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非在来型触媒プロセスによる芳香族炭化水素の水蒸気改質反応

研究課題

研究課題/領域番号 16J08316
研究種目

特別研究員奨励費

配分区分補助金
応募区分国内
研究分野 触媒・資源化学プロセス
研究機関早稲田大学

研究代表者

瀧瀬 賢人  早稲田大学, 理工学術院, 特別研究員(DC1)

研究期間 (年度) 2016-04-22 – 2019-03-31
研究課題ステータス 完了 (2018年度)
配分額 *注記
300千円 (直接経費: 300千円)
2018年度: 100千円 (直接経費: 100千円)
2017年度: 100千円 (直接経費: 100千円)
2016年度: 100千円 (直接経費: 100千円)
キーワード水素製造 / 水素貯蔵 / 表面プロトニクス / 水蒸気改質 / 脱水素反応 / 電場印加触媒反応 / 非在来型資源の活用 / 芳香族炭化水素 / 電場印加反応 / 環式炭化水素 / 表面イオニクス / 水分子の解離活性化 / 酸化物の表面解析 / 電場印加反応場
研究実績の概要

本年度、芳香族に関連した電場を活かした低温化学反応について、表面イオニクスの視点から新規の研究を進めて、2つの研究成果を導いた。1つ目は、芳香族の水蒸気改質において、表面イオニクスを活かした低温水素製造を可能にしたことである。これまで、芳香族水蒸気改質による水素製造は、550℃以上の温度を必要としてきた。これまで触媒担体の格子酸素が反応をRedox機構により促進することは知られていたが表面格子酸素イオンの移動性の担保には500℃以上の温度が必要であった。しかし高度に表面構造を制御したLa-Sr-Al-O系半導体酸化物に、微細なNi金属を担持することで、直流電場を印加すると表面イオニクスを誘起し、150℃程度の低い温度でも速やかに反応を進めうることを示した。電場印加時には格子酸素がより低温条件で触媒表面にて活性化されることでトルエンを酸化させる。その際に反応中間体である含酸素炭化水素が観測されている。上述のメカニズムは反応速度論解析、同位体酸素を用いた過渡応答解析やin-situ解析を駆使し、解明に成功したものである。2つ目は、メチルシクロヘキサンの脱水素によるトルエンへの転換を用いた水素製造において、プロトンの表面プロトニクスを活かした新たなプロセスを提案し、従来に比して大幅に低温で、効率よく水素を作りうることに成功した。本脱水素反応は従来可逆的な吸熱反応であるため、低温では生成後の水素が反応を阻害する。しかしながら電場印加により生成水素が触媒表面でプロトンがされるとむしろ次の脱水素反応を誘起することが重水素を用いた同位体効果の検討及び速度論解析、DRIFT-IR測定により見出された。本研究成果は水素社会構築のためのエネルギーキャリアを高効率で運用するための成果であり、次世代の水素利用を加速するための技術である。これらの成果を3本の論文、2件の特許にまとめ投稿・掲載した。

現在までの達成度 (段落)

平成30年度が最終年度であるため、記入しない。

今後の研究の推進方策

平成30年度が最終年度であるため、記入しない。

報告書

(3件)
  • 2018 実績報告書
  • 2017 実績報告書
  • 2016 実績報告書
  • 研究成果

    (12件)

すべて 2019 2018 2017 2016

すべて 雑誌論文 (4件) (うち査読あり 3件、 オープンアクセス 1件) 学会発表 (6件) (うち国際学会 2件) 産業財産権 (2件)

  • [雑誌論文] Steam reforming of aromatic hydrocarbon at low temperature in electric field2019

    • 著者名/発表者名
      Takise Kent、Sato Ayaka、Muraguchi Keisuke、Ogo Shuhei、Sekine Yasushi
    • 雑誌名

      Applied Catalysis A: General

      巻: 573 ページ: 56-63

    • DOI

      10.1016/j.apcata.2019.01.011

    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Irreversible catalytic methylcyclohexane dehydrogenation by surface protonics at low temperature2019

    • 著者名/発表者名
      Takise Kent、Sato Ayaka、Murakami Kota、Ogo Shuhei、Seo Jeong Gil、Imagawa Ken-ichi、Kado Shigeru、Sekine Yasushi
    • 雑誌名

      RSC Advances

      巻: 9 号: 11 ページ: 5918-5924

    • DOI

      10.1039/c9ra00407f

    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] 触媒利用による水素製造2018

    • 著者名/発表者名
      瀧瀬賢人, 稲垣玲於奈, 関根 泰
    • 雑誌名

      防錆管理

      巻: 62(2) ページ: 63-68

    • NAID

      40021462133

    • 関連する報告書
      2017 実績報告書
  • [雑誌論文] Anchoring effect and oxygen redox property of Co/La0.7Sr0.3AlO3-d perovskite catalyst on toluene steam reforming reaction2017

    • 著者名/発表者名
      Kent Takise, Shota Manabe, Keisuke Muraguchi, Takuma Higo, Shuhei Ogo, Yasushi Sekine
    • 雑誌名

      Applied Catalysis A: General

      巻: 538 ページ: 181-189

    • DOI

      10.1016/j.apcata.2017.03.026

    • 関連する報告書
      2017 実績報告書 2016 実績報告書
    • 査読あり
  • [学会発表] Steam reforming of aromatic hydrocarbon in electric field at low temperature2018

    • 著者名/発表者名
      Kent Takise, Keisuke Muraguchi, Shuhei Ogo, Yasushi Sekine
    • 学会等名
      TOCAT8
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] 低温電場印加反応場におけるトルエン水蒸気改質反応2018

    • 著者名/発表者名
      瀧瀬賢人・佐藤綾香・村口敬亮・小河脩平・関根 泰
    • 学会等名
      第122回触媒討論会
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
  • [学会発表] 電場印加低温反応場における芳香族炭化水素の水蒸気改質2017

    • 著者名/発表者名
      瀧瀬賢人・村口敬亮・真島智宏・小河脩平・関根 泰
    • 学会等名
      触媒学会、第119回触媒討論会
    • 発表場所
      首都大学東京
    • 年月日
      2017-03-21
    • 関連する報告書
      2016 実績報告書
  • [学会発表] 電場印加反応場における芳香族炭化水素の水蒸気改質反応2017

    • 著者名/発表者名
      瀧瀬賢人・村口敬亮・小河脩平・関根 泰
    • 学会等名
      第120回触媒討論会
    • 関連する報告書
      2017 実績報告書
  • [学会発表] Anchoring effect and redox property over Co/perovskite oxide catalyst during steam reforming of aromatic hydrocarbons2017

    • 著者名/発表者名
      Kent Takise, Shota Manabe, Keisuke Muraguchi, Takuma Higo, Shuhei Ogo, Yasushi Sekine
    • 学会等名
      Europacat 2017
    • 関連する報告書
      2017 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Influence of oxygen redox property and anchoring behavior on Co supported catalyst during toluene steam reforming reaction2016

    • 著者名/発表者名
      瀧瀬 賢人・眞鍋 将太・村口 敬亮・比護 拓馬・小河 脩平・関根 泰
    • 学会等名
      石油学会、46回石油・石油化学討論会
    • 発表場所
      名古屋
    • 年月日
      2016-11-17
    • 関連する報告書
      2016 実績報告書
  • [産業財産権] 脱水素反応装置及び脱水素反応方法2018

    • 発明者名
      瀧瀬賢人、佐藤綾香、関根泰、角茂、今川健一、八木冬樹
    • 権利者名
      瀧瀬賢人、佐藤綾香、関根泰、角茂、今川健一、八木冬樹
    • 産業財産権種類
      特許
    • 産業財産権番号
      2018-207715
    • 出願年月日
      2018
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
  • [産業財産権] 電場触媒反応装置及び電場触媒反応方法2018

    • 発明者名
      瀧瀬賢人、佐藤綾香、関根泰、角茂、今川健一、八木冬樹
    • 権利者名
      瀧瀬賢人、佐藤綾香、関根泰、角茂、今川健一、八木冬樹
    • 産業財産権種類
      特許
    • 産業財産権番号
      2018-207716
    • 出願年月日
      2018
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書

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公開日: 2016-05-17   更新日: 2024-03-26  

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