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金属酵素の反応活性と動的構造変化の理論的研究

研究課題

研究課題/領域番号 16K17856
研究種目

若手研究(B)

配分区分基金
研究分野 物理化学
研究機関広島市立大学

研究代表者

齋藤 徹  広島市立大学, 情報科学研究科, 講師 (80747494)

研究期間 (年度) 2016-04-01 – 2019-03-31
研究課題ステータス 完了 (2018年度)
配分額 *注記
4,030千円 (直接経費: 3,100千円、間接経費: 930千円)
2018年度: 650千円 (直接経費: 500千円、間接経費: 150千円)
2017年度: 650千円 (直接経費: 500千円、間接経費: 150千円)
2016年度: 2,730千円 (直接経費: 2,100千円、間接経費: 630千円)
キーワード半経験的分子軌道法 / 開殻分子 / 金属酵素 / QM/MM MD / 計算化学 / 生物無機化学 / 擬縮退電子系 / 量子化学 / 分子動力学
研究成果の概要

金属酵素が触媒する物質変換反応を理論計算を用いて解明するためには、ボトルネックとなる量子化学計算のコストを削減する必要がある。本研究では、半経験的分子軌道法のパラメータを独自に改良することで、精度を損なうことなく計算時間を大幅に短縮することに成功した。反応経路探索のみならず、スピン間の磁気的相互作用、結合解離エネルギー、反応障壁、反応エネルギーなどの計算に有用であることが示された。したがって本アプローチは代謝部位予測などの簡便なスクリーニング法として適用可能である。

研究成果の学術的意義や社会的意義

遷移金属を含む酵素(金属酵素)の特異な触媒反応を理解し、新物質・材料の開発に応用することは大変意義深い。計算化学は実験的手法の相補的な方法論として用いられてきたが、反応活性と動的構造変化の影響を調べるための有効な手だてがなかった。本研究では既存の半経験的分子軌道法のたパラメータセットを改善することにより、計算精度を損なわずに計算時間の大幅な短縮を実現できた。この計算は汎用プログラムGaussian, Mopacのインプットファイルを書き換えるだけで実行できる。高度なプログラミング技術を必要としないことから、理論、実験を問わず大きな波及効果が期待される。

報告書

(4件)
  • 2018 実績報告書   研究成果報告書 ( PDF )
  • 2017 実施状況報告書
  • 2016 実施状況報告書
  • 研究成果

    (32件)

すべて 2019 2018 2017 2016 その他

すべて 雑誌論文 (9件) (うち査読あり 9件、 オープンアクセス 6件、 謝辞記載あり 1件) 学会発表 (18件) (うち国際学会 7件、 招待講演 4件) 図書 (1件) 備考 (4件)

  • [雑誌論文] 近似スピン射影法の開発と多核遷移金属錯体の電子状態・分子構造・物性解明への展開2018

    • 著者名/発表者名
      Kitagawa Yasutaka、Saito Toru、Yamaguchi Kizashi
    • 雑誌名

      Bulletin of Japan Society of Coordination Chemistry

      巻: 71 号: 0 ページ: 57-68

    • DOI

      10.4019/bjscc.71.57

    • NAID

      130007438867

    • ISSN
      1882-6954, 1883-1737
    • 年月日
      2018-05-31
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Transition State Search Using rPM6: Iron- and Manganese-Catalyzed Oxidation Reactions as a Test Case2018

    • 著者名/発表者名
      Saito Toru、Takano Yu
    • 雑誌名

      Bulletin of the Chemical Society of Japan

      巻: 91 号: 9 ページ: 1377-1389

    • DOI

      10.1246/bcsj.20180119

    • NAID

      130007484202

    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Quantitative Assessment of rPM6 for Fluorine- and Chlorine-Containing Metal Complexes: Comparison with Experimental, First-Principles, and Other Semiempirical Results2018

    • 著者名/発表者名
      *T. Saito, M. Fujiwara, Y. Takano
    • 雑誌名

      Molecules

      巻: 23 号: 12 ページ: 3332-3332

    • DOI

      10.3390/molecules23123332

    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] UNO DMRG CAS CI calculations of binuclear manganese complex Mn(IV) 2 O 2 (NHCHCO 2 ) 4 : Scope and applicability of Heisenberg model2018

    • 著者名/発表者名
      Kawakami Takashi、Miyagawa Koichi、Sharma Sandeep、Saito Toru、Shoji Mitsuo、Yamada Satoru、Yamanaka Shusuke、Okumura Mitsutaka、Nakajima Takahito、Yamaguchi Kizashi
    • 雑誌名

      Journal of Computational Chemistry

      巻: 40 号: 2 ページ: 333-341

    • DOI

      10.1002/jcc.25602

    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] rPM6 parameters for phosphorous and sulphur-containing open-shell molecules2018

    • 著者名/発表者名
      Toru Saito, Yu Takano
    • 雑誌名

      Molecular Physics

      巻: 116 号: 5-6 ページ: 602-610

    • DOI

      10.1080/00268976.2017.1377849

    • 関連する報告書
      2017 実施状況報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] A Bis(mu‐oxido)dinickel(III) Complex with a Triplet Ground State2018

    • 著者名/発表者名
      Yuma Morimoto, Yusaku Takagi, Toru Saito, Takehiro Ohta, Takashi Ogura, Norimitsu Tohnai, Motohiro Nakano, Shinobu Itoh
    • 雑誌名

      Angewandte Chemie International Edition

      巻: 印刷中 号: 26 ページ: 7640-7643

    • DOI

      10.1002/anie.201802779

    • 関連する報告書
      2017 実施状況報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] rPM6 parameters for manganese and application to transition state search for oxidation reactions of cyclohexene by manganese(IV)-oxo species2017

    • 著者名/発表者名
      *T. Saito, Y. Takano
    • 雑誌名

      Chemistry Letters

      巻: 46 号: 10 ページ: 1567-1569

    • DOI

      10.1246/cl.170687

    • NAID

      130006140026

    • 関連する報告書
      2017 実施状況報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] Assessment of semi-empirical molecular orbital calculations for describing magnetic interactions2017

    • 著者名/発表者名
      T. Saito, T. Kitagawa, T. Kawakami, S. Yamanaka, M. Okumura, Y. Takano
    • 雑誌名

      Polyhedron

      巻: 印刷中 ページ: 52-57

    • DOI

      10.1016/j.poly.2017.02.029

    • 関連する報告書
      2016 実施状況報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Reparameterization of PM6 applied to organic diradical molecules2016

    • 著者名/発表者名
      *T. Saito, Y. Kitagawa, Y. Takano
    • 雑誌名

      J. Phys. Chem. A,

      巻: 120 号: 43 ページ: 8750-8760

    • DOI

      10.1021/acs.jpca.6b08530

    • 関連する報告書
      2016 実施状況報告書
    • 査読あり / オープンアクセス / 謝辞記載あり
  • [学会発表] Quantitative Assessment of Reparameterized PM6 (rPM6) for Hydrogen Atom Transfer Reactions2019

    • 著者名/発表者名
      Toru Saito, Hiroki Kambara, Yu Takano
    • 学会等名
      The 59th Sanibel Symposium
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] 計算化学による金属酵素と生体模倣触媒の研究2019

    • 著者名/発表者名
      齋藤徹
    • 学会等名
      2018年度日本生物物理学会北海道支部例会
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] 半経験的分子軌道法の定量性の検証2019

    • 著者名/発表者名
      齋藤徹、鷹野優
    • 学会等名
      日本化学会 第99春季年会
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
  • [学会発表] Semiempirical Quantum Chemical Calculations on Quasi-Degenerate Systems2019

    • 著者名/発表者名
      Toru Saito
    • 学会等名
      Symposium on Electronic Structure and Dynamics of Complex Systems
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Transition State Search Using rPM6 Method: Applications to Oxidation Reactions Catalyzed by Transition Metal Complexes2018

    • 著者名/発表者名
      Toru Saito, Yu Takano
    • 学会等名
      The 43rd International Conference on Coordination Chemistry (ICCC2018)
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] 計算化学による含フッ素医薬品の設計2018

    • 著者名/発表者名
      齋藤徹、鷹野優
    • 学会等名
      フルオラス科学研究会第11回シンポジウム
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
  • [学会発表] Applications of rPM6 to Catalytic Oxidation Reactions2018

    • 著者名/発表者名
      Toru Saito
    • 学会等名
      International Congress on Pure & Applied Chemistry Langkawi
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] 半経験的分子軌道法rPM6の複核遷移金属錯体への適用2018

    • 著者名/発表者名
      齋藤徹、鷹野優
    • 学会等名
      日本コンピュータ化学会2018秋季年会
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
  • [学会発表] 半経験的分子軌道法による遷移金属錯体の計算2018

    • 著者名/発表者名
      齋藤徹、鷹野優
    • 学会等名
      2018年日本化学会中国四国支部大会
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
  • [学会発表] Applications of the Semi-empirical rPM6 Method to Chemical Reactions Catalyzed by Transition Metal Containing Complexes2018

    • 著者名/発表者名
      Toru Saito, Yu Takano
    • 学会等名
      日本化学会 第98春季年会
    • 関連する報告書
      2017 実施状況報告書
  • [学会発表] Modification of Semiempirical Molecular Orbital Theory for Computing Diradical Species2017

    • 著者名/発表者名
      Toru Saito, Yu Takano
    • 学会等名
      日本化学会第97春季年会
    • 発表場所
      慶應義塾大学日吉キャンパス
    • 年月日
      2017-03-16
    • 関連する報告書
      2016 実施状況報告書
  • [学会発表] Reparameterization of PM6 Applied to Through-bond and Through-space Magnetic Interactions2017

    • 著者名/発表者名
      Toru Saito, Yu Takano
    • 学会等名
      The 57th Sanibel Symposium
    • 発表場所
      The King and Prince Beach and Golf Resort
    • 年月日
      2017-02-20
    • 関連する報告書
      2016 実施状況報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] 半経験的分子軌道法を用いた生体模倣金属錯体の計算2017

    • 著者名/発表者名
      齋藤徹、鷹野優
    • 学会等名
      錯体化学会 第67回討論会
    • 関連する報告書
      2017 実施状況報告書
  • [学会発表] 開殻分子系の高効率な遷移状態探索と酸化反応への適用2017

    • 著者名/発表者名
      齋藤徹、鷹野優
    • 学会等名
      第50回 酸化反応討論会
    • 関連する報告書
      2017 実施状況報告書
  • [学会発表] Reparameterization of PM6 Parameters for Manganese and Applications to Binuclear Manganese Complexes2017

    • 著者名/発表者名
      Toru Saito, Yu Takano
    • 学会等名
      The 11th Triennial Congress of the World Association of Theoretical and Computational Chemists
    • 関連する報告書
      2017 実施状況報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Development and Applications of Theoretical Method for Chemical Reactions Involving Open-shell Molecules2016

    • 著者名/発表者名
      Toru Saito, Yu Takano
    • 学会等名
      2016年日本化学会中国四国支部大会香川大会
    • 発表場所
      香川大学
    • 年月日
      2016-11-06
    • 関連する報告書
      2016 実施状況報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] 開殻分子に対する半経験的分子軌道法の評価と改善2016

    • 著者名/発表者名
      齋藤徹, 北河康隆, 鷹野優
    • 学会等名
      第10回分子科学討論会
    • 発表場所
      神戸ファッションマート
    • 年月日
      2016-09-14
    • 関連する報告書
      2016 実施状況報告書
  • [学会発表] Assessment and Modification of Semi-empirical Molecular Orbital Theory for Describing Organic Radical Systems2016

    • 著者名/発表者名
      Toru Saito, Yasutaka Kitagawa, Takahiro Numata, Takashi Kawakami, Shusuke Yamanaka, Mitsutaka Okumura
    • 学会等名
      ICMM 2016
    • 発表場所
      Sendai International Center
    • 年月日
      2016-09-06
    • 関連する報告書
      2016 実施状況報告書
    • 国際学会
  • [図書] Approximate spin projection for broken-symmetry method and its application iin Symmetry (Group Theory) and Mathematical Treatment in Chemistry2018

    • 著者名/発表者名
      Yasutaka Kitagawa, Toru Saito, Kizashi Yamaguchi
    • 総ページ数
      186
    • 出版者
      IntechOpen
    • ISBN
      9781789233155
    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
  • [備考] 広島市立大学 教員総覧

    • URL

      http://rsw.office.hiroshima-cu.ac.jp/Profiles/14/0001323/profile.html

    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
  • [備考] 広島市立大学大学院情報科学研究科医用情報科学専攻 バイオ情報学研究室ホームページ

    • URL

      http://www.bio.info.hiroshima-cu.ac.jp/

    • 関連する報告書
      2018 実績報告書
  • [備考]

    • URL

      http://www.bio.info.hiroshima-cu.ac.jp/

    • 関連する報告書
      2016 実施状況報告書
  • [備考]

    • URL

      https://sites.google.com/site/tsaitosstartseite/home

    • 関連する報告書
      2016 実施状況報告書

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公開日: 2016-04-21   更新日: 2020-03-30  

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