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酸素還元電極触媒としての銅イオン担持共有結合性有機構造体の開発

研究課題

研究課題/領域番号 16J09552
研究種目

特別研究員奨励費

配分区分補助金
応募区分国内
研究分野 無機工業材料
研究機関大阪大学 (2018)
東京大学 (2016-2017)

研究代表者

岩瀬 和至  大阪大学, 太陽エネルギー化学研究センター, 特別研究員(PD)

研究期間 (年度) 2016-04-22 – 2019-03-31
研究課題ステータス 完了 (2018年度)
配分額 *注記
2,800千円 (直接経費: 2,800千円)
2018年度: 900千円 (直接経費: 900千円)
2017年度: 900千円 (直接経費: 900千円)
2016年度: 1,000千円 (直接経費: 1,000千円)
キーワード共有結合性有機構造体 / 酸素還元反応 / 二酸化炭素還元反応 / 無機炭素材料 / 第一遷移金属 / 酸素還元 / 電極触媒 / 銅
研究実績の概要

本年度で行った研究は、(1)金属担持共有結合性有機構造体からなる高活性な酸素還元反応(ORR)電極触媒の設計指針の提唱、と(2)これまで得られた知見の新規二酸化炭素還元反応(CRR)電極触媒への展開、の二点である。
まず、上記(1)について述べる。ORRは、種々の燃料電池のカソード反応として重要であり、安価な非貴金属のみからなる触媒の開発が強く望まれる。近年の第一原理計算による研究からORR中間体の吸着エネルギーの適切な制御がORRの高活性化に重要であることが提唱されている。そこで本研究では、種々の構造、及び金属種を有する金属担持共有結合性有機構造体のモデル構造を設計し、第一原理計算により種々のORR中間体の吸着エネルギーを見積もった。その結果、金属活性中心の配位環境及びその金属種の適切な選択が、ORR中間体の吸着エネルギー、ひいてはORR活性の高活性化に重要であることが明らかになった。
次に、(2)に関して述べる。これまで本研究課題遂行者の岩瀬は、金属担持共有結合性有機構造体を用いて、金属中心の配位環境がCRR活性の反応選択性を決める重要な要素であることを実験的に見出してきた。そこで本研究ではこの研究を更に発展させ、この知見を無機炭素材料に展開した。様々な合成条件で金属ドープ炭素材料を合成し、その二酸化炭素還元活性を測定したところ、合成条件の選択による金属活性中心の配位環境及び形態の制御が、CRR活性の制御に重要であることがわかった。この研究は日本学術振興会の若手研究者交流事業(スイス枠)の採用期間中に、スイスのポール・シェラー研究所にて行った。現在合成した触媒のより詳細な構造解析、及び合成した触媒のCRRのメカニズムについての検討を行っている。
現在、上述の2つの研究はそれぞれ結果を取りまとめ、学術論文として投稿準備中である。

現在までの達成度 (段落)

平成30年度が最終年度であるため、記入しない。

今後の研究の推進方策

平成30年度が最終年度であるため、記入しない。

報告書

(3件)
  • 2018 実績報告書
  • 2017 実績報告書
  • 2016 実績報告書
  • 研究成果

    (14件)

すべて 2019 2018 2017 2016

すべて 雑誌論文 (5件) (うち査読あり 5件、 オープンアクセス 1件) 学会発表 (9件) (うち国際学会 1件、 招待講演 1件)

  • [雑誌論文] Cooperative Electrocatalytic Reduction of Nitrobenzene to Aniline in Aqueous Solution by Copper-modified Covalent Triazine Framework2018

    • 著者名/発表者名
      Iwase Kazuyuki、Fujinami Nobuhiro、Hashimoto Kazuhito、Kamiya Kazuhide、Nakanishi Shuji
    • 雑誌名

      Chemistry Letters

      巻: 47 号: 3 ページ: 304-307

    • DOI

      10.1246/cl.171117

    • NAID

      130006434176

    • 関連する報告書
      2017 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Sulfur-Linked Covalent Triazine Frameworks Doped with Coordinatively Unsaturated Cu(I) as Electrocatalysts for Oxygen Reduction2018

    • 著者名/発表者名
      Iwase Kazuyuki、Kamiya Kazuhide、Miyayama Masaru、Hashimoto Kazuhito、Nakanishi Shuji
    • 雑誌名

      ChemElectroChem

      巻: 5 号: 5 ページ: 805-810

    • DOI

      10.1002/celc.201701361

    • 関連する報告書
      2017 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Covalent triazine framework modified with coordinatively-unsaturated Co or Ni atoms for CO2 electrochemical reduction2018

    • 著者名/発表者名
      Su Panan、Iwase Kazuyuki、Harada Takashi、Kamiya Kazuhide、Nakanishi Shuji
    • 雑誌名

      Chemical Science

      巻: - 号: 16 ページ: 3941-3947

    • DOI

      10.1039/c8sc00604k

    • 関連する報告書
      2017 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Selective Reduction of Nitrate by a Local Cell Catalyst Composed of Metal-Doped Covalent Triazine Frameworks2018

    • 著者名/発表者名
      Kamiya Kazuhide、Tatebe Tomomi、Yamamura Shuhei、Iwase Kazuyuki、Harada Takashi、Nakanishi Shuji
    • 雑誌名

      ACS Catalysis

      巻: 8 号: 4 ページ: 2693-2698

    • DOI

      10.1021/acscatal.7b04465

    • 関連する報告書
      2017 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Nickel-Nitrogen-Modified Graphene: An Efficient Electrocatalyst for the Reduction of Carbon Dioxide to Carbon Monoxide2016

    • 著者名/発表者名
      Su Panpan、Iwase Kazuyuki、Nakanishi Shuji、Hashimoto Kazuhito、Kamiya Kazuhide
    • 雑誌名

      small

      巻: 12 号: 44 ページ: 6083-6089

    • DOI

      10.1002/smll.201602158

    • 関連する報告書
      2016 実績報告書
    • 査読あり
  • [学会発表] 共有結合性有機構造体からなる局部電池触媒による窒素酸化物の選択的還元反応2019

    • 著者名/発表者名
      ○建部友実,原田隆史,岩瀬和至, 神谷和秀, 中西周次
    • 学会等名
      2018年電気化学秋季大会
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
  • [学会発表] 金属担持共有結合性有機構造体の二酸化炭素還元能とその反応メカニズム解析2019

    • 著者名/発表者名
      ○岩瀬和至,神谷和秀 , 中西周次,橋本和仁
    • 学会等名
      2018年電気化学秋季大会
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
  • [学会発表] 金属担持共有結合性有機構造体における酸素還元反応の第一原理計算による解析2018

    • 著者名/発表者名
      岩瀬和至、神谷和秀、中西周次、橋本和仁
    • 学会等名
      2018年電気化学会第85回大会
    • 関連する報告書
      2017 実績報告書
  • [学会発表] Nickel-modified covalent triazine frameworks as efficient electrocatalysts for carbon dioxide reduction2018

    • 著者名/発表者名
      Iwase Kazuyuki, SU Panpan, Harada Takashi, Kamiya Kazuhide, Nakanishi Shuji
    • 学会等名
      The 3rd Solar Fuel Material Workshop
    • 関連する報告書
      2017 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] Copper-modified sulfur-linked covalent triazine frameworks as non-noble-metal electrocatalysts for oxygen reduction at neutral solutions2017

    • 著者名/発表者名
      Iwase Kazuyuki, Kamiya Kazuhide, Nakanishi Shuji, Hashimoto Kazuhito
    • 学会等名
      錯体化学会 第67回討論会
    • 関連する報告書
      2017 実績報告書
  • [学会発表] 金属ドープ共有結合性有機構造体の二酸化炭素還元能2017

    • 著者名/発表者名
      岩瀬和至、Su Panpan、神谷和秀、中西周次、橋本和仁
    • 学会等名
      2017年電気化学秋季大会
    • 関連する報告書
      2017 実績報告書
  • [学会発表] Copper-Modified Sulfur-linked Covalent Triazine Frameworks as Non-Noble-Metal Electrocatalysts for Oxygen Reduction2017

    • 著者名/発表者名
      Iwase Kazuyuki, Kamiya Kazuhide, Hashimoto Kazuhito, Nakanishi Shuji
    • 学会等名
      6th Asian Conference on Coordination Chemistry (ACCC6)
    • 関連する報告書
      2017 実績報告書
  • [学会発表] 硫黄架橋型有機構造体への銅イオン担持とその酸素還元触媒能2017

    • 著者名/発表者名
      岩瀬和至,神谷和秀,中西周次,橋本和仁
    • 学会等名
      2017年電気化学会第84回大会
    • 関連する報告書
      2016 実績報告書
  • [学会発表] Copper-Modified Covalent Triazine Frameworks as Efficient Electrocatalysts for Oxygen Reduction Reactions2016

    • 著者名/発表者名
      Kazuyuki Iwase, Kazuhide Kamiya, Shuji Nakanishi, Kazuhito Hashimoto,
    • 学会等名
      Prime 2016
    • 関連する報告書
      2016 実績報告書
    • 国際学会

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公開日: 2016-05-17   更新日: 2024-03-26  

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