水素の励起緩和ダイナミクスの実時間観測2016

    • 著者名/発表者名
      櫻井敦教、芦原聡
    • 学会等名
      第77回応用物理学会秋季学術講演会
    • 関連する報告書
      2016 実績報告書
  • [学会発表] 固体酸化物中重水素の振動励起状態の超高速赤外分光2016

    • 著者名/発表者名
      櫻井敦教、芦原聡
    • 学会等名
      量子エレクトロニクス研究会
    • 関連する報告書
      2016 実績報告書

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公開日: 2016-05-17   更新日: 2024-03-26  

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