分子スピンバルブと非弾性トンネル電子分光の第一原理計算

• 研究課題/領域番号: 16K17855
• 研究種目: 若手研究(B)
• 配分区分: 基金
• 研究分野: 物理化学
• 研究機関: 大阪大学
• 研究代表者: 大戸 達彦 大阪大学, 基礎工学研究科, 助教 (90717761)
• 研究期間 (年度): 2016-04-01 – 2019-03-31
• 研究課題ステータス: 完了 (2018年度)
• 配分額: 4,290千円 (直接経費: 3,300千円、間接経費: 990千円); 2018年度: 780千円 (直接経費: 600千円、間接経費: 180千円); 2017年度: 780千円 (直接経費: 600千円、間接経費: 180千円); 2016年度: 2,730千円 (直接経費: 2,100千円、間接経費: 630千円)
• キーワード: 第一原理伝導計算 / スピンバルブ / 単一分子接合 / IETS / 分子接合 / 第一原理計算 / 伝導計算 / 非弾性トンネル電子分光 / 分子ダイオード / 量子輸送計算 / 表面・界面物性 / 電気伝導計算

研究成果の概要

Ni-C60-Ni接合において、C60が両電極に等しく結合している場合と片側のC60-Ni電極間距離を十分離した時の磁気抵抗比を第一原理伝導計算手法を用いて評価した。一般に、分子軌道と左右電極へのカップリングが等しければ正の磁気抵抗が得られると言われている（共鳴反転モデル）。-0.7eVのピークは共鳴反転モデルの通り正負反転するが、0eV付近のピークは負に転じることはない。この違いは、共鳴反転モデルに含まれていない要素、すなわち当該エネルギーに位置する分子軌道のスピン分極の様子の相違に起因するものであることを明らかにした。

研究成果の学術的意義や社会的意義

ハードディスクのデータ読み取りなどに用いられる磁気抵抗素子は無機物で作製されているが、分子軌道のスピン分裂に伴うスピンフィルター効果を用いれば、有機物でより性能の高い磁気抵抗素子を作製できる可能性がある。しかしこれまで有機物では、電極の磁化が反平行の時により伝導度が高まる、負の磁気抵抗が見られることがあった。本研究では、分子軌道の観点からその原因を明らかにすることができたため、、理論計算からの分子磁気抵抗素子の設計につながることが期待できる。

研究成果

• [国際共同研究] マックスプランクポリマー研究所(ドイツ)
• [国際共同研究] ソウル国立大学(韓国)
• [国際共同研究] マックスプランク研究所(ドイツ)
• [雑誌論文] Boosting electrochemical water splitting via ternary NiMoCo hybrid nanowire arrays (2019)
  • 著者名/発表者名: Hu Kailong、Wu Mingxing、Hinokuma Satoshi、Ohto Tatsuhiko、Wakisaka Mitsuru、Fujita Jun-ichi、Ito Yoshikazu
  • 雑誌名: Journal of Materials Chemistry A 巻: 7 号: 5 ページ: 2156-2164
  • DOI: 10.1039/c8ta11250a
  • 査読あり
• [雑誌論文] Structure and dynamics of water at water-graphene and water-hexagonal boron-nitride sheet interfaces revealed by ab initio sum-frequency generation spectroscopy (2018)
  • 著者名/発表者名: Ohto Tatsuhiko、Tada Hirokazu、Nagata Yuki
  • 雑誌名: Physical Chemistry Chemical Physics 巻: 20 号: 18 ページ: 12979-12985
  • DOI: 10.1039/c8cp01351a
  • 査読あり / 国際共著
• [雑誌論文] Graphene Layer Encapsulation of Non-Noble Metal Nanoparticles as Acid-Stable Hydrogen Evolution Catalysts (2018)
  • 著者名/発表者名: Hu Kailong、Ohto Tatsuhiko、Chen Linghan、Han Jiuhui、Wakisaka Mitsuru、Nagata Yuki、Fujita Jun-ichi、Ito Yoshikazu
  • 雑誌名: ACS Energy Letters 巻: 3 号: 7 ページ: 1539-1544
  • DOI: 10.1021/acsenergylett.8b00739
  • 査読あり / 国際共著
• [雑誌論文] Large Hydrogen-Bond Mismatch between TMAO and Urea Promotes Their Hydrophobic Association (2018)
  • 著者名/発表者名: Xie Wen Jun、Cha Seoncheol、Ohto Tatsuhiko、Mizukami Wataru、Mao Yuezhi、Wagner Manfred、Bonn Mischa、Hunger Johannes、Nagata Yuki
  • 雑誌名: Chem 巻: 4 号: 11 ページ: 2615-2627
  • DOI: 10.1016/j.chempr.2018.08.020
  • 査読あり / 国際共著
• [雑誌論文] Single-molecule rectifiers based on voltage-dependent deformation of molecular orbitals in carbazole oligomers (2018)
  • 著者名/発表者名: Ryo Yamada, Ken Albrecht, Tatsuhiko Ohto, Keigo Minode, Kimihisa Yamamoto, Hirokazu Tada
  • 雑誌名: Nanoscale 巻: 10 号: 42 ページ: 19818-19824
  • DOI: 10.1039/c8nr06049e
  • 査読あり
• [雑誌論文] Orientational Distribution of Free O-H Groups of Interfacial Water is Exponential (2018)
  • 著者名/発表者名: Sun Shumei、Tang Fujie、Imoto Sho、Moberg Daniel R.、Ohto Tatsuhiko、Paesani Francesco、Bonn Mischa、Backus Ellen H. G.、Nagata Yuki
  • 雑誌名: Physical Review Letters 巻: 121 号: 24 ページ: 246101-246101
  • DOI: 10.1103/physrevlett.121.246101
  • 査読あり / 国際共著
• [雑誌論文] Structure and Dynamics of Water at the Water-Air Interface Using First-Principles Molecular Dynamics Simulations within Generalized Gradient Approximation (2018)
  • 著者名/発表者名: Ohto Tatsuhiko、Dodia Mayank、Imoto Sho、Nagata Yuki
  • 雑誌名: Journal of Chemical Theory and Computation 巻: 15 号: 1 ページ: 595-602
  • DOI: 10.1021/acs.jctc.8b00567
  • 査読あり / 国際共著
• [雑誌論文] Aggregation-Induced Emission Enhancement from Disilane-Bridged Donor-Acceptor-Donor Luminogens Based on the Triarylamine Functionality (2018)
  • 著者名/発表者名: Usuki Tsukasa、Shimada Masaki、Yamanoi Yoshinori、Ohto Tatsuhiko、Tada Hirokazu、Kasai Hidetaka、Nishibori Eiji、Nishihara Hiroshi
  • 雑誌名: ACS Appl. Mater. Interfaces 巻: in press 号: 15 ページ: 12164-12172
  • DOI: 10.1021/acsami.7b14802
  • 査読あり / 国際共著
• [雑誌論文] Cooperation between holey graphene and NiMo alloy for hydrogen evolution in an acidic electrolyte (2018)
  • 著者名/発表者名: Yoshikazu Ito, Tatsuhiko Ohto, Daisuke Hojo, Mitsuru Wakisaka, Yuki Nagata, Linghan Chen, Kailong Hu, Masahiko Izumi, Jun-ichi Fujita, and Tadafumi Adschiri
  • 雑誌名: ACS Catal. 巻: in press 号: 4 ページ: 3579-3586
  • DOI: 10.1021/acscatal.7b04091
  • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
• [雑誌論文] Chemisorbed and Physisorbed Water at the TiO2/Water Interface (2017)
  • 著者名/発表者名: Hosseinpour Saman、Tang Fujie、Wang Fenglong、Livingstone Ruth A.、Schlegel Simon J.、Ohto Tatsuhiko、Bonn Mischa、Nagata Yuki、Backus Ellen H. G.
  • 雑誌名: J. Phys. Chem. Lett. 巻: 8 号: 10 ページ: 2195-2199
  • DOI: 10.1021/acs.jpclett.7b00564
  • 査読あり / 国際共著
• [雑誌論文] Electrochemical TERS Elucidates Potential-Induced Molecular Reorientation of Adenine/Au(111) (2017)
  • 著者名/発表者名: Martin Sabanes Natalia、Ohto Tatsuhiko、Andrienko Denis、Nagata Yuki、Domke Katrin F.
  • 雑誌名: Angew. Chem. Ind. Ed. 巻: 56 号: 33 ページ: 9796-9801
  • DOI: 10.1002/anie.201704460
  • 査読あり / 国際共著
• [雑誌論文] Multifunctional Octamethyltetrasila[2.2]cyclophanes: Conformational Variations, Circularly Polarized Luminescence, and Organic Electroluminescence (2017)
  • 著者名/発表者名: Shimada Masaki、Yamanoi Yoshinori、Ohto Tatsuhiko、Pham Song-Toan、Yamada Ryo、Tada Hirokazu、Omoto Kenichiro、Tashiro Shohei、Shionoya Mitsuhiko、Hattori Mineyuki、Jimura Keiko、Hayashi Shigenobu、Koike Hikaru、Iwamura Munetaka、Nozaki Koichi、Nishihara Hiroshi
  • 雑誌名: J. Am. Chem. Soc. 巻: 139 号: 32 ページ: 11214-11221
  • DOI: 10.1021/jacs.7b05671
  • 査読あり
• [雑誌論文] Highly Luminescent 2D-Type Slab Crystals Based on a Molecular Charge-Transfer Complex as Promising Organic Light-Emitting Transistor Materials (2017)
  • 著者名/発表者名: Park Sang Kyu、Kim Jin Hong、Ohto Tatsuhiko、Yamada Ryo、Jones Andrew O. F.、Whang Dong Ryeol、Cho Illhun、Oh Sangyoon、Hong Seung Hwa、Kwon Ji Eon、Kim Jong H.、Olivier Yoann、Fischer Roland、Resel Roland、Gierschner Johannes、Tada Hirokazu、Park Soo Young
  • 雑誌名: Adv. Mater. 巻: 29 号: 36 ページ: 1701346-1701346
  • DOI: 10.1002/adma.201701346
  • 査読あり / 国際共著
• [雑誌論文] Analysis of Single Molecule Conductance of Heterogeneous Porphyrin Arrays by Partial Transmission Probabilities (2017)
  • 著者名/発表者名: Tamaki Takashi、Ohto Tatsuhiko、Yamada Ryo、Tada Hirokazu、Ogawa Takuji
  • 雑誌名: Chem. Select. 巻: 2 号: 25 ページ: 7484-7488
  • DOI: 10.1002/slct.201701015
  • 査読あり / オープンアクセス
• [雑誌論文] Magnetic field effect on pentacene-doped sexithiophene diodes (2017)
  • 著者名/発表者名: Pham Song-Toan、Fayolle Marine、Ohto Tatsuhiko、Tada Hirokazu
  • 雑誌名: Appl. Phys. Lett. 巻: 111 号: 20 ページ: 203303-203303
  • DOI: 10.1063/1.5006547
  • 査読あり
• [雑誌論文] Definition of Free O-H Groups of Water at the Air-Water Interface (2017)
  • 著者名/発表者名: Tang Fujie、Ohto Tatsuhiko、Hasegawa Taisuke、Xie Wen Jun、Xu Limei、Bonn Mischa、Nagata Yuki
  • 雑誌名: J. Chem. Theor. Comput. 巻: 14 号: 1 ページ: 357-364
  • DOI: 10.1021/acs.jctc.7b00566
  • 査読あり / 国際共著
• [雑誌論文] π+-π+ stacking of imidazolium cations enhances molecular layering of room temperature ionic liquid at their interfaces (2017)
  • 著者名/発表者名: Fujie Tang, Tatsuhiko Ohto, Taisuke Hasegawa, Mischa Bonn, and Yuki Nagata
  • 雑誌名: Phys. Chem. Chem. Phys. 巻: 19 号: 4 ページ: 2850-2856
  • DOI: 10.1039/c6cp07034e
  • 査読あり / 国際共著
• [雑誌論文] Trimethylamin-N-oxide: Hydration structure, surface activity, and biological function viewed by vibrational spectroscopy (2017)
  • 著者名/発表者名: Tatsuhiko Ohto, Johannes Hunger, Ellen H. G. Backus, Wataru Mizukami, Mischa Bonn, and Yuki Nagata
  • 雑誌名: Phys. Chem. Chem. Phys. 巻: 19 号: 10 ページ: 6909-6920
  • DOI: 10.1039/c6cp07284d
  • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
• [雑誌論文] Unveiling the amphiphilic nature of TMAO by vibrational sum frequency generation spectroscopy (2016)
  • 著者名/発表者名: Tatsuhiko Ohto, Ellen H. G. Backus, Wataru Mizukami, Johannes Hunger, Mischa Bonn and Yuki Nagata
  • 雑誌名: J. Phys. Chem. C 巻: 120 号: 31 ページ: 17435-17443
  • DOI: 10.1021/acs.jpcc.6b04852
  • 査読あり / 国際共著 / 謝辞記載あり
• [雑誌論文] Enhancement of Carrier Mobility through Deformation Potential in Metal-Containing Insulated Molecular Wires (2016)
  • 著者名/発表者名: Tatsuhiko Ohto, Hiroshi Masai, Jun Terao, Wakana Matsuda, Shu Seki, Yasushi Tsuji, Hirokazu Tada
  • 雑誌名: J. Phys. Chem. C 巻: 120 号: 47 ページ: 26637-26644
  • DOI: 10.1021/acs.jpcc.6b08557
  • 査読あり / オープンアクセス / 謝辞記載あり
• [学会発表] Electronic transport calculation based on density functional theory and its application to a single-molecule rectifier due to voltage-dependent deformation of molecular orbitals (2018)
  • 著者名/発表者名: Tatsuhiko Ohto, Ryo Yamada, and Hirokazu Tada
  • 学会等名: International Symposium on Emerging Materials 2019
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] Single-molecule rectifiers based on voltage-dependent deformation of molecular orbitals in carbazole oligomers (2018)
  • 著者名/発表者名: Tatsuhiko Ohto, Ken Albrecht, Ryo Yamada, Keigo Minode, Kimihisa Yamamoto, Hirokazu Tada
  • 学会等名: APS March Meeting 2019
  • 国際学会
• [学会発表] Ab initio molecular dynamics study of hydration structure of trimethylamine N-oxide and urea (2018)
  • 著者名/発表者名: Tatsuhiko Ohto
  • 学会等名: International Symposium on Molecular Science - Physical Chemistry / Theoretical Chemistry, Chemoinformatics, Computational Chemistry - Cosponsored by Japan Society for Molecular Science
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] 第一原理計算を用いた金属錯体分子熱電素子の設計 (2018)
  • 著者名/発表者名: 大戸達彦
  • 学会等名: 基礎工学研究科附属未来研究推進センター研究会 「機能性分子錯体の化学・物理の新しい展開」
  • 招待講演
• [学会発表] 教師なし機械学習と第一原理計算を用いた単一分子接合の架橋構造解析 (2018)
  • 著者名/発表者名: 大戸 達彦、沼井 優一、井上 拓也、美濃出 圭悟、徳本 潤平、山田 亮、家 裕隆、安蘇 芳雄、夛田 博一
  • 学会等名: 第79回応用物理学会秋季学術講演会
• [学会発表] 被覆型長鎖オリゴチフェンの電気伝導度の理論計算 (2018)
  • 著者名/発表者名: 大戸達彦，岡本祐治, 井上拓也 , 利根紗織, 瀬尾卓司 , 家 裕隆 , 本田 康, 田中彰治, 沼井優一, Helen Stewart, See Kei Lee, 山田 亮, 安蘇芳雄, 夛田博一
  • 学会等名: 第9回分子アーキテクトニクス研究会
• [学会発表] 単一分子接合の第一原理伝導計算 (2018)
  • 著者名/発表者名: 大戸達彦
  • 学会等名: 第9回 NTChemワークショップ
• [学会発表] Trimethylamine-N-oxide: its hydration structure and surface activity, viewed by vibrational spectroscopy and molecular dynamics simulations (2018)
  • 著者名/発表者名: Tatsuhiko Ohto
  • 学会等名: 日本化学会第98春季年会
• [学会発表] 分子ダイオードの第一原理伝導計算 (2018)
  • 著者名/発表者名: 大戸達彦，美濃出圭悟，アルブレヒト建，山元公寿， Murni Handayani ，田中 啓文，片寄慎一，玉木 孝，寺尾 潤，山田 亮， 小川琢治，夛田博一
  • 学会等名: 第８回分子アーキテクトニクス研究会
• [学会発表] 被覆型有機金属分子ワイヤーのホール移動度の第一原理計算 (2017)
  • 著者名/発表者名: 大戸 達彦 , 正井 宏 , 寺尾 潤 , 松田 若菜, 関 修平, 辻 康之, 夛田 博一
  • 学会等名: 第64回応用物理学会春季学術講演会
  • 発表場所: パシフィコ横浜(神奈川県横浜市)
  • 年月日: 2017-03-14
• [学会発表] Single molecular resonant tunneling diode based on orthogonal π-conjugated planes (2017)
  • 著者名/発表者名: Tatsuhiko Ohto, Murni Handayani, Hirofumi Tanaka, Ryo Yamada, Takuji Ogawa, Hirokazu Tada
  • 学会等名: 第78回応用物理学会秋季学術講演会
• [学会発表] Theoretical Study on the Rectification Mechanisms of Molecular pn Diodes (2017)
  • 著者名/発表者名: Tatsuhiko Ohto, Keigo Minode, Ken Albrecht, Kimihisa Yamamoto, Murni Handayani, Hirofumi Tanaka, Shinichi Katayose, Ryo Yamada, Takuji Ogawa, and Hirokazu Tada
  • 学会等名: International Workshop on Computational Nanotechnology
  • 国際学会
• [学会発表] Ab initio theory for computing sum frequency generation spectra at aqueous interfaces (2017)
  • 著者名/発表者名: Tatsuhiko Ohto
  • 学会等名: 4th International Conference on Physical and Theoretical Chemistry
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] Ab initio theory for current-induced molecular switch (2016)
  • 著者名/発表者名: 大戸達彦
  • 学会等名: 表面界面スペクトロスコピー2016
  • 発表場所: 秋保岩沼屋(宮城県仙台市)
  • 年月日: 2016-11-25
• [学会発表] 被覆型有機金属分子ワイヤーの電荷輸送； 柔らかな金属-炭素結合が生み出す高移動度 (2016)
  • 著者名/発表者名: 大戸達彦、寺尾潤
  • 学会等名: 【柔らかな分子系】第4回公開シンポジウム
  • 発表場所: 名古屋工業大学(愛知県名古屋市)
  • 年月日: 2016-10-27
  • 招待講演
• [学会発表] First-Principles Calculation for Electronic Transport in Molecular Junctions (2016)
  • 著者名/発表者名: Tatsuhiko Ohto
  • 学会等名: EU-JAPAN Workshop 2016
  • 発表場所: Peter Gruenberg Institute, Forschungszentrum Juelich, Germany
  • 年月日: 2016-09-19
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] 電界による分子軌道変形を利用した単分子ダイオード (2016)
  • 著者名/発表者名: 大戸 達彦、美濃出 圭悟、アルブレヒト 建、山田 亮、山元 公寿、夛田 博一
  • 学会等名: 第77回応用物理学会秋季学術講演会
  • 発表場所: 朱鷺メッセ(新潟県新潟市)
  • 年月日: 2016-09-13
• [備考]
  • URL: http://molectronics.jp/members/51/
• [備考] 自分のページ
  • URL: http://molectronics.jp/members/51/