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金属表面と有機構造の協奏的設計による新触媒開発

研究課題

研究課題/領域番号 16K05723
研究種目

基盤研究(C)

配分区分基金
応募区分一般
研究分野 無機化学
研究機関広島大学

研究代表者

久米 晶子  広島大学, 理学研究科, 准教授 (30431894)

研究協力者 前田 誠  
土手 遥  
研究期間 (年度) 2016-04-01 – 2019-03-31
研究課題ステータス 完了 (2018年度)
配分額 *注記
5,070千円 (直接経費: 3,900千円、間接経費: 1,170千円)
2018年度: 650千円 (直接経費: 500千円、間接経費: 150千円)
2017年度: 650千円 (直接経費: 500千円、間接経費: 150千円)
2016年度: 3,770千円 (直接経費: 2,900千円、間接経費: 870千円)
キーワード銅電極 / 二酸化炭素還元 / CuAAC反応 / ポリマー / 金属銅 / 修飾電極 / CuAAC / 有機ポリマー / 有機薄膜 / CO2還元 / 選択性 / 銅 / カソード触媒 / 協働効果 / 多電子移動
研究成果の概要

本研究では、金属銅表面に不溶性かつネットワーク状の有機構造と金属表面原子を共存した触媒空間を、電気化学的手法を用いて構築する方法を開発した。本方法を用いて調製した銅電極を用いて、二酸化炭素の電解還元を行うと、従来のキャスト法による有機物修飾では修飾によって還元効率が下がるのに対し、水素に対する二酸化炭素の還元効率が上昇することが分かった。また、この方法は様々な有機構造を銅表面に導入することができ、異なる構造を導入するとメタンとエチレンの発生比率が逆転する電極触媒を作成することができた。

研究成果の学術的意義や社会的意義

金属はこれまで広く触媒として用いられ、ナノ粒子などの発展が著しい。また錯体触媒のように、単一の金属原子あるいはイオンを有機物構造に精密に取り込むことで、高活性、あるいは選択性の高い反応空間を構築するという方法も非常に成功を収めている。しかし、構造に柔軟性の高い金属表面と有機物の組み合わせによって反応空間を構築する方法はまだ未発展の分野である。本研究の成果は、有機物と金属表面を近接するが吸着しないストレスのある反応場を構築すれば高活性を発現しうること、また多様性とともに精密設計の可能な有機物を選択して金属表面に配置することでその触媒活性をチューニングできることを示している。

報告書

(4件)
  • 2018 実績報告書   研究成果報告書 ( PDF )
  • 2017 実施状況報告書
  • 2016 実施状況報告書
  • 研究成果

    (12件)

すべて 2019 2018 2017 2016

すべて 雑誌論文 (1件) (うち査読あり 1件) 学会発表 (10件) (うち国際学会 3件、 招待講演 1件) 図書 (1件)

  • [雑誌論文] Selection of two optional covalent bonds by electric stimuli: dual catalytic switching of redox-active copper2016

    • 著者名/発表者名
      Yu Kamamoto, Yuya Nitta, Kazuyuki Kubo, Tsutomu Mizuta, Shoko Kume
    • 雑誌名

      Chem. Commun.

      巻: 52 号: 69 ページ: 10486-10489

    • DOI

      10.1039/c6cc03407a

    • 関連する報告書
      2016 実施状況報告書
    • 査読あり
  • [学会発表] Selectivity of CO2 Reduction Product Tuned by On-surface CuAAC Modification on Metallic Cu2019

    • 著者名/発表者名
      Shoko KUME, Ryuji TAKEUCHI, Ryota IGARASHI
    • 学会等名
      The 99th CSJ Annual Meeting
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
  • [学会発表] CO2還元の選択性を持つ 金属銅-有機物接触界面2018

    • 著者名/発表者名
      武内 隆司・久米 晶子・水田 勉
    • 学会等名
      錯体化学会 第68回討論会
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
  • [学会発表] Selectivity of CO2 Reduction Product Tuned by On-surface CuAAC Modification on Metallic Cu2018

    • 著者名/発表者名
      Shoko KUME
    • 学会等名
      International Conference on Coordination Chemistry 2018
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] CO2 Reduction Selectivity on Cu Cathode Tuned by On-surface CuAAC Modification2018

    • 著者名/発表者名
      Shoko Kume, Ryuji Takeuchi
    • 学会等名
      日本化学会 第98春季年会
    • 関連する報告書
      2017 実施状況報告書
  • [学会発表] On-Surface法で有機物を導入した銅電極による選択的CO2還元2018

    • 著者名/発表者名
      武内隆司、久保 和幸、水田勉、久米 晶子
    • 学会等名
      錯体化学会 第68回討論会
    • 関連する報告書
      2017 実施状況報告書
  • [学会発表] Selectivity of CO2 Reduction Product Tuned by On-surface CuAAC Modification on Metallic Cu2018

    • 著者名/発表者名
      Shoko Kume, Ryuji Takeuchi
    • 学会等名
      International Conference on Coordination Chemistry 2018
    • 関連する報告書
      2017 実施状況報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] CO2 Reduction on Metallic Copper Cathode Modified by On-Surface Organic Networking2017

    • 著者名/発表者名
      Shoko Kume
    • 学会等名
      日本化学会
    • 発表場所
      横浜
    • 年月日
      2017-03-19
    • 関連する報告書
      2016 実施状況報告書
  • [学会発表] Modified with Organic Structure and Application on CO2 Reduction2017

    • 著者名/発表者名
      Ryuji Takeuchi, Shoko Kume
    • 学会等名
      錯体化学会 第67回討論会
    • 関連する報告書
      2017 実施状況報告書
  • [学会発表] Cathodic Reduction of Carbon Dioxide on Cu Metal/Organic Hybrid Prepared with On-Surface Organic Framing Method2016

    • 著者名/発表者名
      Shoko Kume
    • 学会等名
      錯体化学会第66回討論会
    • 発表場所
      福岡
    • 年月日
      2016-09-11
    • 関連する報告書
      2016 実施状況報告書
  • [学会発表] On-metal Framing of Organic-contact Cathode with High Proton Reduction Activity2016

    • 著者名/発表者名
      Shoko Kume
    • 学会等名
      2016 Collaborative Conference on 3D and Materials Research
    • 発表場所
      Incheon、Korea
    • 年月日
      2016-06-19
    • 関連する報告書
      2016 実施状況報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [図書] 触媒技術の動向と展望2017 [3-8] キャラクタリゼーション分野 触媒活性の電極反応による制御と反応場の構築2017

    • 著者名/発表者名
      久米 晶子 (分担執筆)
    • 総ページ数
      593
    • 出版者
      触媒学会
    • 関連する報告書
      2016 実施状況報告書

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公開日: 2016-04-21   更新日: 2020-03-30  

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