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高効率可視光水分解を目指した新規層状化合物光触媒の開発

研究課題

研究課題/領域番号 16J11397
研究種目

特別研究員奨励費

配分区分補助金
応募区分国内
研究分野 エネルギー関連化学
研究機関京都大学

研究代表者

鈴木 肇  京都大学, 工学研究科, 特別研究員(DC2)

研究期間 (年度) 2016-04-22 – 2018-03-31
研究課題ステータス 完了 (2017年度)
配分額 *注記
2,300千円 (直接経費: 2,300千円)
2017年度: 1,100千円 (直接経費: 1,100千円)
2016年度: 1,200千円 (直接経費: 1,200千円)
キーワード光触媒 / 水分解 / 可視光 / Z-スキーム / 層状化合物 / 窒素ドープ / タングステン酸 / 可視光利用 / 不均一系触媒
研究実績の概要

今年度は主に、①レニウム系酸化物の水分解用光触媒への適用とバンド構造解析、②新規ルテニウム系助触媒の開発の2点に取り組んだ。

これまで、安定かつ高活性な酸化物半導体光触媒では、その構成カチオン種は主に3価から6価の価数を有していた。本研究では、7価の価数を有するレニウムイオン(Re7+)を主構成元素とする酸化物半導体が光触媒として機能することを初めて見出した。M3ReO8 (M = Y, La, Nd, Sm, Eu, Gd, Dy, Yb)は500-550 nmまでの可視光を吸収し、犠牲還元剤Ag+存在下において酸素を生成した。電気化学測定およびDFT計算の結果から、主にRe 5d軌道が伝導帯下端を形成することにより、可視光吸収が発現していることが明らかとなった。本成果は学術雑誌Journal of Materials Chemistry Aに掲載された。

ヨウ素酸・ヨウ化物(IO3-/I-)をレドックスとする二段階励起(Z-スキーム)型水分解系では、酸素生成用光触媒上でのIO3-の還元がしばしば律速となるため、Ptなど適切な還元用助触媒が必要となる。本章では、このIO3-還元に高い触媒活性を示す新規Ru種助触媒の開発に取り組んだ。RuCl3水溶液中でのイオン吸着という極めてシンプルな手法によって生成する酸化ルテニウム水和物(RuO2・nH2O)種が、従来のRuO2助触媒よりもIO3-の還元に対して高い触媒活性を示し、WO3 光触媒上における酸素生成速度を劇的に向上させることを見出すとともに、非加熱の担持法であることから、熱的に不安定な各種の光触媒材料の活性向上に有効な手段であることを明らかにした。本成果は学術雑誌ACS Catalysisに掲載された。

現在までの達成度 (段落)

29年度が最終年度であるため、記入しない。

今後の研究の推進方策

29年度が最終年度であるため、記入しない。

報告書

(2件)
  • 2017 実績報告書
  • 2016 実績報告書
  • 研究成果

    (9件)

すべて 2018 2017 2016

すべて 雑誌論文 (4件) (うち査読あり 4件) 学会発表 (5件) (うち国際学会 3件)

  • [雑誌論文] Improved visible-light activity of nitrogen-doped layered niobate photocatalysts by NH3-nitridation with KCl flux2018

    • 著者名/発表者名
      H. Suzuki, O. Tomita, M. Higashi, A. Nakada, R. Abe
    • 雑誌名

      Appl. Catal. B: Environ.

      巻: 232 ページ: 49-54

    • DOI

      10.1016/j.apcatb.2018.03.007

    • 関連する報告書
      2017 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] The first example of an oxide semiconductor photocatalyst consisting of a heptavalent cation: visible-light-induced water oxidation on M3ReO82018

    • 著者名/発表者名
      H. Suzuki, O. Tomita, M. Higashi, R. Abe
    • 雑誌名

      J. Mater. Chem. A

      巻: 6 号: 5 ページ: 1991-1994

    • DOI

      10.1039/c7ta10185f

    • 関連する報告書
      2017 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Highly dispersed RuO2 hydrates prepared via simple adsorption as efficient cocatalysts for visible-light-driven Z-scheme water splitting with an IO3-/I- redox mediator2017

    • 著者名/発表者名
      H. Suzuki, S. Nitta, O. Tomita, M. Higashi, R. Abe
    • 雑誌名

      ACS Catal.

      巻: 7 号: 7 ページ: 4336-4343

    • DOI

      10.1021/acscatal.7b00953

    • 関連する報告書
      2017 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Design of nitrogen-doped layered tantalates for non-sacrificial and selective hydrogen evolution from water under visible light2016

    • 著者名/発表者名
      Hajime Suzuki, Osamu Tomita, Masanobu Higashi, Ryu Abe
    • 雑誌名

      Journal of Materials Chemistry A

      巻: 4 号: 37 ページ: 14444-14452

    • DOI

      10.1039/c6ta04416f

    • 関連する報告書
      2016 実績報告書
    • 査読あり
  • [学会発表] 層状ビスマス系酸ハロゲン化物を酸素生成用光触媒とする二段階励起型水分解2017

    • 著者名/発表者名
      鈴木肇、国奥広伸、東正信、阿部竜
    • 学会等名
      日本化学会第97春季年会
    • 発表場所
      神奈川
    • 年月日
      2017-03-16
    • 関連する報告書
      2016 実績報告書
  • [学会発表] RuO2 hydrates as efficient cocatalysts for Z-scheme water splitting2017

    • 著者名/発表者名
      Suzuki Hajime、Higashi Masanobu、Abe Ryu
    • 学会等名
      6th Asian Conference on Coordination Chemistry
    • 関連する報告書
      2017 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] 種々のタングステン酸を酸素生成用光触媒とする二段階励起型水分解2016

    • 著者名/発表者名
      鈴木肇、東正信、阿部竜
    • 学会等名
      第118回触媒討論会
    • 発表場所
      岩手
    • 年月日
      2016-09-21
    • 関連する報告書
      2016 実績報告書
  • [学会発表] Z-scheme Water Splitting into H2 and O2 Using Tungstic Acid as an Oxygen-evolving Photocatalyst under Visible Light Irradiation2016

    • 著者名/発表者名
      Hajime Suzuki, Masanobu Higashi, Ryu Abe
    • 学会等名
      SPEA9
    • 発表場所
      Strasbourg
    • 年月日
      2016-06-13
    • 関連する報告書
      2016 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Z-scheme Water Splitting into H2 and O2 Using Tungsten Acid as an Oxygen-evolving Photocatalyst under Visible Light Irradiation2016

    • 著者名/発表者名
      Hajime Suzuki, Masanobu Higashi, Ryu Abe
    • 学会等名
      NANOSELECT NOE ANNUAL MEETING
    • 発表場所
      Sant Feliu
    • 年月日
      2016-06-08
    • 関連する報告書
      2016 実績報告書
    • 国際学会

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公開日: 2016-05-17   更新日: 2024-03-26  

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