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低過電圧駆動型水素生成触媒の反応制御と水可視光分解システムへの応用

研究課題

研究課題/領域番号 16K17879
研究種目

若手研究(B)

配分区分基金
研究分野 無機化学
研究機関九州大学

研究代表者

山内 幸正  九州大学, 理学研究院, 助教 (50631769)

研究期間 (年度) 2016-04-01 – 2018-03-31
研究課題ステータス 完了 (2017年度)
配分額 *注記
4,160千円 (直接経費: 3,200千円、間接経費: 960千円)
2017年度: 1,950千円 (直接経費: 1,500千円、間接経費: 450千円)
2016年度: 2,210千円 (直接経費: 1,700千円、間接経費: 510千円)
キーワード人工光合成 / 水素発生 / 低過電圧 / ニッケル錯体 / コバルト錯体 / N-ヘテロ環状カルベン / 反応機構解析 / 分子触媒 / 金属錯体 / ヒドリド / プロトン共役電子移動 / 水の可視光分解
研究成果の概要

本研究課題では、金属中心PCET(プロトン共役電子移動)型、及び配位子中心PCET型水素生成触媒の反応制御とその水可視光分解システムへの応用を目指した。金属中心PCET型の水素生成触媒であるCo-NHC錯体については、共存イオンに対する依存性の評価や電子伝達系の最適化に取り組むことで、従来の30倍の光水素触媒活性を示す系を見出すに至った。一方、配位子中心PCET型ニッケル錯体触媒については、330-400mVの過電圧で水素を生成する高活性触媒であることが見出され、その反応機構を詳細に解き明かすことに成功した。

報告書

(3件)
  • 2017 実績報告書   研究成果報告書 ( PDF )
  • 2016 実施状況報告書
  • 研究成果

    (31件)

すべて 2018 2017 2016 その他

すべて 雑誌論文 (3件) (うち査読あり 3件、 オープンアクセス 1件、 謝辞記載あり 1件) 学会発表 (26件) (うち国際学会 4件、 招待講演 2件) 備考 (2件)

  • [雑誌論文] Near-Infrared Light-Driven Hydrogen Evolution from Water Using a Polypyridyl Triruthenium Photosensitizer2018

    • 著者名/発表者名
      Yutaro Tsuji、Keiya Yamamoto、Kosei Yamauchi、Ken Sakai
    • 雑誌名

      Angew. Chem. Int. Ed.

      巻: 57 号: 1 ページ: 208-212

    • DOI

      10.1002/anie.201708996

    • 関連する報告書
      2017 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Photochemical H2 Evolution Catalyzed by Porphyrin-based Cubic Cages Singly and Doubly Encapsulating PtCl2(4,4′-dimethyl-2,2′-bipyridine)2017

    • 著者名/発表者名
      Shota Tanaka、Takashi Nakazono、Kosei Yamauchi、Ken Sakai
    • 雑誌名

      Chem. Lett.

      巻: 46 号: 10 ページ: 1573-1575

    • DOI

      10.1246/cl.170692

    • NAID

      130006140028

    • 関連する報告書
      2017 実績報告書
    • 査読あり / オープンアクセス
  • [雑誌論文] A Nickel Dithiolate Water Reduction Catalyst Providing Ligand-based Proton-coupled Electron Transfer Pathways2017

    • 著者名/発表者名
      K. Koshiba, K. Yamauchi, and K. Sakai
    • 雑誌名

      Angewandte Chemie International Edition

      巻: 56 号: 15 ページ: 4247-4251

    • DOI

      10.1002/anie.201700927

    • 関連する報告書
      2016 実施状況報告書
    • 査読あり / 謝辞記載あり
  • [学会発表] Mechanistic Investigation of Hydrogen Evolution Catalysis Promoted by Co-NHC complexes2018

    • 著者名/発表者名
      Kosei Yamauchi, Ken Kawano, Ken Sakai
    • 学会等名
      日本化学会第98春季年会
    • 関連する報告書
      2017 実績報告書
  • [学会発表] ポリピリジルルテニウム(II)三核錯体を光増感剤とした近赤外光水素生成反応2018

    • 著者名/発表者名
      辻優太郎、山本啓也、山内幸正、酒井 健
    • 学会等名
      日本化学会第98春季年会
    • 関連する報告書
      2017 実績報告書
  • [学会発表] ポリアザナフタレン骨格を有するニッケルジチオレン錯体触媒 による水素生成反応とその機構2018

    • 著者名/発表者名
      相本雄太郎、小柴慧太、山内幸正、酒井 健
    • 学会等名
      日本化学会第98春季年会
    • 関連する報告書
      2017 実績報告書
  • [学会発表] NHC配位子を有する金属錯体触媒による多電子還元反応2018

    • 著者名/発表者名
      古賀俊弘、河野 健、山内 幸正、酒井 健
    • 学会等名
      日本化学会第98春季年会
    • 関連する報告書
      2017 実績報告書
  • [学会発表] Mechanistic Studies on Hydrogen Evolution from Water Catalyzed by Ni(II)-based Molecular Catalysts2017

    • 著者名/発表者名
      Kosei Yamauchi, Shinataro Nakashima, Keita Koshiba, and Ken Sakai
    • 学会等名
      日本化学会第97春季年会
    • 発表場所
      慶應義塾大学日吉キャンパス、横浜市
    • 年月日
      2017-03-16
    • 関連する報告書
      2016 実施状況報告書
  • [学会発表] ポリアザナフタレン骨格を有する新規ジチオラトニッケル錯体触媒の電気化学的水素生成反応2017

    • 著者名/発表者名
      相本雄太郎、小柴慧太、山内幸正、酒井 健
    • 学会等名
      日本化学会第97春季年会
    • 発表場所
      慶應義塾大学日吉キャンパス、横浜市
    • 年月日
      2017-03-16
    • 関連する報告書
      2016 実施状況報告書
  • [学会発表] 新規ポリピリジルルテニウム三核錯体を用いた赤色光増感による光水素生成反応2017

    • 著者名/発表者名
      辻優太郎、山内幸正、酒井 健
    • 学会等名
      日本化学会第97春季年会
    • 発表場所
      慶應義塾大学日吉キャンパス、横浜市
    • 年月日
      2017-03-16
    • 関連する報告書
      2016 実施状況報告書
  • [学会発表] A Nickel Dithiolate Molecular Catalyst Promoting Hydrogen Evolution from Water with Low Overpotential2017

    • 著者名/発表者名
      Kosei Yamauchi, Keita Koshiba, Ken Sakai
    • 学会等名
      NanoMat 2017
    • 関連する報告書
      2017 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] 水からの光水素生成反応を駆動する金属錯体触媒2017

    • 著者名/発表者名
      山内幸正、河野 健、八束孝一、酒井 健
    • 学会等名
      第38回光化学若手の会
    • 関連する報告書
      2017 実績報告書
  • [学会発表] Co-NHC錯体を触媒とする光水素生成反応の活性制御2017

    • 著者名/発表者名
      山内幸正、河野 健、八束孝一、酒井 健
    • 学会等名
      第29回配位化合物の光化学討論会
    • 関連する報告書
      2017 実績報告書
  • [学会発表] Electrocatalytic hydrogen evolution from water with low overpotential even via the formation of low-valent nickel species2017

    • 著者名/発表者名
      Kosei YAMAUCHI, Shintaro NAKASHIMA, Keita KOSHIBA, Ken SAKAI
    • 学会等名
      錯体化学会第67回討論会
    • 関連する報告書
      2017 実績報告書
  • [学会発表] Molecular Catalysts Promoting H2 Evolution from Water with Low Driving Force2017

    • 著者名/発表者名
      Kosei Yamauchi, Ken Kawano, Koichi Yatsuduka, Keita Koshiba, Ken Sakai
    • 学会等名
      Japan-Italy Joint Symposium on Artificial Photosynthesis
    • 関連する報告書
      2017 実績報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] 高活性水素生成分子触媒の開発と錯体化学2017

    • 著者名/発表者名
      山内 幸正
    • 学会等名
      第6回錯体化学若手の会九州・沖縄支部勉強会
    • 関連する報告書
      2017 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] 単一分子多電子貯蔵デバイスを基盤とした高耐久性光水素発生システムの開発2017

    • 著者名/発表者名
      山本啓也、山内幸正、酒井 健
    • 学会等名
      第38回光化学若手の会
    • 関連する報告書
      2017 実績報告書
  • [学会発表] 新規ポリピリジルルテニウム(II)三核錯体を光増感剤とした近赤外光による光水素生成反応2017

    • 著者名/発表者名
      辻優太郎、山本啓也、山内幸正、酒井 健
    • 学会等名
      第38回光化学若手の会
    • 関連する報告書
      2017 実績報告書
  • [学会発表] オキソ架橋ルテニウム三核錯体による酸素発生触媒反応の機構解析2017

    • 著者名/発表者名
      坪ノ内優太、山内幸正、酒井 健
    • 学会等名
      錯体化学若手研究会「錯体化学若手の会夏の学校2017」
    • 関連する報告書
      2017 実績報告書
  • [学会発表] 低過電圧で水素生成を行うニッケルジチオレン錯体触媒に関する研究2017

    • 著者名/発表者名
      相本雄太郎、小柴慧太、山内幸正、酒井 健
    • 学会等名
      錯体化学若手研究会「錯体化学若手の会夏の学校2017」
    • 関連する報告書
      2017 実績報告書
  • [学会発表] ポリアザナフタレン骨格を有するニッケル(II)ジチオレン錯体触媒による低過電圧水素生成反応2017

    • 著者名/発表者名
      相本雄太郎、小柴慧太、山内幸正、酒井 健
    • 学会等名
      錯体化学会第67回討論会
    • 関連する報告書
      2017 実績報告書
  • [学会発表] 近赤外光を増感する新規ポリピリジルルテニウム(II)三核錯体を用いた光水素生成反応2017

    • 著者名/発表者名
      辻優太郎、山本啓也、山内幸正、酒井 健
    • 学会等名
      錯体化学会第67回討論会
    • 関連する報告書
      2017 実績報告書
  • [学会発表] Molecular Catalysis for Hydrogen Evolution Reaction Driven with Low Overpotential2016

    • 著者名/発表者名
      Kosei Yamauchi, Keita Koshiba, and Ken Sakai
    • 学会等名
      5th International Symposium on Solar Fuels and Solar Cells
    • 発表場所
      Dalian International Finance Conference Center, Dalian, China
    • 年月日
      2016-10-11
    • 関連する報告書
      2016 実施状況報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Mechanistic studies on hydrogen evolution from water catalyzed by metal complexes with low overpotential2016

    • 著者名/発表者名
      Kosei Yamauchi, Keita Koshiba, and Ken Sakai
    • 学会等名
      錯体化学会第66回討論会
    • 発表場所
      福岡大学七隈キャンパス、福岡市
    • 年月日
      2016-09-10
    • 関連する報告書
      2016 実施状況報告書
  • [学会発表] オキソ架橋ルテニウム三核錯体を触媒とする水からの光酸素発生反応2016

    • 著者名/発表者名
      坪ノ内優太、林 樹、 Alexander R. Parent、 山内幸正、Gary W. Brudvig、酒井 健
    • 学会等名
      錯体化学若手研究会 錯体化学若手の会夏の学校2016
    • 発表場所
      熊本市、火の国ハイツ
    • 年月日
      2016-08-05
    • 関連する報告書
      2016 実施状況報告書
  • [学会発表] 白金錯体触媒による水素生成反応の中間体検出と新規触媒開発2016

    • 著者名/発表者名
      脇山史彬、山内幸正、酒井 健
    • 学会等名
      錯体化学若手研究会 錯体化学若手の会夏の学校2016
    • 発表場所
      熊本市、火の国ハイツ
    • 年月日
      2016-08-05
    • 関連する報告書
      2016 実施状況報告書
  • [学会発表] 単一分子光電子貯蔵システムにおける光増感部位-電子受容部位間の距離依存性に関する研究2016

    • 著者名/発表者名
      山本啓也、山内幸正、酒井 健
    • 学会等名
      錯体化学若手研究会 錯体化学若手の会夏の学校2016
    • 発表場所
      熊本市、火の国ハイツ
    • 年月日
      2016-08-05
    • 関連する報告書
      2016 実施状況報告書
  • [学会発表] 可視光水分解系の構築を目指した低過電圧水素生成分子触媒の開発2016

    • 著者名/発表者名
      山内幸正、小柴慧太、酒井 健
    • 学会等名
      第37回光化学若手の会
    • 発表場所
      アイ・アイ・ランド 、大阪府四條畷市
    • 年月日
      2016-06-17
    • 関連する報告書
      2016 実施状況報告書
  • [学会発表] Molecular Systems Driving Hydrogen Evolution from Water with Low Overpotential2016

    • 著者名/発表者名
      Kosei Yamauchi, Ken Kawano, Keita Koshiba, and Ken Sakai
    • 学会等名
      2nd International Symposium on Chemical Energy Conversion Processes (ISCECP-2)
    • 発表場所
      I2CNER Hall, Kyushu University, Fukuoka, Japan
    • 年月日
      2016-05-22
    • 関連する報告書
      2016 実施状況報告書
    • 国際学会
  • [備考] 九州大学大学院理学研究院化学部門 錯体化学研究室

    • URL

      http://www.scc.kyushu-u.ac.jp/Sakutai/

    • 関連する報告書
      2017 実績報告書
  • [備考] 九州大学大学院理学研究院化学部門 酒井グループ

    • URL

      http://www.scc.kyushu-u.ac.jp/Sakutai/sakai_group_top.html

    • 関連する報告書
      2016 実施状況報告書

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公開日: 2016-04-21   更新日: 2019-03-29  

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