最先端電子顕微鏡法を駆使した福島原発由来Cs粒子の生成過程・移行挙動の解明

• 研究課題/領域番号: 16K12585
• 研究種目: 挑戦的萌芽研究
• 配分区分: 基金
• 研究分野: 環境動態解析
• 研究機関: 九州大学
• 研究代表者: 宇都宮 聡 九州大学, 理学研究院, 准教授 (40452792)
• 研究分担者: 大貫 敏彦 東京工業大学, 科学技術創成研究院, 教授 (20354904)
• 研究期間 (年度): 2016-04-01 – 2020-03-31
• 研究課題ステータス: 完了 (2019年度)
• 配分額: 3,510千円 (直接経費: 2,700千円、間接経費: 810千円); 2018年度: 1,170千円 (直接経費: 900千円、間接経費: 270千円); 2017年度: 1,170千円 (直接経費: 900千円、間接経費: 270千円); 2016年度: 1,170千円 (直接経費: 900千円、間接経費: 270千円)
• キーワード: 福島第一 / セシウム / 透過型電子顕微鏡 / CsMP / 放射能 / 福島第一原発 / 高濃度放射性Cs含有微粒子 / ウラン / デブリ / 微粒子 / MCCI / 放射線 / 原子力エネルギー / 電子顕微鏡 / 環境分析

研究成果の概要

本研究では福島第一原発から放出された高濃度放射性セシウム含有微粒子（CsMP）の簡易定量法を福島県内の土壌に適用して、CsMPの個数と放射能寄与率（RF）を示しました。原発付近では個数が多く低RF値で、水溶性セシウムの寄与が大きくなりました。北西方向の汚染地帯にはCsMPと水溶性セシウムの寄与が高く、これは9つの主要なプルームのうちプルーム3と8の軌跡に相当します。一方で南西方向では放射能は低いですが、RF値は80%程度と高くなりました。これはプルーム2の軌跡に相当します。これからCsMPは14日～15日の短い期間に形成され放出されたこと、初期は3号機からCsMPが放出されたと推定されました。

研究成果の学術的意義や社会的意義

本研究の一連の成果では、福島第一原発から放出された高濃度放射性セシウム含有微粒子（CsMP）の内部構造を詳細に分析することによって、ウランを含むデブリの構成元素の存在状態とメルトダウン時の挙動を明らかにすることができました。また、簡易定量法を開発し、福島県内の土壌に適用して、CsMPの個数と放射能寄与率（RF）を示しました。原発付近では個数が多く低RF値で、水溶性セシウムの寄与が大きくなることや、プルームの軌跡との比較によって、CsMPの形成時期や、流れを推測することができました。これらの結果は、福島第一原発で起きたこと、その環境影響を正しく考察するうえで重要な知見となっています。

研究成果

• [国際共同研究] Stanford University(米国)
• [国際共同研究] University of Helsinki(フィンランド)
• [国際共同研究] University of Nantes(フランス)
• [国際共同研究] University of Nantes(フランス)
• [国際共同研究] Stanford University(米国)
• [国際共同研究] University of Manchester(英国)
• [国際共同研究] University of Nantes(フランス)
• [国際共同研究] Stanford University(米国)
• [雑誌論文] Dissolution of radioactive, cesium-rich microparticles released from the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant in simulated lung fluid, pure-water, and seawater (2019)
  • 著者名/発表者名: Mizuki Suetake, Yuriko Nakano, Genki Furuki, Ryohei Ikehara, Tatsuki Komiya, Eitaro Kurihara, Kazuya Morooka, Shinya Yamasaki, Toshihiko Ohnuki, Kenji Horie, Mami Takehara, Gareth T.W. Law, William Bower, Ber, Grambow, Rodney C. Ewing, Satoshi Utsunomiya
  • 雑誌名: Chemosphere 巻: 233 ページ: 633-644
  • DOI: 10.1016/j.chemosphere.2019.05.248
  • 査読あり / 国際共著
• [雑誌論文] Formation of radioactive cesium microparticles originating from the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant accident: characteristics and perspectives (2019)
  • 著者名/発表者名: Ohnuki Toshihiko、Satou Yukihiko、Utsunomiya Satoshi
  • 雑誌名: Journal of Nuclear Science and Technology 巻: 56 号: 9-10 ページ: 1-11
  • DOI: 10.1080/00223131.2019.1595767
  • 査読あり / 国際共著
• [雑誌論文] Metaschoepite Dissolution in Sediment Column Systems?Implications for Uranium Speciation and Transport (2019)
  • 著者名/発表者名: Bower William R.、Morris Katherine、Livens Francis R.、Mosselmans J. Frederick W.、Fallon Connaugh M.、Fuller Adam J.、Natrajan Louise、Boothman Christopher、Lloyd Jonathan R.、Utsunomiya Satoshi、Grolimund Daniel、Ferreira Sanchez Dario、Jilbert Tom、Parker Julia、Neill Thomas S.、Law Gareth T. W.
  • 雑誌名: Environmental Science & Technology 巻: 53 号: 16 ページ: 9915-9925
  • DOI: 10.1021/acs.est.9b02292
  • 査読あり / 国際共著
• [雑誌論文] Uranium Dioxides and Debris Fragments Released to the Environment with Cesium-Rich Microparticles from the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant. (2018)
  • 著者名/発表者名: Ochiai A, Imoto J, Suetake M, Komiya T, Furuki G, Ikehara R, Yamasaki S, Law GTW, Ohnuki T, Grambow B, Ewing RC, Utsunomiya S
  • 雑誌名: Environmental Science & Technology 巻: 52 号: 5 ページ: 2586-2594
  • DOI: 10.1021/acs.est.7b06309
  • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
• [雑誌論文] Novel Method of Quantifying Radioactive Cesium-Rich Microparticles (CsMPs) in the Environment from the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant (2018)
  • 著者名/発表者名: Ikehara Ryohei、Suetake Mizuki、Komiya Tatsuki、Furuki Genki、Ochiai Asumi、Yamasaki Shinya、Bower William R.、Law Gareth T. W.、Ohnuki Toshihiko、Grambow Bernd、Ewing Rodney C.、Utsunomiya Satoshi
  • 雑誌名: Environmental Science & Technology 巻: 52 号: 11 ページ: 6390-6398
  • DOI: 10.1021/acs.est.7b06693
  • NAID: 120007134060
  • 査読あり / 国際共著
• [雑誌論文] Caesium fallout in Tokyo on 15th March, 2011 is dominated by highly radioactive, caesium-rich microparticles (2017)
  • 著者名/発表者名: Imoto J, Furuki G, Ochiai A, Yamasaki S, Nanba K, Ohnuki T, Grambow B, Ewing R, Utsunomiya S
  • 雑誌名: Scientific Reports 巻: srp42118
  • 査読あり / 国際共著
• [雑誌論文] Caesium-rich micro-particles: A window into the meltdown events at the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant (2017)
  • 著者名/発表者名: Genki Furuki, Junpei Imoto, Asumi Ochiai, Shinya Yamasaki, Kenji Nanba, Toshihiko Ohnuki, Bernd Grambow, Rodney C. Ewing, Satoshi Utsunomiya，Kenji Kato
  • 雑誌名: Scientific Reports 巻: 7 号: 1 ページ: 42731-42731
  • DOI: 10.1038/srep42731
  • NAID: 120007135007
  • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
• [雑誌論文] Effect of Temperature on K⁺ and Mg²⁺ Extracted Desorption of Cs from Vermiculitized Biotite (2017)
  • 著者名/発表者名: Yin XZhang LOchiai AUtsunomiya STakahashi HOhnuki TTakeshita K
  • 雑誌名: Chemistry Letters 巻: 46 号: 9 ページ: 1350-1352
  • DOI: 10.1246/cl.170551
  • NAID: 130006067855
  • ISSN: 0366-7022, 1348-0715
  • 査読あり / 国際共著
• [雑誌論文] Isotopic signature and nano-texture of cesium-rich micro-particles: Release of uranium and fission products from the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant (2017)
  • 著者名/発表者名: Imoto Junpei、Ochiai Asumi、Furuki Genki、Suetake Mizuki、Ikehara Ryohei、Horie Kenji、Takehara Mami、Yamasaki Shinya、Nanba Kenji、Ohnuki Toshihiko、Law Gareth T. W.、Grambow Bernd、Ewing Rodney C.、Utsunomiya Satoshi
  • 雑誌名: Scientific Reports 巻: 7 号: 1 ページ: 5409-5409
  • DOI: 10.1038/s41598-017-05910-z
  • NAID: 120007128834
  • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
• [学会発表] 高濃度放射性セシウム含有微粒子の新規 定量法(QCP法)開発とその移行挙動の解明 (2019)
  • 著者名/発表者名: 宇都宮 聡
  • 学会等名: 鉱物科学会
• [学会発表] 人形峠ウラン鉱山跡地における坑水自然浄化機構の解明 (2019)
  • 著者名/発表者名: 川本 圭佑
  • 学会等名: 鉱物科学会
• [学会発表] Isotopic Signature and Nano-texture of Cesium-rich Micro-particles:Release of Uranium and Fission Products from the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant (2017)
  • 著者名/発表者名: J. Imoto, A. Ochiai, G. Furuki, R. Ikehara, M. Suetake, K. Horie, M. Takehara, S. Yamasaki, K. Nanba, T. Ohnuki, G. T. W. Law, B. Grambow, R. C. Ewing, and S. Utsunomiya
  • 学会等名: Goldschmidt conference
  • 国際学会
• [学会発表] Nuclear Fuel Fragments Releasedfrom the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant (2017)
  • 著者名/発表者名: Asumi Ochiai, Junpei Imoto, Genki Furuki, Ryohei Ikehara, Mizuki Suetake, Shinya Yamasaki, Kenji Nanba, Toshihiko Ohnuki, Bernd Grambow, Rodney C. Ewing, and Satoshi Utsunomiya
  • 学会等名: Goldschmidt Conference
  • 国際学会
• [学会発表] Migration of Cs-rich Microparticles Released from the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant in the Surface Environments of Fukushima (2017)
  • 著者名/発表者名: G. Furuki, R. Ikehara, M. Suetake, A. Ochiai, J. Imoto S. Yamasaki, K. Nanba, T. Ohnuki, S. Utsunomiya
  • 学会等名: Goldschmidt conference
  • 国際学会
• [学会発表] 高濃度放射性セシウム含有微粒子 （Cesium-rich microparticle, CsMP）の 本質的解明に基づく炉内の情報と環境影響(1) セシウム含有微粒子の同位体特性とナノ組織 －福島第一原発からのウランと核分裂核種の放出－ (2017)
  • 著者名/発表者名: 宇都宮聡 井元純平 、落合朝須美、古木元気、池原遼平、末武瑞樹 、 山崎信哉 、堀江憲治 、竹原真美 、大貫敏彦 、難波謙二 、Law Gareth 、Grambow Bernd 、Ewing Rodney
  • 学会等名: 原子力学会
• [学会発表] 高濃度放射性セシウム含有微粒子（Cesium-rich microparticle, CsMP）の本質的解明に基づく炉内の情報と環境影響 （4）福島表層土壌における 高濃度放射性セシウム含有微粒子の 放射能寄与率定量法開発 (2017)
  • 著者名/発表者名: 池原 遼平1，古木 元気1，末武 瑞樹1，山崎 信哉2，難波 謙二3，大貫 敏彦4， Bernd Grambow 5，Gareth T.W. Law 6，Rodney C. Ewing7，宇都宮 聡1
  • 学会等名: 原子力学会
• [学会発表] Cesium-rich micro-particles: A window into the meltdown events at the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant (2017)
  • 著者名/発表者名: Satoshi Utsunomiya
  • 学会等名: American Chemical Society
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] 福島表層環境に存在する高濃度セシウム含有微粒子のナノスケール解析と その移行挙動 (2016)
  • 著者名/発表者名: 古木元気、井元純平、落合朝須美、山崎信也、難波謙二、大貫敏彦、Bernd Grambow, Rodney C. Ewing, 宇都宮聡
  • 学会等名: 地球化学会
  • 発表場所: 大阪市立大学
  • 年月日: 2016-09-14
• [学会発表] 島第一原発から放出された高濃度放射性セシウム 含有粒子の存在状態と粒子形成 (2016)
  • 著者名/発表者名: 井元純平1，古木元気1，落合朝須美1，山崎信哉2，難波謙二3，大貫敏彦4，Bernd Grambow5，Rodney C. Ewing6，宇都宮聡1
  • 学会等名: 地球化学会
  • 発表場所: 大阪市立大学
  • 年月日: 2016-09-14
• [学会発表] 福島表層環境に存在する高濃度セシウム含有微粒子の原子スケール特性と その環境動態 (2016)
  • 著者名/発表者名: 古木 元気1, 井元 純平1, 宇都宮 聡1, 落合 朝須美1, 大貫 敏彦2
  • 学会等名: 原子力学会
  • 発表場所: 久留米シティープラザ
  • 年月日: 2016-09-07
• [学会発表] 福島第一原発から放出された高濃度放射性セシウム含有粒子の生成過程 (2016)
  • 著者名/発表者名: ＊井元 純平1，古木 元気1，落合 朝須美1，大貫 敏彦2，宇都宮 聡1
  • 学会等名: 原子力学会
  • 発表場所: 久留米シティープラザ
  • 年月日: 2016-09-07
• [学会発表] Plenary: Challenging Radionuclides in Environment at the Atomic Scale: Issues in Waste Disposal and Fukushima (2016)
  • 著者名/発表者名: 宇都宮 聡
  • 学会等名: Goldschmidt Conference
  • 発表場所: パシフィコ横浜
  • 年月日: 2016-06-26
  • 国際学会 / 招待講演