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硫化物系固体電解質の液相合成と全固体電池への応用

研究課題

研究課題/領域番号 16J08666
研究種目

特別研究員奨励費

配分区分補助金
応募区分国内
研究分野 無機材料・物性
研究機関大阪府立大学

研究代表者

由淵 想  大阪府立大学, 工学研究科, 特別研究員(DC1)

研究期間 (年度) 2016-04-22 – 2019-03-31
研究課題ステータス 完了 (2018年度)
配分額 *注記
3,400千円 (直接経費: 3,400千円)
2018年度: 1,100千円 (直接経費: 1,100千円)
2017年度: 1,100千円 (直接経費: 1,100千円)
2016年度: 1,200千円 (直接経費: 1,200千円)
キーワード全固体電池 / 硫化物固体電解質 / 液相合成 / リチウム / ナトリウム / 固体電解質 / 硫化物 / リチウム電池 / ナトリウム電池
研究実績の概要

本研究は、応用に適した作製プロセスの確立を目指し、液相法を用いた高イオン伝導性硫化物固体電解質の作製と、その際に得られる固体電解質の前駆溶液を用いることでバルク型全固体電池の高性能化を目的している。
本年度は、XRD測定およびTEM観察を用いて、液相合成されたアルジロダイト電解質の結晶性(体積割合と結晶子サイズ)を評価した。その結果、熱処理温度と結晶性、イオン伝導度の相関を定量的に明らかにした。
また、有機電解液を用いる電池で一般的に使用される多孔質電極に前駆溶液を含浸させ、その後乾燥させることで、広い接触面積を有する電極-電解質界面形成と連続的なイオンおよび電子伝導パスをもつ電極複合体構築のための新規プロセスを開発した。含浸させたLiNi1/3Mn1/3Co1/3O2電極複合体を用いた全固体電池は、高い可逆容量を示した。また、電子およびイオン伝導の確保が不可欠な負極材料であるLi4Ti5O12における電極-電解質-導電助剤の三相界面を構築するために、バインダーを用いないLi4Ti5O12-カーボンナノチューブ多孔質を作製し、電解質を含浸させた。その結果、Li4Ti5O12電極複合体を用いた全固体電池は、従来法を用いた場合よりも高いLi4Ti5O12利用率と長期サイクル特性を示した。
加えて、水を溶媒に用いたNa3SbS4ベース電解質の溶液状態を経由する液相合成に取り組んだ。導電率の増大を目指し、アンチモンの一部をタングステンで置換し、ナトリウム欠損を導入したNa3-xSb1-xWxS4電解質の液相合成を試みた。その結果、x = 0.12組成の電解質は、液相合成されたナトリウムイオン伝導性硫化物電解質の中で最も高いイオン伝導度(4.2×10-3 S cm-1)を示すことを明らかにした。

現在までの達成度 (段落)

平成30年度が最終年度であるため、記入しない。

今後の研究の推進方策

平成30年度が最終年度であるため、記入しない。

報告書

(3件)
  • 2018 実績報告書
  • 2017 実績報告書
  • 2016 実績報告書
  • 研究成果

    (40件)

すべて 2019 2018 2017 2016 その他

すべて 国際共同研究 (4件) 雑誌論文 (5件) (うち国際共著 1件、 査読あり 5件) 学会発表 (29件) (うち国際学会 7件) 備考 (2件)

  • [国際共同研究] Universite de Montreal(カナダ)

    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
  • [国際共同研究] Rice University(米国)

    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
  • [国際共同研究] University of Montreal(カナダ)

    • 関連する報告書
      2017 実績報告書
  • [国際共同研究] Rice University(米国)

    • 関連する報告書
      2017 実績報告書
  • [雑誌論文] An argyrodite sulfide-based superionic conductor synthesized by a liquid-phase technique with tetrahydrofuran and ethanol2019

    • 著者名/発表者名
      Yubuchi So、Uematsu Miwa、Hotehama Chie、Sakuda Atsushi、Hayashi Akitoshi、Tatsumisago Masahiro
    • 雑誌名

      Journal of Materials Chemistry A

      巻: 7 号: 2 ページ: 558-566

    • DOI

      10.1039/c8ta09477b

    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] All-solid-state cells with Li4Ti5O12/carbon nanotube composite electrodes prepared by infiltration with argyrodite sulfide-based solid electrolytes via liquid-phase processing2019

    • 著者名/発表者名
      Yubuchi So、Nakamura Wataru、Bibienne Thomas、Rousselot Steeve、Taylor Lauren W.、Pasquali Matteo、Dolle Mickael、Sakuda Atsushi、Hayashi Akitoshi、Tatsumisago Masahiro
    • 雑誌名

      Journal of Power Sources

      巻: 417 ページ: 125-131

    • DOI

      10.1016/j.jpowsour.2019.01.070

    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Lithium-Ion-Conducting Argyrodite-Type Li6PS5X (X = Cl, Br, I) Solid Electrolytes Prepared by a Liquid-Phase Technique Using Ethanol as a Solvent2018

    • 著者名/発表者名
      Yubuchi So、Uematsu Miwa、Deguchi Minako、Hayashi Akitoshi、Tatsumisago Masahiro
    • 雑誌名

      ACS Applied Energy Materials

      巻: 1 号: 8 ページ: 3622-3629

    • DOI

      10.1021/acsaem.8b00280

    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Preparation of Na3PS4 electrolyte by liquid-phase process using ether2018

    • 著者名/発表者名
      M. Uematsu, S. Yubuchi, K. Noi, A. Sakuda, A. Hayashi, M. Tatsumisago
    • 雑誌名

      Solid State Ionics

      巻: 320 ページ: 33-37

    • DOI

      10.1016/j.ssi.2017.12.021

    • 関連する報告書
      2017 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Synthesis of Sulfide-Based Solid Electrolytes and Construction of the Interfaces in Bulk-Type All-Solid-State Batteries Using Liquid-Phase Techniques2016

    • 著者名/発表者名
      S. Yubuchi, A. Hayashi, M. Tatsumisago
    • 雑誌名

      Journal of the Japan Society of Colour Material

      巻: 89 ページ: 300-305

    • 関連する報告書
      2016 実績報告書
    • 査読あり
  • [学会発表] 液相法を用いたLi+イオン伝導性Argyrodite型硫化物電解質の合成と構造解析2018

    • 著者名/発表者名
      由淵 想, 作田 敦, 林 晃敏, 辰巳砂 昌弘
    • 学会等名
      日本セラミックス協会 第31回秋季シンポジウム
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
  • [学会発表] Superionic conducting Na3SbS4 sulfide-based solid electrolytes synthesized using water via liquid-phase techniques2018

    • 著者名/発表者名
      So Yubuchi, Naoki Masuzawa, Akane Ito, Atsushi Sakuda, Akitoshi Hayashi, Masahiro Tatsumisago
    • 学会等名
      Third Bunsen Colloquium on Solid-State Batteries
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] アセトニトリルを用いたN3-xPS4-xClx固体電解質の液相合成と特性評価2018

    • 著者名/発表者名
      林 晃敏, 伊藤 茜, 増澤 直貴, 由淵 想, 作田 敦, 辰巳砂 昌弘
    • 学会等名
      日本化学会第99春季大会
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
  • [学会発表] 1,2-ジメトキシエタンを用いたNa3PS4固体電解質の液相合成と全固体電池への応用2018

    • 著者名/発表者名
      植松美和, 由淵 想, 作田 敦, 林 晃敏, 辰巳砂昌弘
    • 学会等名
      日本セラミックス協会2017年年会
    • 関連する報告書
      2017 実績報告書
  • [学会発表] 超イオン伝導性アルジロダイト型硫化物系固体電解質Li6PS5Cl1-xBrxの液相合成と結晶構造解析2018

    • 著者名/発表者名
      由淵 想, 植松美和, 作田 敦, 林 晃敏, 辰巳砂昌弘
    • 学会等名
      日本セラミックス協会2017年年会
    • 関連する報告書
      2017 実績報告書
  • [学会発表] Argyrodite superionic conductors synthesized by liquid-phase technique for all-solid-state batteries2018

    • 著者名/発表者名
      由淵 想, 作田 敦, 林 晃敏, 辰巳砂昌弘
    • 学会等名
      255th ACS National Meeting & Exposition
    • 関連する報告書
      2017 実績報告書
  • [学会発表] リチウムイオン伝導性アニオン置換型Argyrodite型硫化物電解質の液相合成2017

    • 著者名/発表者名
      由淵 想、林 晃敏、辰巳砂 昌弘
    • 学会等名
      電気化学会第84回大会
    • 発表場所
      首都大学 南大沢キャンパス(東京都八王子市)
    • 年月日
      2017-03-25
    • 関連する報告書
      2016 実績報告書
  • [学会発表] Li6PS5Br硫化物固体電解質の液相合成とバルク型全固体電池への応用2017

    • 著者名/発表者名
      由淵 想、林 晃敏、辰巳砂 昌弘
    • 学会等名
      セラミックス協会2017年年会
    • 発表場所
      日本大学 駿河台キャンパス(東京都千代田区)
    • 年月日
      2017-03-17
    • 関連する報告書
      2016 実績報告書
  • [学会発表] All-solid-state batteries with Li6PS5Br superionic conductor synthesized through a solution process2017

    • 著者名/発表者名
      S. Yubuchi、M. Uematsu、A. Hayashi、M. Tatsumisago
    • 学会等名
      International Battery Association 2017
    • 発表場所
      Nara(Japan)
    • 年月日
      2017-03-05
    • 関連する報告書
      2016 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] エーテル類を用いたNa3PS4固体電解質の作製2017

    • 著者名/発表者名
      植松 美和、由淵 想、林 晃敏、辰巳砂 昌弘
    • 学会等名
      第55回セラミックス基礎科学討論会
    • 発表場所
      岡山コンベンションセンター(岡山県岡山市)
    • 年月日
      2017-01-12
    • 関連する報告書
      2016 実績報告書
  • [学会発表] エーテル類を分散媒として用いたNa3PS4固体電解質の液相合成と評価2017

    • 著者名/発表者名
      植松美和, 由淵 想, 作田 敦, 林 晃敏, 辰巳砂昌弘
    • 学会等名
      第19回化学電池材料研究会ミーティング
    • 関連する報告書
      2017 実績報告書
  • [学会発表] 由淵 想, 作田 敦, 林 晃敏, 辰巳砂昌弘2017

    • 著者名/発表者名
      溶液法を用いた新規なArgyrodite型硫化物系固体電解質の作製
    • 学会等名
      第19回化学電池材料研究会ミーティング
    • 関連する報告書
      2017 実績報告書
  • [学会発表] 分散媒として1, 2-ジメトキシエタンを用いたNa3PS4固体電解質の作製2017

    • 著者名/発表者名
      植松美和, 由淵 想, 作田 敦, 林 晃敏, 辰巳砂昌弘
    • 学会等名
      第12回日本セラミックス協会関西支部学術講演会
    • 関連する報告書
      2017 実績報告書
  • [学会発表] 新規なアニオン置換Argyrodite型硫化物系固体電解質の液相合成2017

    • 著者名/発表者名
      由淵 想, 作田 敦, 林 晃敏, 辰巳砂昌弘
    • 学会等名
      第12回日本セラミックス協会関西支部学術講演会
    • 関連する報告書
      2017 実績報告書
  • [学会発表] 溶液法を用いた多孔質電極へのLi6PS5Br固体電解質の含浸とバルク型全固体電池への応用2017

    • 著者名/発表者名
      由淵 想, 植松美和, Thomas Bibienne, Steeve Rousselot, Lauren W. Taylor, Matteo Pasquali, Michael Dolle, 作田 敦, 林 晃敏, 辰巳砂昌弘
    • 学会等名
      第58回電池討論会
    • 関連する報告書
      2017 実績報告書
  • [学会発表] エーテル類を用いたナトリウムイオン伝導性Na3-xPS4-xClxの液相合成と評価2017

    • 著者名/発表者名
      植松美和, 辻 史香, 由淵 想, 作田 敦, 林 晃敏, 辰巳砂昌弘
    • 学会等名
      第58回電池討論会
    • 関連する報告書
      2017 実績報告書
  • [学会発表] 水を溶媒に用いたNa3SbS4固体電解質の液相合成2017

    • 著者名/発表者名
      由淵 想, 増澤直貴, 佐藤優太, 辻 史香, 作田 敦, 林 晃敏, 辰巳砂昌弘
    • 学会等名
      第58回電池討論会
    • 関連する報告書
      2017 実績報告書
  • [学会発表] Argyrodite-Type Li6PS5Br Superionic Conductor Synthesized through Tetrahydrofuran-Ethanol Solution2017

    • 著者名/発表者名
      由淵 想, 林 晃敏, 辰巳砂昌弘
    • 学会等名
      21st International Conference on Solid State Ionics
    • 関連する報告書
      2017 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Liquid-Phase Synthesis of Thiophosphate-based Li6PS5Br Electrolytes with High Lithium-Ion Conductivities2017

    • 著者名/発表者名
      由淵 想, 植松美和, 林 晃敏, 辰巳砂昌弘
    • 学会等名
      Borate Glasses, Crystals and Melts: 9th International Conference and Phosphate Materials: 2nd International Conference
    • 関連する報告書
      2017 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Novel Argyrodite-Type Sulfide Solid Electrolytes Synthesized via a Liquid-Phase Process for All-Solid-State Lithium Batteries2017

    • 著者名/発表者名
      由淵 想, 作田 敦, 林 晃敏, 辰巳砂昌弘
    • 学会等名
      2017 MRS Fall Meeting & Exhibit Program & Exhibit
    • 関連する報告書
      2017 実績報告書
  • [学会発表] Liquid-Phase Synthesis of Na3PS4 Solid Electrolyte Using Ethers2017

    • 著者名/発表者名
      植松美和, 由淵 想, 作田 敦, 林 晃敏, 辰巳砂昌弘
    • 学会等名
      2017 MRS Fall Meeting & Exhibit Program & Exhibit
    • 関連する報告書
      2017 実績報告書
  • [学会発表] 液相法で作製したLi6PS5Br電解質の全固体電池への応用2016

    • 著者名/発表者名
      由淵 想、林 晃敏、辰巳砂 昌弘
    • 学会等名
      第57回電池討論会
    • 発表場所
      幕張メッセ 国際会議場(千葉県千葉市)
    • 年月日
      2016-11-29
    • 関連する報告書
      2016 実績報告書
  • [学会発表] Liquid-phase Synthesis of Argyrodite-Type Li6PS5Br Solid Electrolyte with High Lithium-Ion Conductivity2016

    • 著者名/発表者名
      S. Yubuchi、A. Hayashi、M. Tatsumisago
    • 学会等名
      PACIFIC RIM MEETING ON ELECTROCHEMICAL AND SOLID-STATE SCIENCE 2016
    • 発表場所
      Hawaii(U.S.A.)
    • 年月日
      2016-10-02
    • 関連する報告書
      2016 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Superionic conducting Li6PS5Br solid electrolytes synthesized using ethanol via liquid-phase technique2016

    • 著者名/発表者名
      S. Yubuchi、A. Hayashi、M. Tatsumisago
    • 学会等名
      252nd American Chemical Society National Meeting & Exposition
    • 発表場所
      Philadelphia(U.S.A.)
    • 年月日
      2016-08-21
    • 関連する報告書
      2016 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Liquid-Phase Synthesis of High Lithium-Ion Conducting Li6PS5Br Solid Electrolyte Using Ethanol and Its Application to All-Solid-State Lithium Secondary Batteries2016

    • 著者名/発表者名
      S. Yubuchi、A. Hayashi、M. Tatsumisago
    • 学会等名
      18th International Meeting on Lithium Batteries
    • 発表場所
      Chicago(U.S.A.)
    • 年月日
      2016-06-19
    • 関連する報告書
      2016 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] 高リチウムイオン伝導性アルジロダイト型Li6PS5Br結晶のワンポット合成2016

    • 著者名/発表者名
      由淵 想、林 晃敏、辰巳砂 昌弘
    • 学会等名
      第18回化学電池材料研究会ミーティング
    • 発表場所
      日本化学会館(東京都千代田区)
    • 年月日
      2016-06-14
    • 関連する報告書
      2016 実績報告書
  • [学会発表] プロピオン酸エチルを分散剤として用いたLi3PS4固体電解質の作製条件の検討2016

    • 著者名/発表者名
      植松 美和、由淵 想、林 晃敏、辰巳砂 昌弘
    • 学会等名
      第11回日本セラミックス協会関西支部学術講演会
    • 発表場所
      大阪大学中ノ島センター(大阪府大阪市)
    • 関連する報告書
      2016 実績報告書
  • [学会発表] リチウムイオン伝導性Li3PS4固体電解質のプロピオン酸エチルを用いた合成2016

    • 著者名/発表者名
      植松 美和、由淵 想、林 晃敏、辰巳砂 昌弘
    • 学会等名
      2016年度第3回関西電気化学研究会
    • 発表場所
      大阪府立大学 学術交流会館(大阪府堺市)
    • 関連する報告書
      2016 実績報告書
  • [学会発表] 溶液法で作製した高イオン伝導性Li6PS5Br電解質を用いたバルク型全固体電池2016

    • 著者名/発表者名
      由淵 想、林 晃敏、辰巳砂 昌弘
    • 学会等名
      2016年度第3回関西電気化学研究会
    • 発表場所
      大阪府立大学 学術交流会館(大阪府堺市)
    • 関連する報告書
      2016 実績報告書
  • [備考] 大阪府立大学無機化学研究グループホームページ

    • URL

      http://www2.chem.osakafu-u.ac.jp/ohka/ohka2/

    • 関連する報告書
      2018 実績報告書 2016 実績報告書
  • [備考] 大阪府立大学無機化学研究グループ

    • URL

      http://www2.chem.osakafu-u.ac.jp/ohka/ohka2/

    • 関連する報告書
      2017 実績報告書

URL: 

公開日: 2016-05-17   更新日: 2024-03-26  

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