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水素結合および金属配位結合により対合する人工塩基対を用いたDNA鎖交換反応の開発

研究課題

研究課題/領域番号 16K14029
研究種目

挑戦的萌芽研究

配分区分基金
研究分野 生体関連化学
研究機関東京大学

研究代表者

竹澤 悠典  東京大学, 大学院理学系研究科(理学部), 助教 (70508598)

研究期間 (年度) 2016-04-01 – 2019-03-31
研究課題ステータス 完了 (2018年度)
配分額 *注記
3,770千円 (直接経費: 2,900千円、間接経費: 870千円)
2017年度: 1,820千円 (直接経費: 1,400千円、間接経費: 420千円)
2016年度: 1,950千円 (直接経費: 1,500千円、間接経費: 450千円)
キーワードDNA / 人工塩基対 / 鎖交換反応 / 金属錯体 / 人工核酸 / 人工DNA / 金属錯体型塩基対 / DNA鎖交換反応 / 核酸化学 / 生体機能関連化学 / 生物無機化学
研究成果の概要

天然核酸塩基と水素結合型塩基対を形成し、かつ金属イオン存在下では配位結合により対合して金属錯体型人工塩基対を形成する「ヤヌス型人工塩基」を合成し、水素結合型塩基対と金属錯体型塩基対の可逆な変換に基づくDNA鎖交換反応の開発を行った。5-ヒドロキシウラシル(UOH)を導入したDNA鎖を用い、水素結合型塩基対UOH-Aと金属錯体型塩基対UOH-Gd(III)-UOHの組み換えにより、Gd(III)イオン添加を外部刺激とした可逆なDNA鎖交換を実現した。さらに新規ヤヌス型人工塩基として5-カルボキシウラシルを設計し、DNA二重鎖中で水素結合型塩基対と金属錯体型塩基対の双方を形成することを見出した。

研究成果の学術的意義や社会的意義

DNA鎖交換反応は生体内では相同組換えの過程でも見られるが、近年ではDNAナノ構造体の動的変換などDNAナノテクノロジーの分野でも活用されている。本研究で開発した金属錯体形成に基づくDNA鎖交換反応は、金属イオンを外部刺激として駆動するDNA分子マシンの開発や、機能性人工核酸の機能スイッチングなどへの応用が期待される。特に、水素結合型塩基対と金属錯体型塩基対の双方を形成する「ヤヌス型人工核酸塩基」の設計戦略は、外部刺激応答性のDNA材料や機能性核酸の新規なビルディングブロックとして有用であると考えられる。

報告書

(4件)
  • 2018 実績報告書   研究成果報告書 ( PDF )
  • 2017 実施状況報告書
  • 2016 実施状況報告書
  • 研究成果

    (53件)

すべて 2019 2018 2017 2016 その他

すべて 雑誌論文 (4件) (うち国際共著 1件、 査読あり 4件、 オープンアクセス 3件、 謝辞記載あり 1件) 学会発表 (47件) (うち国際学会 14件、 招待講演 1件) 図書 (1件) 備考 (1件)

  • [雑誌論文] Synthesis of a Truncated Analog of Amphidinol 3 Corresponding to the C21-C39/C52-C67 Section2017

    • 著者名/発表者名
      Makoto Ebine, Yuri Takada, Naoto Yanai, and Tohru Oishi
    • 雑誌名

      Chemistry Letters

      巻: 46 号: 5 ページ: 662-664

    • DOI

      10.1246/cl.160985

    • NAID

      130005655669

    • 関連する報告書
      2017 実施状況報告書 2016 実施状況報告書
    • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
  • [雑誌論文] Metal-responsive structural transformation between artificial DNA duplexes and three-way junctions2016

    • 著者名/発表者名
      Yusuke Takezawa, Shuhei Yoneda, Jean-Louis H. A. Duprey, Takahiro Nakama and Mitsuhiko Shionoya
    • 雑誌名

      Chem. Sci.

      巻: 7 号: 5 ページ: 3006-3010

    • DOI

      10.1039/c6sc00383d

    • 関連する報告書
      2016 実施状況報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] The Effects of Magnesium Ions on the Enzymatic Synthesis of Ligand-Bearing Artificial DNA by Template-Independent Polymerase2016

    • 著者名/発表者名
      Yusuke Takezawa, Teruki Kobayashi and Mitsuhiko Shionoya
    • 雑誌名

      Int. J. Mol. Sci.

      巻: 17 号: 6 ページ: 906-906

    • DOI

      10.3390/ijms17060906

    • 関連する報告書
      2016 実施状況報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] pH-Dependence of the Thermal Stability of Metallo-DNA Duplexes Containing Ligand-Type 5-Hydroxyuracil Nucleobases2016

    • 著者名/発表者名
      Kotaro Nishiyama, Yusuke Takezawa, Mitsuhiko Shionoya
    • 雑誌名

      Inorg. Chim. Acta

      巻: 452 ページ: 176-180

    • DOI

      10.1016/j.ica.2016.04.040

    • 関連する報告書
      2016 実施状況報告書
    • 査読あり / 謝辞記載あり
  • [学会発表] Metal-dependent regulation of DNA duplex stability based on the metal complexation of 5-carboxyuracil nucleobases2019

    • 著者名/発表者名
      Yusuke Takezawa, Akira Suzuki, Manabu Nakaya, Mitsuhiko Shionoya
    • 学会等名
      日本化学会第99春季年会
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
  • [学会発表] Metal-dependent orthogonal regulation of DNAzyme activities by the formation of Cu(II)- and Hg(II)-mediated base pairs2019

    • 著者名/発表者名
      Takahiro Nakama, Yusuke Takezawa, Mitsuhiko Shionoya
    • 学会等名
      日本化学会第99春季年会
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
  • [学会発表] 5-ヒドロキシウラシル塩基の金属錯体形成を駆動力とした可逆なDNA鎖交換反応2019

    • 著者名/発表者名
      森 圭太・西山 康太郎・竹澤 悠典・塩谷 光彦
    • 学会等名
      日本化学会第99春季年会
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
  • [学会発表] Encapsulation of mononuclear Ni(II) salen-type complexes in an abasic site in DNA duplexes2019

    • 著者名/発表者名
      Manabu Nakaya, Yusuke Takezawa, Mitsuhiko Shionoya
    • 学会等名
      日本化学会第99春季年会
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
  • [学会発表] Construction of DNA three-way junction structures containing thiol ligands at the junction core2019

    • 著者名/発表者名
      Nobuyuki Fuse, Yusuke Takezawa, Mitsuhiko Shionoya
    • 学会等名
      日本化学会第99春季年会
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
  • [学会発表] 5-カルボキシウラシル塩基のCu(II)錯体形成によるDNA二重鎖安定化:修飾塩基の導入数の効果2018

    • 著者名/発表者名
      仲谷 学・鈴木 暁・竹澤 悠典・塩谷 光彦
    • 学会等名
      第12回バイオ関連化学シンポジウム
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
  • [学会発表] 5-ヒドロキシウラシル塩基を末端に有するDNA鎖を用いた金属配位駆動型DNA鎖交換反応の開発2018

    • 著者名/発表者名
      森 圭太・西山 康太郎・竹澤 悠典・塩谷 光彦
    • 学会等名
      第12回バイオ関連化学シンポジウム
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
  • [学会発表] Development of Metal-responsive DNAzyme through Incorporation of a Cu(II)-mediated Artificial Base Pair2018

    • 著者名/発表者名
      Takahiro Nakama, Yusuke Takezawa, Mitsuhiko Shionoya
    • 学会等名
      The 43rd International Conference on Coordination Chemistry (ICCC2018)
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Construction of Metallo-DNA Duplexes by Using 5-Substituted Uracil Nucleobases as Metal Ligands2018

    • 著者名/発表者名
      Yusuke Takezawa, Kotaro Nishiyama, Akira Suzuki, Mitsuhiko Shionoya
    • 学会等名
      The 43rd International Conference on Coordination Chemistry (ICCC2018)
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Cu(II)-specific Activation of DNAzyme utilizing Metal-mediated Artificial Base Pairing2018

    • 著者名/発表者名
      Takahiro Nakama, Yusuke Takezawa, Mitsuhiko Shionoya
    • 学会等名
      錯体化学会第68回討論会
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
  • [学会発表] Metal-dependent Thermal Stabilization of DNA Duplexes containing 5-Carboxyuracil Nucleobases2018

    • 著者名/発表者名
      Yusuke Takezawa, Akira Suzuki, Kotaro Nishiyama, Mitsuhiko Shionoya
    • 学会等名
      錯体化学会第68回討論会
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
  • [学会発表] 5-ヒドロキシウラシル塩基の金属錯体形成に基づくDNA 二重鎖の熱的安定化:修飾塩基の導入位置の検討2018

    • 著者名/発表者名
      森 圭太・西山 康太郎・竹澤 悠典・塩谷 光彦
    • 学会等名
      錯体化学会第68回討論会
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
  • [学会発表] 金属イオン応答性DNAzymeの開発: Cu(II)錯体型人工塩基対を用いた触媒活性の繰返し制御2018

    • 著者名/発表者名
      中間 貴寛・竹澤 悠典・塩谷 光彦
    • 学会等名
      第16回ホスト_ゲスト・超分子化学シンポジウム
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
  • [学会発表] Ni(II)-ビピリジン錯体でクロスリンクされた三叉路型DNA超分子の構築:配位子-DNA間のリンカーの構造比較2018

    • 著者名/発表者名
      竹澤 悠典・榊原 志織・米田 周平・デュプレー ジャン-ルイ・中間 貴寛・塩谷 光彦
    • 学会等名
      第16回ホスト-ゲスト・超分子化学シンポジウム
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
  • [学会発表] A Synthetic DNAzyme with a Cu(II)-mediated Base Pair for the Metal-dependent Catalytic Activity2018

    • 著者名/発表者名
      Takahiro Nakama, Yusuke Takezawa, Mitsuhiko Shionoya
    • 学会等名
      CEMS International Symposium on Supramolecular Chemistry & Functional Materials 2018
    • 関連する報告書
      2017 実施状況報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Rational Design of Allosteric DNAzyme utilizing a Cu(II)-mediated Artificial Base Pair2018

    • 著者名/発表者名
      Takahiro Nakama, Yusuke Takezawa, Mitsuhiko Shionoya
    • 学会等名
      日本化学会第98春季年会
    • 関連する報告書
      2017 実施状況報告書
  • [学会発表] Metal-responsive Structure Conversion of Artificial DNA Three-way Junctions: Development of an Alternative Linker between the Ligand and DNA2018

    • 著者名/発表者名
      Shiori Sakakibara, Yusuke Takezawa, Mitsuhiko Shionoya
    • 学会等名
      日本化学会第98春季年会
    • 関連する報告書
      2017 実施状況報告書
  • [学会発表] Metal Assembly inside DNA Duplexes Possessing 5-Carboxyuracil Nucleobases as Ligand Moieties2018

    • 著者名/発表者名
      Akira Suzuki, Yusuke Takezawa, Mitsuhiko Shionoya
    • 学会等名
      日本化学会第98春季年会
    • 関連する報告書
      2017 実施状況報告書
  • [学会発表] Enzymatic Synthesis of 5-Hydroxy-2'-deoxyuridine Oligomers toward DNA-templated Metal Assembly2018

    • 著者名/発表者名
      Tong Xing, Wenxuan Zhang, Takahiro Nakama, Kotaro Nishiyama, Yusuke Takezawa, Mitsuhiko Shionoya
    • 学会等名
      日本化学会第98春季年会
    • 関連する報告書
      2017 実施状況報告書
  • [学会発表] Post-synthetic Modification of Oligonucleotides with Metal Ligands toward Metal-mediated Stabilization of DNA Three-way Junctions2018

    • 著者名/発表者名
      Nobuyuki Fuse, Yusuke Takezawa, Mitsuhiko Shionoya
    • 学会等名
      日本化学会第98春季年会
    • 関連する報告書
      2017 実施状況報告書
  • [学会発表] Enzymatic Synthesis of Artificial Metallo-DNA utilizing Two-step Primer Extension2017

    • 著者名/発表者名
      Takahiro Nakama, Yusuke Takezawa and Mitsuhiko Shionoya
    • 学会等名
      日本化学会第97春季年会
    • 発表場所
      慶応大学(神奈川県横浜市)
    • 年月日
      2017-03-16
    • 関連する報告書
      2016 実施状況報告書
  • [学会発表] Metal-responsive Triplex-forming Oligonucleotides based on 5-Hydroxyuracil DNA Bases2017

    • 著者名/発表者名
      Kotaro Nishiyama, Yusuke Takezawa and Mitsuhiko Shionoya
    • 学会等名
      日本化学会第97春季年会
    • 発表場所
      慶応大学(神奈川県横浜市)
    • 年月日
      2017-03-16
    • 関連する報告書
      2016 実施状況報告書
  • [学会発表] Metal coordination behaviors of 5-carboxyuracil nucleobase inside DNA duplexes2017

    • 著者名/発表者名
      Akira Suzuki, Kotaro Nishiyama, Yusuke Takezawa and Mitsuhiko Shionoya
    • 学会等名
      日本化学会第97春季年会
    • 発表場所
      慶応大学(神奈川県横浜市)
    • 年月日
      2017-03-16
    • 関連する報告書
      2016 実施状況報告書
  • [学会発表] Metal-responsive Bifacial Base-pairing Behaviors of 5-Hydroxyuracil DNA Bases2017

    • 著者名/発表者名
      Kotaro Nishiyama, Yusuke Takezawa and Mitsuhiko Shionoya
    • 学会等名
      NTU-SNU-UTokyo Chemistry Symposium
    • 発表場所
      東京大学(東京都文京区)
    • 年月日
      2017-01-16
    • 関連する報告書
      2016 実施状況報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] 金属錯体形成に基づく人工DNA 二重鎖・三叉路分岐構造の相互構造変換2017

    • 著者名/発表者名
      竹澤 悠典・米田 周平・中間 貴寛・塩谷 光彦
    • 学会等名
      第15回ホスト-ゲスト・超分子化学シンポジウム
    • 関連する報告書
      2017 実施状況報告書
  • [学会発表] 鋳型非依存性DNAポリメラーゼを用いた金属錯体型人工DNAオリゴマーの酵素合成2017

    • 著者名/発表者名
      竹澤 悠典・小林 輝樹・天野 俊太郎・塩谷 光彦
    • 学会等名
      第27回金属の関与する生体関連反応シンポジウム
    • 関連する報告書
      2017 実施状況報告書
  • [学会発表] 金属に応答する機能性核酸の開発を目指した金属配位子型人工DNAの酵素合成2017

    • 著者名/発表者名
      中間 貴寛・竹澤 悠典・塩谷 光彦
    • 学会等名
      第27回金属の関与する生体関連反応シンポジウム
    • 関連する報告書
      2017 実施状況報告書
  • [学会発表] Metal-mediated structural conversion between artificial DNA duplexes and three-way junctions2017

    • 著者名/発表者名
      Yusuke Takezawa, Shuhei Yoneda, Jean-Louis Duprey, Takahiro Nakama, Mitsuhiko Shionoya
    • 学会等名
      The 12th International Symposium on Macrocyclic and Supramolecular Chemistry
    • 関連する報告書
      2017 実施状況報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Metal-dependent Thermal Stability of DNA Duplexes containing 5-Hydroxyuracil Nucleobases2017

    • 著者名/発表者名
      Yusuke Takezawa, Kotaro Nishiyama, Mitsuhiko Shionoya
    • 学会等名
      The 6th Asian Conference on Coordination Chemistry
    • 関連する報告書
      2017 実施状況報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] 金属錯体形成を駆動力とした人工DNA三叉路分岐モチーフの構造変換2017

    • 著者名/発表者名
      竹澤 悠典・米田 周平・榊原 志織・中間 貴寛・Duprey, Jean-Louis・塩谷 光彦
    • 学会等名
      第11回バイオ関連化学シンポジウム
    • 関連する報告書
      2017 実施状況報告書
  • [学会発表] 金属錯体型人工DNAの酵素合成および金属イオンに応答するDNA触媒の開発2017

    • 著者名/発表者名
      中間 貴寛・竹澤 悠典・塩谷 光彦
    • 学会等名
      第11回バイオ関連化学シンポジウム
    • 関連する報告書
      2017 実施状況報告書
  • [学会発表] 5-カルボキシウラシル塩基を導入したDNA二重鎖の金属錯体形成に基づく熱的安定化2017

    • 著者名/発表者名
      鈴木 暁・竹澤 悠典・塩谷 光彦
    • 学会等名
      第11回バイオ関連化学シンポジウム
    • 関連する報告書
      2017 実施状況報告書
  • [学会発表] 榊原 志織・竹澤 悠典・塩谷 光彦2017

    • 著者名/発表者名
      金属錯体形成により安定化される人工DNA三叉路構造:配位子とDNAをつなぐリンカーの設計最適化
    • 学会等名
      第11回バイオ関連化学シンポジウム
    • 関連する報告書
      2017 実施状況報告書
  • [学会発表] Enzymatic Synthesis of Ligand-bearing Artificial DNAs toward the Development of Cu(II)-responsive Deoxyribozymes2017

    • 著者名/発表者名
      Yusuke Takezawa, Takahiro Nakama, Mitsuhiko Shionoya
    • 学会等名
      第67回錯体化学会討論会
    • 関連する報告書
      2017 実施状況報告書
  • [学会発表] Construction of Metal-responsive DNAzyme utilizing a Cu(II)-mediated Artificial Base Pair2017

    • 著者名/発表者名
      Takahiro Nakama, Yusuke Takezawa, Mitsuhiko Shionoya
    • 学会等名
      3rd International Symposium on Center of Excellence for Innovative Material Sciences Based on Supramolecules
    • 関連する報告書
      2017 実施状況報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] DNA-templated Metal Assembly using 5-Modified Uracil Nucleobases2017

    • 著者名/発表者名
      Yusuke Takezawa, Kotaro Nishiyama, Akira Suzuki, Mitsuhiko Shionoya
    • 学会等名
      3rd International Symposium on Center of Excellence for Innovative Material Sciences Based on Supramolecules
    • 関連する報告書
      2017 実施状況報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Polymerase Synthesis of Ligand-bearing Unnatural Oligonucleotides toward Metal-mediated DNA Assembly2017

    • 著者名/発表者名
      Yusuke Takezawa, Teruki Kobayashi, Mitsuhiko Shionoya
    • 学会等名
      The 44th International Symposium on Nucleic Acids Chemistry
    • 関連する報告書
      2017 実施状況報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Metal-dependent regulation of structures and functions of DNA supramolecules2017

    • 著者名/発表者名
      Yusuke Takezawa
    • 学会等名
      Symposium on Frontier of Biofunctional Chemistry (ISBC 2017 Pre-Symposium Meeting)
    • 関連する報告書
      2017 実施状況報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Metal-mediated Stabilization and Structural Induction of Bipyridine-modified DNA Three-way Junction Structures2017

    • 著者名/発表者名
      Yusuke Takezawa, Shuhei Yoneda, Shiori Sakakibara, Takahiro Nakama, Jean-Louis Duprey, Mitsuhiko Shionoya
    • 学会等名
      The 2nd International Symposium on Biofunctional Chemistry (ISBC2017)
    • 関連する報告書
      2017 実施状況報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Allosteric Regulation of DNAzyme Activity by the Formation of a Cu(II)-mediated Artificial Base Pair2017

    • 著者名/発表者名
      Takahiro Nakama, Yusuke Takezawa, Mitsuhiko Shionoya
    • 学会等名
      The 2nd International Symposium on Biofunctional Chemistry (ISBC2017)
    • 関連する報告書
      2017 実施状況報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Metal-triggered Structural Rearrangement between Artificial DNA Duplexes and Three-way Junctions2016

    • 著者名/発表者名
      Yusuke Takezawa, Shuhei Yoneda, Jean-Louis H. A. Duprey, Takahiro Nakama and Mitsuhiko Shionoya
    • 学会等名
      2nd International Symposium on Center of Excellence for Innovative Material Science Based on Supramolecules 2016
    • 発表場所
      石川県文教会館(石川県金沢市)
    • 年月日
      2016-10-26
    • 関連する報告書
      2016 実施状況報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Metal-responsive Bifacial Nucleobase Pairing of 5-Hydroxyuracils inside DNA Duplexes2016

    • 著者名/発表者名
      Kotaro Nishiyama, Yusuke Takezawa and Mitsuhiko Shionoya
    • 学会等名
      The 43rd International Symposium on Nucleic Acids Chemistry
    • 発表場所
      熊本大学(熊本県熊本市)
    • 年月日
      2016-09-27
    • 関連する報告書
      2016 実施状況報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Enzymatic synthesis of ligand-bearing artificial DNAs toward metal-mediated DNA assembly2016

    • 著者名/発表者名
      Yusuke Takezawa, Teruki Kobayashi and Mitsuhiko Shionoya
    • 学会等名
      第66回錯体化学会討論会
    • 発表場所
      福岡大学(福岡県福岡市)
    • 年月日
      2016-09-10
    • 関連する報告書
      2016 実施状況報告書
  • [学会発表] 5-ヒドロキシウラシル塩基のpH依存的金属錯体形成を利用したDNA二重鎖の安定性制御2016

    • 著者名/発表者名
      西山 康太郎・竹澤 悠典・塩谷 光彦
    • 学会等名
      第10回バイオ関連化学シンポジウム
    • 発表場所
      石川県立音楽堂(石川県金沢市)
    • 年月日
      2016-09-07
    • 関連する報告書
      2016 実施状況報告書
  • [学会発表] 鋳型非依存DNA ポリメラーゼによる金属配位子型人工DNA の合成:マグネシウムイオンの影響2016

    • 著者名/発表者名
      小林 輝樹・竹澤 悠典・塩谷 光彦
    • 学会等名
      第10回バイオ関連化学シンポジウム
    • 発表場所
      石川県立音楽堂(石川県金沢市)
    • 年月日
      2016-09-07
    • 関連する報告書
      2016 実施状況報告書
  • [学会発表] 天然鎖を鋳型としたプライマー伸長による金属配位子型人工DNAの酵素合成2016

    • 著者名/発表者名
      中間 貴寛・竹澤 悠典・塩谷 光彦
    • 学会等名
      第10回バイオ関連化学シンポジウム
    • 発表場所
      石川県立音楽堂(石川県金沢市)
    • 年月日
      2016-09-07
    • 関連する報告書
      2016 実施状況報告書
  • [学会発表] Enzymatic Synthesis of Artificial Metallo-DNAs Using a Template-independent DNA Polymerase2016

    • 著者名/発表者名
      竹澤 悠典・小林 輝樹・坂本 晶・塩谷 光彦
    • 学会等名
      第16回 東京大学 生命科学シンポジウム
    • 発表場所
      東京大学(東京都目黒区)
    • 年月日
      2016-04-23
    • 関連する報告書
      2016 実施状況報告書
  • [図書] Comprehensive Supramolecular Chemistry II2017

    • 著者名/発表者名
      Yusuke Takezawa, Jens Mueller and Mitsuhiko Shionoya
    • 出版者
      Elsevier
    • 関連する報告書
      2016 実施状況報告書
  • [備考] 東京大学大学院理学系研究科化学専攻 生物無機化学研究室ウェブサイト

    • URL

      http://www.chem.s.u-tokyo.ac.jp/~bioinorg/

    • 関連する報告書
      2016 実施状況報告書

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公開日: 2016-04-21   更新日: 2020-03-30  

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