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孤立した反応活性点の特性を活かした高難度有機酸化反応触媒系の構築

研究課題

研究課題/領域番号 16J08114
研究種目

特別研究員奨励費

配分区分補助金
応募区分国内
研究分野 グリーン・環境化学
研究機関大阪大学

研究代表者

井坂 祐輔  大阪大学, 工学研究科, 特別研究員(DC1)

研究期間 (年度) 2016-04-22 – 2019-03-31
研究課題ステータス 完了 (2018年度)
配分額 *注記
3,400千円 (直接経費: 3,400千円)
2018年度: 1,100千円 (直接経費: 1,100千円)
2017年度: 1,100千円 (直接経費: 1,100千円)
2016年度: 1,200千円 (直接経費: 1,200千円)
キーワード有機基質酸化反応 / 過酸化水素 / 光触媒 / 有機金属構造体 / Metal-Organic Framework
研究実績の概要

当研究ではこれまでに、Metal-organic framework(MOF)であるMIL-125-NH2を光触媒とする、有機基質の酸化と組み合わせた酸素還元による過酸化水素生成系の構築に成功している。本年度の研究においてはMIL-125-NH2にNiを担持すると触媒活性が著しく向上する事を見出している。本反応においては生成したベンジルアルコールと過酸化水素が同一相中に混合して得られる。そこで、水/ベンジルアルコールの2相系を反応系として用いる過酸化水素生成光触媒系についても検討した。本反応系においては生成した過酸化水素が水相、ベンズアルデヒドはベンジルアルコール相に分離される。このような2相系に親水性であるMIL-125-NH2を加えると水相に選択的に分散し、可視光照射下で触媒活性を示す事が明らかとなった。本研究で触媒として用いているMIL-125-NH2の構造中存在するアミン基をを修飾することで、疎水性を有するMIL-125-R7を合成した。この疎水性MOFはベンジルアルコール相に選択的に分散し、光照射下で著しい触媒活性を有する事がわかった。本研究はベンジルアルコール酸化及び過酸化水素生成光触媒としてMIL-125-NH2が有効であることを示すのみならず、汎用的な触媒活性向上手段についても詳細に検討を行うものである。本年度は、本研究内容を含む3報の論文を発表し、国内外で9件の学会発表を行った。

現在までの達成度 (段落)

平成30年度が最終年度であるため、記入しない。

今後の研究の推進方策

平成30年度が最終年度であるため、記入しない。

報告書

(3件)
  • 2018 実績報告書
  • 2017 実績報告書
  • 2016 実績報告書
  • 研究成果

    (18件)

すべて 2019 2018 2017 2016

すべて 雑誌論文 (3件) (うち査読あり 3件、 オープンアクセス 2件) 学会発表 (15件) (うち国際学会 2件)

  • [雑誌論文] Incorporation of a Ru complex into an amine-functionalized metal?organic framework for enhanced activity in photocatalytic aerobic benzyl alcohol oxidation2019

    • 著者名/発表者名
      Isaka Yusuke、Kondo Yoshifumi、Kuwahara Yasutaka、Mori Kohsuke、Yamashita Hiromi
    • 雑誌名

      Catalysis Science & Technology

      巻: 9 号: 6 ページ: 1511-1517

    • DOI

      10.1039/c8cy02599a

    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Two-Phase System Utilizing Hydrophobic Metal-Organic Frameworks (MOFs) for Photocatalytic Synthesis of Hydrogen Peroxide2019

    • 著者名/発表者名
      Isaka Yusuke、Kawase Yudai、Kuwahara Yasutaka、Mori Kohsuke、Yamashita Hiromi
    • 雑誌名

      Angewandte Chemie International Edition

      巻: 58 号: 16 ページ: 5402-5406

    • DOI

      10.1002/anie.201901961

    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Photocatalytic production of hydrogen peroxide through selective two-electron reduction of dioxygen utilizing amine-functionalized MIL-125 deposited with nickel oxide nanoparticles2018

    • 著者名/発表者名
      Isaka Yusuke、Kondo Yoshifumi、Kawase Yudai、Kuwahara Yasutaka、Mori Kohsuke、Yamashita Hiromi
    • 雑誌名

      Chemical Communications

      巻: 54 号: 67 ページ: 9270-9273

    • DOI

      10.1039/c8cc02679c

    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
    • 査読あり
  • [学会発表] Application of MIL-125-NH2 Coupled with Nickel Oxide Nanoparticles for Photocatalytic Production of Hydrogen Peroxide2018

    • 著者名/発表者名
      Y. Isaka, Y. Kondo, Y. Kuwahara, K. Mori and H. Yamashita
    • 学会等名
      錯体化学会第68回討論会
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
  • [学会発表] アミノ修飾MOFを用いた二相系による光触媒的過酸化水素生成系の構築2018

    • 著者名/発表者名
      井坂祐輔、近藤吉史、河瀬侑大、桑原泰隆、森浩亮、山下弘巳
    • 学会等名
      2018年光化学討論会
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
  • [学会発表] Photocatalytic H2O2 Production Catalyzed by MIL-125-NH2 Deposited with Ni Oxide Nanoparticles2018

    • 著者名/発表者名
      Y. Isaka, Y. Kondo, Y. Kuwahara, K. Mori and H. Yamashita
    • 学会等名
      ICCC2018
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
  • [学会発表] Application of an Amino-Functionalized Metal-Organic Framework for Photocatalytic Hydro-gen Peroxide Production via Two-Electron Dioxygen Reduction2018

    • 著者名/発表者名
      Y. Isaka, Y. Kondo, Y. Kuwahara, K. Mori and H. Yamashita
    • 学会等名
      ZMPC2018
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
  • [学会発表] 可視光応答性MOFを光触媒として用いる過酸化水素生成とその高効率化2018

    • 著者名/発表者名
      井坂祐輔、近藤吉史、桑原泰隆、森浩亮、山下弘巳
    • 学会等名
      触媒化学討論会
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
  • [学会発表] 疎水化 MIL-125-NH2 を光触媒とする可視光駆動過酸化水素生 成系の構築2018

    • 著者名/発表者名
      井坂祐輔、河瀬侑大、桑原泰隆、森浩亮、山下弘巳
    • 学会等名
      第34回ゼオライト研究発表会
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
  • [学会発表] PHOTOCATALYTIC HYDROGEN PEROXIDE PRODUCTION UTILIZING A NICKEL OXIDE-DEPOSITED METAL-ORGANIC FRAMEWORK2018

    • 著者名/発表者名
      Y. Isaka, Y. Kondo, Y. Kawase, Y. Kuwahara, K. Mori and H. Yamashita
    • 学会等名
      Advances in Zeolite Chemistry and Catalysis 2018
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
  • [学会発表] A TWO-PHASE PHOTOCATALYTIC SYSTEM UTILIZING A MODIFIED METAL-ORGANIC FRAMEWORK FOR PRODUCTION OF HYDROGEN PEROXIDE2018

    • 著者名/発表者名
      Y. Isaka, Y. Kawase, Y. Kuwahara, K. Mori and H. Yamashita
    • 学会等名
      AOC7-GSC 2018
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
  • [学会発表] ニッケルナノ粒子を担持したアミン修飾MOFを用いる光触媒的過酸化水素生成2018

    • 著者名/発表者名
      井坂祐輔、近藤吉史、桑原泰隆、森浩介、山下弘巳
    • 学会等名
      第121回触媒討論会
    • 関連する報告書
      2017 実績報告書
  • [学会発表] 金属粒子担持MOFを利用した過酸化水素生成2017

    • 著者名/発表者名
      井坂祐輔、近藤吉史、桑原泰隆、森浩介、山下弘巳
    • 学会等名
      第120回触媒討論会
    • 関連する報告書
      2017 実績報告書
  • [学会発表] アミノテレフタル酸含有MOFを光触媒とする過酸化水素生成系の構築2017

    • 著者名/発表者名
      井坂祐輔、近藤吉史、桑原泰隆、森浩介、山下弘巳
    • 学会等名
      錯体化学会第67回討論会
    • 関連する報告書
      2017 実績報告書
  • [学会発表] アミノ修飾MIL-125を光触媒とする酸素からの過酸化水素生成2017

    • 著者名/発表者名
      井坂祐輔、近藤吉史、桑原泰隆、森浩介、山下弘巳
    • 学会等名
      第47回石油・石油化学討論会
    • 関連する報告書
      2017 実績報告書
  • [学会発表] 金属担持MIL-125を光触媒とする過酸化水素生成系の構築2017

    • 著者名/発表者名
      井坂祐輔、近藤吉史、桑原泰隆、森浩介、山下弘巳
    • 学会等名
      第33回ゼオライト研究発表会
    • 関連する報告書
      2017 実績報告書
  • [学会発表] Photocatalytic H2 Evolution from Water Catalyzed by Metal-Organic Frameworks in Combination with Molecular Photocatalysts2017

    • 著者名/発表者名
      Yusuke Isaka, Yoshifumi Kondo, Yasutaka Kuwahara, Kohsuke Mori, Hiromi Yamashita
    • 学会等名
      Workshop on Layered Materials
    • 関連する報告書
      2017 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Photocatalytic Production of Hydrogen Peroxide by Combination of Selective Dioxygen Reduction and Water Oxidation with Heterogeneous Catalysts Bearing Controlled Nanostructures2016

    • 著者名/発表者名
      Yusuke Isaka, Tomoyoshi Suenobu, Kohei Oyama, Yusuke Yamada, Shunichi Fukuzumi
    • 学会等名
      9th International Conference on Environmental Catalysts
    • 発表場所
      オーストラリア・ニューキャッスル
    • 年月日
      2016-07-10
    • 関連する報告書
      2016 実績報告書
    • 国際学会

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公開日: 2016-05-17   更新日: 2024-03-26  

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