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活性部位システイン配位子の酸化修飾による[NiFe]ヒドロゲナーゼの活性阻害機構

研究課題

研究課題/領域番号 16K17936
研究種目

若手研究(B)

配分区分基金
研究分野 生体関連化学
研究機関奈良先端科学技術大学院大学

研究代表者

太 虎林  奈良先端科学技術大学院大学, 物質創成科学研究科, 特任助教 (40512554)

研究協力者 廣田 俊  奈良先端科学技術大学院大学, 物質創成科学研究科, 教授
樋口 芳樹  兵庫県立大学, 生命理学研究科, 教授 (90183574)
許 力揚  
研究期間 (年度) 2016-04-01 – 2018-03-31
研究課題ステータス 完了 (2017年度)
配分額 *注記
4,160千円 (直接経費: 3,200千円、間接経費: 960千円)
2017年度: 2,080千円 (直接経費: 1,600千円、間接経費: 480千円)
2016年度: 2,080千円 (直接経費: 1,600千円、間接経費: 480千円)
キーワード金属蛋白質 / Ni酵素 / ヒドロゲナーゼ / 酸塩基平衡 / 光活性化 / 水素 / FT-IR / 生体関連化学 / タンパク質・酵素化学
研究成果の概要

[NiFe]ヒドロゲナーゼの不活性状態Ni-SIrは酸塩基平衡により活性状態Ni-SIaに変換され、H2の分解/合成が可能となる。本研究では、これまでNi-SIrが不活性状態Ni-SLに光変換されると考えられていたことが間違いで、Ni-SIrはNi-SIaに光活性化することを発見した。光活性化されたNi-SIaからNi-SIrへの戻り反応では、大きな活性化エネルギーと速度論的同位体(H/D)効果が検出され、Ni-Fe部位へのH2Oの付加と脱プロトン化によりOH-架橋配位子が形成することが示された。また、Ni-SLは新たな不活性状態(Ni-SXと命名)への光照射により生成することを突き止めた。

報告書

(3件)
  • 2017 実績報告書   研究成果報告書 ( PDF )
  • 2016 実施状況報告書
  • 研究成果

    (19件)

すべて 2018 2017 2016 その他

すべて 雑誌論文 (4件) (うち査読あり 4件、 謝辞記載あり 1件) 学会発表 (14件) (うち国際学会 3件、 招待講演 1件) 備考 (1件)

  • [雑誌論文] Comprehensive Reaction Mechanisms at and nearby the Ni-Fe Active Sites of [NiFe] Hydrogenases2018

    • 著者名/発表者名
      Hulin Tai, Yoshiki Higuchi, and Shun Hirota
    • 雑誌名

      Dalton Transactions

      巻: 47 号: 13 ページ: 4408-4423

    • DOI

      10.1039/c7dt04910b

    • 関連する報告書
      2017 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Equilibrium between Inactive Ready Ni-SIr and Active Ni-SIa States of [NiFe] Hydrogenase Studied by Utilizing Ni-SIr-to-Ni-SIa Photoactivation2017

    • 著者名/発表者名
      Hulin Tai, Liang Xu, Koji Nishikawa, Yoshiki Higuchi, and Shun Hirota
    • 雑誌名

      Chemical Communications

      巻: 53 号: 75 ページ: 10444-10447

    • DOI

      10.1039/c7cc06061k

    • NAID

      120006726653

    • 関連する報告書
      2017 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Structural basis of the redox switches in the NAD+-reducing soluble [NiFe]-hydrogenase2017

    • 著者名/発表者名
      Y. Shomura, M, Taketa, H. Nakashima, H. Tai, H. Nakagawa, Y. Ikeda, Y, M. Ishii, Y. Igarashi, H. Nishihara, K.-S. Yoon, S. Ogo, Y. Higuchi
    • 雑誌名

      Science

      巻: 537 号: 6354 ページ: 928-932

    • DOI

      10.1126/science.aan4497

    • 関連する報告書
      2017 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Photoactivation of the Ni-SIr State to Ni-SIa State in [NiFe] Hydrogenase: FT-IR Study on the Light Reactivity of the Ready Ni-SIr State and As-isolated Enzyme Revisited2016

    • 著者名/発表者名
      H. Tai, L. Xu, S. Inoue, K. Nishikawa, Y. Higuchi, and S. Hirota
    • 雑誌名

      Physical Chemistry Chemical Physics

      巻: 18 号: 32 ページ: 22025-22030

    • DOI

      10.1039/c6cp04628b

    • NAID

      120006334943

    • 関連する報告書
      2016 実施状況報告書
    • 査読あり / 謝辞記載あり
  • [学会発表] [NiFe]ヒドロゲナーゼの不活性状態Ni-SIrと活性状態Ni-SIa間の活性化・不活性化機構の解明2018

    • 著者名/発表者名
      太 虎林,許 力揚,西川幸志,樋口芳樹,廣田俊
    • 学会等名
      日本化学会第98春季年会
    • 関連する報告書
      2017 実績報告書
  • [学会発表] 光照射を利用した[NiFe]ヒドロゲナーゼの活性化機構のFT-IR研究2017

    • 著者名/発表者名
      太虎林,許力揚,西川幸志,樋口芳樹,廣田俊
    • 学会等名
      日本化学会第97春季年会(2017)
    • 発表場所
      慶應義塾大学日吉キャンパス(神奈川県横浜市)
    • 年月日
      2017-03-16
    • 関連する報告書
      2016 実施状況報告書
  • [学会発表] 放線菌由来チロシナーゼの活性化機構2017

    • 著者名/発表者名
      村木美水,木原章吾,坂東尚彦,吉津裕成,黒田照夫,坂口美幸,萱間紅絵,太 虎林,廣田俊,小倉尚志,杉山政則,的場康幸
    • 学会等名
      第27回金属の関与する生体関連反応シンポジウム
    • 関連する報告書
      2017 実績報告書
  • [学会発表] [NiFe]ヒドロゲナーゼの活性準備状態Ni-SIrと活性状態Ni-SIa間の酸塩基平衡機構の光照射を利用した研究2017

    • 著者名/発表者名
      太 虎林,許力揚,西川幸志,樋口芳樹,廣田 俊
    • 学会等名
      第17回日本蛋白質科学会年会
    • 関連する報告書
      2017 実績報告書
  • [学会発表] 硫酸還元菌由来[NiFe]ヒドロゲナーゼの活性準備状態Ni-SIrと活性状態Ni-SIa間の酸塩基平衡機構のFT-IR研究2017

    • 著者名/発表者名
      太 虎林,許 力揚,西川幸志,樋口芳樹,廣田 俊
    • 学会等名
      第44回生体分子科学討論会
    • 関連する報告書
      2017 実績報告書
  • [学会発表] 放線菌由来チロシナーゼの成熟化機構2017

    • 著者名/発表者名
      的場康幸,木原章吾,村木美水,坂東尚彦,黒田照夫,太 虎林,廣田俊,坂口美幸,小倉尚志,杉山政則
    • 学会等名
      第11回バイオ関連化学シンポジウム
    • 関連する報告書
      2017 実績報告書
  • [学会発表] Elucidation of the acid-base equilibrium mechanism between the ready Ni-SIr and active Ni-SIa states of [NiFe] hydrogenase utilizing light irradiation2017

    • 著者名/発表者名
      Hulin Tai, Liyang Xu, Koji Nishikawa, Yoshiki Higuchi, and Shun Hirota
    • 学会等名
      第55回日本生物物理学会年会
    • 関連する報告書
      2017 実績報告書
  • [学会発表] Elucidation of the activation/inactivation mechanism between the Ni-SIr and Ni-SIa states of [NiFe] hydrogenase utilizing Ni-SIr-to-Ni-SIa photoactivation2017

    • 著者名/発表者名
      Hulin Tai, Liyang Xu, Koji Nishikawa, Yoshiki Higuchi, and Shun Hirota
    • 学会等名
      2nd International Symposium on Biofunctional Chemistry (ISBC2017)
    • 関連する報告書
      2017 実績報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] S-77ヒドロゲナーゼ酸素耐性機構の構造化学2017

    • 著者名/発表者名
      松浦滉明,西川幸志,太 虎林,Noor Dina Muhd Noor,金在炫,姜志玲,尹基石,小江誠司,舘野賢,廣田俊,樋口芳樹
    • 学会等名
      平成29年度日本結晶学会年会
    • 関連する報告書
      2017 実績報告書
  • [学会発表] 光照射を利用した硫酸還元菌由来[NiFe]ヒドロゲナーゼの活性化機構のFT-IR研究2016

    • 著者名/発表者名
      太虎林、許力揚、井上誠也、西川幸志、樋口芳樹、廣田俊
    • 学会等名
      第54回日本生物物理学会年会
    • 発表場所
      つくば国際会議場(茨城県つくば市)
    • 年月日
      2016-11-25
    • 関連する報告書
      2016 実施状況報告書
  • [学会発表] [NiFe]ヒドロゲナーゼにおけるNi-SIr状態からNi-SIa状態への光活性化2016

    • 著者名/発表者名
      許力揚、太虎林、井上誠也、西川幸志、樋口芳樹、廣田俊
    • 学会等名
      第10回バイオ関連化学シンポジウム
    • 発表場所
      石川県立音楽堂(石川県金沢市)
    • 年月日
      2016-09-07
    • 関連する報告書
      2016 実施状況報告書
  • [学会発表] Structural and biochemical studies of Hyd-2 type [NiFe]-hydrogenase from Citrobacter sp. S-77 - proposal of the general mechanism of O2-tolerance of [NiFe]-hydrogenases2016

    • 著者名/発表者名
      Y. Higuchi, N. D. M. Noor, H. Matsuura, K. Nishikawa, H. Nishihara, K-S.Yoon, S. Ogo, H. Tai, S. Hirota, and Y. Shomura
    • 学会等名
      11th International Hydrogenase Conference (Hydrogenase 2016)
    • 発表場所
      Marseille, France
    • 年月日
      2016-07-13
    • 関連する報告書
      2016 実施状況報告書
    • 国際学会 / 招待講演
  • [学会発表] Characterization of the light-induced Ni-L states of [NiFe] Hydrogenase from Desulfovibrio vulgaris Miyazaki F2016

    • 著者名/発表者名
      S. Hirota, H. Tai, K. Nishikawa, S. Inoue, and Y. Higuchi
    • 学会等名
      11th International Hydrogenase Conference (Hydrogenase 2016)
    • 発表場所
      Marseille, France
    • 年月日
      2016-07-11
    • 関連する報告書
      2016 実施状況報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] FT-IRとEPRを用いた[NiFe]ヒドロゲナーゼの新規中間体の特定と鉄硫黄クラスターによる反応制御機構の解明2016

    • 著者名/発表者名
      太虎林、西川幸志、井上誠也、樋口芳樹、廣田俊
    • 学会等名
      第16回日本蛋白質科学会年会
    • 発表場所
      福岡国際会議場(福岡県福岡市)
    • 年月日
      2016-06-07
    • 関連する報告書
      2016 実施状況報告書
  • [備考] 超分子集合体科学研究室

    • URL

      http://mswebs.naist.jp/LABs/hirota/index.html

    • 関連する報告書
      2016 実施状況報告書

URL: 

公開日: 2016-04-21   更新日: 2019-03-29  

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