マイクロ波共振法を用いた有機半導体材料の界面局所伝導度測定法の開発

• 研究課題/領域番号: 16J10857
• 研究種目: 特別研究員奨励費
• 配分区分: 補助金
• 応募区分: 国内
• 研究分野: 機能物性化学
• 研究機関: 京都大学
• 研究代表者: 筒井 祐介 京都大学, 工学研究科, 特別研究員(DC1)
• 研究期間 (年度): 2016-04-22 – 2019-03-31
• 研究課題ステータス: 完了 (2018年度)
• 配分額: 3,400千円 (直接経費: 3,400千円); 2018年度: 1,100千円 (直接経費: 1,100千円); 2017年度: 1,100千円 (直接経費: 1,100千円); 2016年度: 1,200千円 (直接経費: 1,200千円)
• キーワード: 有機半導体 / マイクロ波 / 伝導度 / 界面 / 移動度 / TRMC / マイクロ波伝導度測定法 / チエノアセン

研究実績の概要

マイクロ波領域の電磁波を用いてさまざまな有機半導体の電子伝導特性を評価可能な非接触伝導度測定法を開発した。化学ドープによる伝導度変調に対する複合電磁波分光法を設計し、ヨウ素ドープ下のP3HT中の電荷キャリアのスピン状態ならびにそれぞれのキャリアの移動度を計測に成功した。ドープの初期においてP3HTの内部にpolaronが形成していることがスピン密度の増加ならびにUV-Vis-NIR吸収測定により確認されたが、伝導度信号は微増に留まった。ドープの後期においては、スピン密度が極大を迎えたのち緩和時間と共に減少していることから、polaron pairの形成が進行していると判断された。伝導度信号はpolaron pairの成長に伴って大きく増加し、最終的に80-100 S cm-1に到達したことからpolaron、polaron pairの移動度がそれぞれ2 x 10^(-3)、0.6 cm^2/Vs程度であると見積もられた。この化学ドープを基盤とした新規なマイクロ波測定法CD-TRMCは広範な有機材料の評価にも有用であると期待される。
これと並行して、新規に合成されたC-AntPyとN-AntPy という2種類のCovalent Organic Framework (COF)の電気特性をマイクロ波伝導度測定法により評価した。これらのCOFはπ共役系の発達したピレンとアントラセンを共通の基本骨格とした異性体であるにもかかわらずドーパントに対する応答性が大きく異なることが示されている。難溶性であることが多いCOFは、一般に測定に足る薄膜の作成や単結晶化が極めて困難であるという問題を反応系中での直接薄膜化により解決し、その構造特異的な電気特性を評価した。

現在までの達成度 (段落)

平成30年度が最終年度であるため、記入しない。

今後の研究の推進方策

平成30年度が最終年度であるため、記入しない。

研究成果

• [国際共同研究] Universite Libre de Bruxelles/University of Mons(Belgium)
• [雑誌論文] Impact of the position of the imine linker on the optoelectronic performance of マ?-conjugated organic frameworks (2019)
  • 著者名/発表者名: S. Ghosh, Y. Tsutsui, K. Suzuki, H. Kaji, K. Honjo, T. Uemura, and S. Seki
  • 雑誌名: Mol. Syst. Des. Eng. 巻: 4(2) 号: 2 ページ: 325-331
  • DOI: 10.1039/c8me00079d
  • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
• [雑誌論文] Landscape of Charge Carrier Transport in Doped Poly(3-hexylthiophene): Noncontact Approach Using Ternary Combined Dielectric, Paramagnetic, and Optical Spectroscopies (2018)
  • 著者名/発表者名: Tsutsui Yusuke、Okamoto Haruka、Sakamaki Daisuke、Sugiyasu Kazunori、Takeuchi Masayuki、Seki Shu
  • 雑誌名: The Journal of Physical Chemistry Letters 巻: 9 号: 13 ページ: 3639-3645
  • DOI: 10.1021/acs.jpclett.8b01465
  • 査読あり
• [雑誌論文] Formation and Photodynamic Behavior of Transition Metal Dichalcogenide Nanosheet-Fullerene Inorganic-Organic Nanohybrids on Semiconducting Electrodes (2018)
  • 著者名/発表者名: J. Baek, T. Umeyama, W. Choi, Y. Tsutsui, H. Yamada, S. Seki, and H. Imahori
  • 雑誌名: Chem. Eur. J. 巻: 24 号: 7 ページ: 1561-1572
  • DOI: 10.1002/chem.201703699
  • 査読あり / 国際共著
• [雑誌論文] Complex permittivity analysis revisited: Microwave spectroscopy of organic semiconductors with resonant cavity (2017)
  • 著者名/発表者名: W. Choi, Y. Tsutsui, T. Sakurai, and S. Seki
  • 雑誌名: Appl. Phys. Lett. 巻: 110 号: 15 ページ: 153303-153303
  • DOI: 10.1063/1.4980078
  • 査読あり / 謝辞記載あり
• [雑誌論文] Quantitative evaluation of spatial scale of carrier trapping at grain boundary by GHz-microwave dielectric loss spectroscopy (2017)
  • 著者名/発表者名: W. Choi, Y. Tsutsui, T. Miyakai, T. Sakurai, S. Seki
  • 雑誌名: Journal of Physics Conference Series 巻: 924 ページ: 012002-012002
  • DOI: 10.1088/1742-6596/924/1/012002
  • 査読あり / オープンアクセス
• [雑誌論文] Tetraaza[14]- and Octaaza[18]paracyclophane: Synthesis and Characterization of Their Neutral and Cationic States (2017)
  • 著者名/発表者名: D. Sakamaki, A. Ito, Y. Tsutsui, S. Seki
  • 雑誌名: Journal of Organic Chemistry 巻: 82 号: 24 ページ: 13348-13358
  • DOI: 10.1021/acs.joc.7b02437
  • 査読あり
• [雑誌論文] In-situ Analysis of Microwave Conductivity and Impedance Spectroscopy for Evaluation of Charge Carrier Dynamics at Interfaces (2017)
  • 著者名/発表者名: W. Choi, J. Inoue, Y. Tsutsui, T. Sakurai, and S. Seki
  • 雑誌名: Applied Physics Letters 巻: 111 号: 20 ページ: 203302-203302
  • DOI: 10.1063/1.5003207
  • 査読あり
• [雑誌論文] Optical and Structural Properties of ESIPT Inspired HBT-Fluorene Molecular Aggregates and Liquid Crystals (2017)
  • 著者名/発表者名: V. S. Padalkar, Y. Tsutsui, T. Sakurai, D. Sakamaki, N. Tohnai, K. Kato, M. Takata, T. Akutagawa, K.-i. Sakai, S. Seki
  • 雑誌名: J. Phys. Chem. B 巻: 121 号: 45 ページ: 10407-10416
  • DOI: 10.1021/acs.jpcb.7b08073
  • 査読あり / 国際共著
• [雑誌論文] Rapid Evaluation of Electron Mobilities at Semiconductor-Insulator Interfaces in an Ambient Atmosphere by a Contactless Microwave-Based Technique (2017)
  • 著者名/発表者名: J. Inoue, Y. Tsutsui, W. Choi, K. Kubota, T. Sakurai, and S. Seki
  • 雑誌名: ACS Omega 巻: 2 号: 1 ページ: 164-170
  • DOI: 10.1021/acsomega.6b00428
  • 査読あり / オープンアクセス / 謝辞記載あり
• [雑誌論文] Unraveling Unprecedented Charge Carrier Mobility through Structure Property Relationship of Four Isomers of Didodecyl[1]benzothieno[3,2-b][1]benzothiophene (2016)
  • 著者名/発表者名: Y. Tsutsui, G. Schweicher, B. Chattopadhyay, T. Sakurai, J.-B. Arlin, C. Ruzié, A. Aliev, A. Ciesielski, S. Colella, A. R. Kennedy, V. Lemaur, Y. Olivier, R. Hadji, L. Sanguinet, F. Castet, D. Beljonne, J. Cornil, P. Samorì, S. Seki, and Y. H. Geerts
  • 雑誌名: Adv. Mater. 巻: 28 号: 33 ページ: 7106-7114
  • DOI: 10.1002/adma.201601285
  • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著 / 謝辞記載あり
• [雑誌論文] Preferential Formation of Columnar Mesophases via Peripheral Modification of Discotic π-Systems with Immiscible Side Chain Pairs (2016)
  • 著者名/発表者名: Tsuneaki Sakurai, Yusuke Tsutsui, Kenichi Kato, Masaki Takata, Shu Seki
  • 雑誌名: Journal of Materials Chemistry C 巻: 4 号: 7 ページ: 1490-1496
  • DOI: 10.1039/c6tc00021e
  • 査読あり / オープンアクセス / 謝辞記載あり
• [学会発表] マイクロ波複合分光法を用いたポリチオフェン中の電荷輸送特性評価 (2017)
  • 著者名/発表者名: 筒井 祐介, 岡本 悠, 崔 旭鎮, 櫻井 庸明, 酒巻 大輔, 関 修平
  • 学会等名: 第78回応用物理学会秋季学術講演会
• [学会発表] マイクロ波伝導度とインピーダンスの同時計測による有機半導体への注入障壁解析 (2017)
  • 著者名/発表者名: 崔 旭鎮, 筒井祐介, 櫻井庸明, 関 修平
  • 学会等名: 第78回応用物理学会秋季学術講演会
• [学会発表] グラフェンの電荷輸送特性におけるドメインサイズ依存性 (2017)
  • 著者名/発表者名: 西山 颯, 竹内友宏, 筒井祐介, 崔 旭鎮, 櫻井庸明, 小川友以, 上野裕子, 関 修平
  • 学会等名: 第78回応用物理学会秋季学術講演会
• [学会発表] p-n接合界面における局所的電荷キャリアダイナミクス評価 (2017)
  • 著者名/発表者名: 井上純一, 筒井祐介, 崔 旭鎮, 櫻井庸明, 関 修平
  • 学会等名: 第78回応用物理学会秋季学術講演会
• [学会発表] 電子スピン/誘電損失同時測定による有機半導体キャリアダイナミクス解析 (2017)
  • 著者名/発表者名: 岡本悠, 筒井祐介, 崔 旭鎮, 酒巻大輔, 櫻井庸明, 関修平
  • 学会等名: 第78回応用物理学会秋季学術講演会
• [学会発表] マイクロ波分光法をもとにした物質・分子の非接触・非破壊計測と検出 (2016)
  • 著者名/発表者名: 筒井 祐介、崔 旭鎮、櫻井 庸明、関 修平
  • 学会等名: NTTサイエンスプラザ2016
  • 発表場所: 神奈川県NTT物性科学基礎研究所
  • 年月日: 2016-11-23
• [学会発表] Structure-Property Relationship of Thienoacenes Using Time-Resolved Microwave Conductivity (2016)
  • 著者名/発表者名: Yusuke Tsutsui, Tsuneaki Sakurai, Shu Seki
  • 学会等名: Solvay Workshop on "Charge, spin, and heat transport in organic semiconductors"
  • 発表場所: Belgium, ULB
  • 年月日: 2016-11-16
  • 国際学会
• [学会発表] マイクロ波を用いた低分子有機半導体の局所伝導度評価法の開発 (2016)
  • 著者名/発表者名: 筒井 祐介、崔 旭鎮、櫻井 庸明、関 修平
  • 学会等名: 第77回応用物理学会秋季学術講演会
  • 発表場所: 新潟県朱鷺メッセ
  • 年月日: 2016-09-12
  • 招待講演