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表面反応メカニズム解明による不均一系人工光合成触媒の合理的設計

研究課題

研究課題/領域番号 16J06079
研究種目

特別研究員奨励費

配分区分補助金
応募区分国内
研究分野 触媒・資源化学プロセス
研究機関名古屋大学

研究代表者

山本 宗昭  名古屋大学, 工学研究科, 特別研究員(DC2)

研究期間 (年度) 2016-04-22 – 2018-03-31
研究課題ステータス 完了 (2017年度)
配分額 *注記
2,300千円 (直接経費: 2,300千円)
2017年度: 1,100千円 (直接経費: 1,100千円)
2016年度: 1,200千円 (直接経費: 1,200千円)
キーワード光触媒 / 二酸化炭素還元 / 表面反応メカニズム
研究実績の概要

光触媒を用いた水による二酸化炭素の還元においては、選択的に二酸化炭素を還元するための表面反応の制御をすることが重要である。本研究では光触媒の表面反応を理解することで、光触媒の合理的な設計指針を得ることを目指した。具体的には、銀助触媒を担持した酸化ガリウム光触媒を対象に、触媒表面および触媒表面上に吸着した二酸化炭素分子の化学状態・構造を観察した。
反応前の銀高担持触媒中の銀粒子は部分的に酸化された状態にあり、酸化ガリウムとの界面では複合酸化物構造を形成していることが分かった。反応後の触媒では銀は金属的な状態となり、触媒活性は反応時間とともに増加していったことから、反応初期の複合酸化物の分解に励起電子・正孔が消費され助触媒作用を示す銀金属に変化したものと考えられる。一方で銀低担持触媒中には小さな銀金属クラスターが存在しており反応初期に高活性であるが、反応後には凝集して活性が低下することが明らかになった。
さらに、二酸化炭素分子は金属状態の銀粒子には吸着しない一方で、複合酸化物を形成した銀粒子に強く吸着することが明らかになり、触媒反応への関与が示唆された。また、銀金属助触媒上で進行する二酸化炭素還元反応を明らかにするため、光照射しながらFT-IRスペクトルの経時変化を測定した。光照射時間に伴って炭酸塩に帰属される吸収が増大し、この吸収は銀を担持していない酸化ガリウム光触媒では観測されず,銀の担持量が多い光触媒の方が大きな増大を示した。さらに、この吸収増大は系内に二酸化炭素が存在しない場合には生じず、二酸化炭素の分圧に依存した。以上より、光照射によって銀金属助触媒上に吸着した二酸化炭素種をin-situ FT-IR測定によって捉えることに成功した。

現在までの達成度 (段落)

29年度が最終年度であるため、記入しない。

今後の研究の推進方策

29年度が最終年度であるため、記入しない。

報告書

(2件)
  • 2017 実績報告書
  • 2016 実績報告書
  • 研究成果

    (10件)

すべて 2018 2017 2016

すべて 雑誌論文 (2件) (うち査読あり 2件、 オープンアクセス 1件) 学会発表 (7件) (うち国際学会 5件) 図書 (1件)

  • [雑誌論文] Effect of Ag co-catalyst on CO2 adsorption states over Ga2O3 photocatalyst2018

    • 著者名/発表者名
      Yamamoto Muneaki、Yagi Shinya、Yoshida Tomoko
    • 雑誌名

      Catalysis Today

      巻: 303 ページ: 334-340

    • DOI

      10.1016/j.cattod.2017.09.025

    • 関連する報告書
      2017 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Ag K- and L3-edge XAFS study on Ag species in Ag/Ga2O3 photocatalysts2016

    • 著者名/発表者名
      M. Yamamoto, T. Yoshida, N. Yamamoto, T. Nomoto, A. Yamamoto, H. Yoshida and S. Yagi
    • 雑誌名

      J. Phys: Conference Series

      巻: 712 ページ: 012074-012074

    • DOI

      10.1088/1742-6596/712/1/012074

    • 関連する報告書
      2016 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [学会発表] CO2 adsorption and reduction properties influenced by several characteristic Ag species on Ga2O3 photocatalysts2017

    • 著者名/発表者名
      Muneaki Yamamoto, Shinya Yagi, Tomoko Yoshida
    • 学会等名
      2017 International Conference on Artificial Photosynthesis
    • 発表場所
      Suzaku Campus, Ritsumeikan University, Kyoto, Japan
    • 年月日
      2017-03-02
    • 関連する報告書
      2016 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] CO2 adsorption states affected by Ag co-catalyst over Ga2O3 photocatalyst2017

    • 著者名/発表者名
      M. Yamamoto, S. Yagi and T. Yoshida
    • 学会等名
      16th Korea-Japan Symposium on Catalysis & 3rd International Symposium of Institute for Catalysis
    • 関連する報告書
      2017 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] 光触媒的CO2還元反応における金属助触媒へのCO2光吸着2017

    • 著者名/発表者名
      山本宗昭, 八木伸也, 吉田朋子
    • 学会等名
      第120回触媒討論会
    • 関連する報告書
      2017 実績報告書
  • [学会発表] Chemical states of Ag nanoparticles for effective CO2 photoreduction2017

    • 著者名/発表者名
      M. Yamamoto, T. Yoshida and S. Yagi
    • 学会等名
      International Conference on Materials and Systems for Sustainability 2017
    • 関連する報告書
      2017 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Effective Ag co-catalyst for photocatalytic CO2 reduction with water2017

    • 著者名/発表者名
      M. Yamamoto, S. Yagi and T. Yoshida
    • 学会等名
      7th International IUPAC Conference on Green Chemistry
    • 関連する報告書
      2017 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] 助触媒添加による金属酸化物光触媒の表面特性変化を利用したCO2還元反応2016

    • 著者名/発表者名
      山本宗昭, 赤柄誠人, 八木伸也, 吉田朋子
    • 学会等名
      第118回触媒討論会
    • 発表場所
      岩手大学
    • 年月日
      2016-09-21
    • 関連する報告書
      2016 実績報告書
  • [学会発表] CO2 reduction with water over metal oxide photocatalysts: Modification of surface property by loading various cocatalysts2016

    • 著者名/発表者名
      Muneaki Yamamoto, Masato Akatsuka, Shinya Yagi, Tomoko Yoshida
    • 学会等名
      The 6th IUPAC Conference on Green Chemistry
    • 発表場所
      Venice, Italy
    • 年月日
      2016-09-04
    • 関連する報告書
      2016 実績報告書
    • 国際学会
  • [図書] 機能材料2017

    • 著者名/発表者名
      山本宗昭, 吉田朋子
    • 総ページ数
      7
    • 出版者
      シーエムシー出版
    • 関連する報告書
      2017 実績報告書

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公開日: 2016-05-17   更新日: 2024-03-26  

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