特異的ヘテロ原子サイトを有する革新的ゼオライトの計算機支援合成

• 研究課題/領域番号: 16K18284
• 研究種目: 若手研究(B)
• 配分区分: 基金
• 研究分野: 反応工学・プロセスシステム
• 研究機関: 東京大学
• 研究代表者: CHAIKITTISILP W. 東京大学, 大学院工学系研究科(工学部), 助教 (70732048)
• 研究期間 (年度): 2016-04-01 – 2018-03-31
• 研究課題ステータス: 完了 (2017年度)
• 配分額: 4,160千円 (直接経費: 3,200千円、間接経費: 960千円); 2017年度: 1,170千円 (直接経費: 900千円、間接経費: 270千円); 2016年度: 2,990千円 (直接経費: 2,300千円、間接経費: 690千円)
• キーワード: ゼオライト / 多孔性材料 / 有機構造規定剤 / ナノ空間材料 / 触媒 / 計算機化学 / ナノ多孔性材料 / 密度汎関数理論 / 材料合成プロセス

研究成果の概要

ゼオライトは結晶性多孔質アルミノケイ酸塩であり、その高い比表面積、水熱安定性、固体酸性などの特性から、触媒、吸着剤、イオン交換剤として広く用いられている。骨格構造中における、AlやZnなどのヘテロ原子の位置は、ゼオライトの物理化学的特性の根幹であり、その制御はゼオライト合成の究極の目標の１つと言える。本研究では、計算機化学により設計した有機構造規定剤を用いることで、Al原子を有するゼオライトの結晶化経路をエンジニアし、Al原子位置の制御されたゼオライトを合成した。また、Alだけでなく、新規ジンコシリケートゼオライトの合成にも成功した。

研究成果

• [雑誌論文] Directing Aluminum Atoms into Energetically Favorable Tetrahedral Sites in a Zeolite Framework by Using Organic Structure-Directing Agents (2018)
  • 著者名/発表者名: Koki Muraoka, Watcharop Chaikittisilp, Yutaka Yanaba, Takeshi Yoshikawa, Tatsuya Okubo
  • 雑誌名: Angewandte Chemie International Edition 巻: 57 号: 14 ページ: 3742-3746
  • DOI: 10.1002/anie.201713308
  • 査読あり
• [雑誌論文] Resolving the Framework Position of Organic Structure-Directing Agents in Hierarchical Zeolites via Polarized Stimulated Raman Scattering (2018)
  • 著者名/発表者名: Guillaume Fleury, Julian A. Steele, Iann C. Gerber, F. Jolibois, P. Puech, Koki Muraoka, Sye Hoe Keoh, Watcharop Chaikittisilp, Tatsuya Okubo, Maarten B. J. Roeffaers
  • 雑誌名: The Journal of Physical Chemistry Letters 巻: 9(7) 号: 7 ページ: 1778-1782
  • DOI: 10.1021/acs.jpclett.8b00399
  • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
• [雑誌論文] Organic-free synthesis of zincoaluminosilicate zeolites from homogeneous gels prepared by a co-precipitation method (2017)
  • 著者名/発表者名: Koike Natsume、Chaikittisilp Watcharop、Iyoki Kenta、Yanaba Yutaka、Yoshikawa Takeshi、Elangovan Shanmugam Palani、Itabashi Keiji、Okubo Tatsuya
  • 雑誌名: Dalton Transactions 巻: 46 号: 33 ページ: 10837-10846
  • DOI: 10.1039/c7dt02001e
  • 査読あり
• [雑誌論文] Organic-Free Synthesis of a Highly Siliceous Faujasite Zeolite with Spatially Biased Q4(nAl) Si Speciation (2017)
  • 著者名/発表者名: Matthew D. Oleksiak*, Koki Muraoka* (*: equal contribution), Ming‐Feng Hsieh, Marlon T. Conato Atsushi Shimojima, Tatsuya Okubo, Watcharop Chaikittisilp, Jeffrey D. Rimer
  • 雑誌名: Angewandte Chemie International Edition 巻: 56 号: 43 ページ: 13366-13371
  • DOI: 10.1002/anie.201702672
  • 査読あり / 国際共著
• [雑誌論文] Seed-directed Synthesis of CON-type Zeolite Using Tetraethylammonium Hydroxide as a Simple Organic Structure-directing Agent (2017)
  • 著者名/発表者名: Sibel Sogukkanli, Kenta Iyoki, Shanmugam P. Elangovan, Keiji Itabashi, Tatsuya Okubo
  • 雑誌名: Chemistry Letters 巻: 46 号: 4 ページ: 1419-1421
  • DOI: 10.1002/chem.201705277
  • 査読あり
• [雑誌論文] Two-Stage Crystallization of Meso- and Macroporous MFI and MEL Zeolites Using Tributylamine-Derived Diquaternary Ammonium Cations as Organic Structure-Directing Agents (2017)
  • 著者名/発表者名: Sye Hoe Keoh, Watcharop Chaikittisilp, Akira Endo, Atsushi Shimojima, Tatsuya Okubo
  • 雑誌名: Bulletin of the Chemical Society of Japan 巻: 90 号: 5 ページ: 586-594
  • DOI: 10.1246/bcsj.20170023
  • NAID: 130006770708
  • 査読あり / 謝辞記載あり
• [雑誌論文] Factors Governing the Formation of Hierarchically and Sequentially Intergrown MFI Zeolites by Using Simple Diquaternary Ammonium Structure-Directing Agents (2016)
  • 著者名/発表者名: Sye Hoe Keoh, Watcharop Chaikittisilp, Koki Muraoka, Rino R. Mukti, Atsushi Shimojima, Prashant Kumar, Michael Tsapatsis, Tatsuya Okubo
  • 雑誌名: Chemistry of Materials 巻: 28 号: 24 ページ: 8997-9007
  • DOI: 10.1021/acs.chemmater.6b03887
  • 査読あり / 国際共著 / 謝辞記載あり
• [学会発表] 新規ジンコシリケートCHA型ゼオライトの合成とその2価イオン交換能 (2018)
  • 著者名/発表者名: 小池夏萌・伊與木健太・Keoh Sye Hoe・Chaikittisilp Watcharop・大久保達也
  • 学会等名: 化学工学会第83年会
• [学会発表] 高活性、高選択的なPt/ジンコシリケートゼオライト触媒を用いたプロパンの脱水素反応 (2018)
  • 著者名/発表者名: 成田佳祐・Chaikittisilp Watcharop・大久保達也
  • 学会等名: 化学工学会第83年会
• [学会発表] 有機構造規定剤と無機物質の相互作用の制御によるナノ多孔性材料の合理的合成 (2017)
  • 著者名/発表者名: Watcharop Chaikittisilp
  • 学会等名: 化学工学会第82年会
  • 発表場所: 芝浦工業大学（東京都江東区豊洲）
  • 年月日: 2017-03-06
• [学会発表] Effects of OSDAs on aluminum distribution in IFR-type zeolite: A combined computational and experimental study (2017)
  • 著者名/発表者名: Watcharop Chaikittisilp, Koki Muraoka, Tatsuya Okubo
  • 学会等名: The 3rd Euro-Asia Zeolite Conference
  • 発表場所: バリ（インドネシア）
  • 年月日: 2017-01-22
  • 国際学会
• [学会発表] ゼオライト骨格構造及び骨格中へテロ原子含有量・位置の骨格エネルギーへの影響～ゼオライトゲノミクスの実現に向けて～ (2017)
  • 著者名/発表者名: Watcharop Chaikittisilp
  • 学会等名: 分離技術会 年会2017
  • 招待講演
• [学会発表] Synthesis of various zinco(alumino)silicate zeolites by focusing on preparation methods of raw materials (2017)
  • 著者名/発表者名: Natsume Koike, Watcharop Chaikittisilp, Kenta Iyoki, Shanmugam P. Elangovan, Keiji Itabashi, Tatsuya Okubo
  • 学会等名: Gordon Research Conference on Nanoporous Materials & Their Applications
  • 国際学会
• [学会発表] Understanding structural distortions in borosilicate, aluminosilicate, and gallosilicate zeolites using in silico structural analysis (2017)
  • 著者名/発表者名: Koki Muraoka, Watcharop Chaikittisilp, Tatsuya Okubo
  • 学会等名: Gordon Research Conference on Nanoporous Materials & Their Applications
  • 国際学会
• [学会発表] 分離材料スクリーニングのためのメトロポリス法を用いたin silicoゼオライト原子配列生成法の開発 (2017)
  • 著者名/発表者名: Watcharop Chaikittisilp・村岡恒輝・大久保達也
  • 学会等名: 化学工学会東京大会2017
• [学会発表] Understanding the Framework Stabilization of Zeolites by Heteroatoms from Energy and Structure Viewpoints (2017)
  • 著者名/発表者名: Watcharop Chaikittisilp
  • 学会等名: 2017 International Conference on Nanospace Materials (ICNM 2017)
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] 原料調製手法を工夫した種々の亜鉛含有ゼオライト合成 (2017)
  • 著者名/発表者名: 小池夏萌・Chaikittisilp Watcharop・伊與木健太・Shanmugam Palani Elangovan・板橋慶治・大久保達也
  • 学会等名: 化学工学会第49回秋季大会
• [学会発表] 理論計算に基づくゼオライト結晶構造中Al原子位置の予測と制御 (2017)
  • 著者名/発表者名: 村岡恒輝・Chaikittisilp Watcharop・大久保達也
  • 学会等名: 化学工学会第49回秋季大会
• [学会発表] In Silico Structural Analyses of Borosilicate, Aluminosilicate, and Gallosilicate Zeolites Using Effective Tetrahedral Descriptors (2017)
  • 著者名/発表者名: Koki Muraoka, Tatsuya Okubo, Watcharop Chaikittisilp
  • 学会等名: 2017 AIChE Annual Meeting
  • 国際学会
• [学会発表] Zeolite on Demand: Design and Synthesis of Zeolites with Controlled Crystal Morphology and Location of Substituting Tetrahedral Atoms with the Aid of Theoretical Calculations (2017)
  • 著者名/発表者名: Watcharop Chaikittisilp, Koki Muraoka, Sye Hoe Keoh, Tatsuya Okubo
  • 学会等名: 2017 AIChE Annual Meeting
  • 国際学会
• [学会発表] Highly Siliceous FAU-Type Zeolite with Spatially-Biased Q4(nAl) Si Speciation Synthesized by an Organic-Free Route (2017)
  • 著者名/発表者名: Watcharop Chaikittisilp, Koki Muraoka, Matthew D. Oleksiak, Ming-Feng Hsieh, Marlon T. Conato, Atsushi Shimojima, Tatsuya Okubo, Jeffrey D. Rimer
  • 学会等名: 第33回ゼオライト研究発表会
• [学会発表] 均一ゲルを原料とした有機物を用いないジンコアミノシリケート*BEA、MFI、MOR型ゼオライトの合成 (2017)
  • 著者名/発表者名: 小池夏萌・Watcharop Chaikittisilp・伊與木健太・Shanmugam Palani Elangovan・板橋慶治・大久保達也
  • 学会等名: 第33回ゼオライト研究発表会
• [学会発表] An Energetics Descriptor for Designed Synthesis of Microporous Framework Materials: A Case of Aluminosilicate Zeolites (2016)
  • 著者名/発表者名: Watcharop Chaikittisilp, Koki Muraoka, Tatsuya Okubo
  • 学会等名: The 2nd Japan-Taiwan Joint Workshop on Nanospace Materials
  • 発表場所: 物質・材料研究機構（茨城県つくば市並木）
  • 年月日: 2016-12-17
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] 理論計算支援による有機構造規定剤のゼオライト骨格中Al位置制御能の検討 (2016)
  • 著者名/発表者名: 村岡恒輝・Watcharop Chaikittisilp・大久保達也
  • 学会等名: 第32回ゼオライト研究発表会
  • 発表場所: タワーホール船堀（東京都江戸川区船堀）
  • 年月日: 2016-12-01
• [学会発表] Towards More Complete Energy Landscapes of Zeolites: The Energetics of Zeolites with Comprehensive Ranges of Framework Topologies and Different Substituting Tetrahedral Atoms (2016)
  • 著者名/発表者名: Watcharop Chaikittisilp, Koki Muraoka, Tatsuya Okubo
  • 学会等名: 2016 AIChE (American Institute of Chemical Engineers) Annual Meeting
  • 発表場所: カリフォルニア州サンフランシスコ（米国）
  • 年月日: 2016-11-13
  • 国際学会
• [学会発表] Design and Synthesis of IFR-Type Zeolites with Controlled Locations of Framework Aluminum with the Aid of Theoretical Calculation (2016)
  • 著者名/発表者名: Koki Muraoka, Watcharop Chaikittisilp, Tatsuya Okubo
  • 学会等名: 2016 AIChE (American Institute of Chemical Engineers) Annual Meeting
  • 発表場所: カリフォルニア州サンフランシスコ（米国）
  • 年月日: 2016-11-13
  • 国際学会
• [学会発表] Toward more comprehensive descriptors of framework stabilization in aluminosilicate zeolites (2016)
  • 著者名/発表者名: Watcharop Chaikittisilp, Koki Muraoka, Tatsuya Okubo
  • 学会等名: The 12th Japan-Korea Symposium on Materials and Interfaces
  • 発表場所: 御殿場高原ホテル（静岡県御殿場市神山）
  • 年月日: 2016-11-02
  • 国際学会 / 招待講演
• [学会発表] Structure-directing roles of alkali metal cations in the formation of FER-type zeolite (2016)
  • 著者名/発表者名: Haruki Yoshida, Watcharop Chaikittisilp, Toru Wakihara, Tatsuya Okubo
  • 学会等名: The 12th Japan-Korea Symposium on Materials and Interfaces
  • 発表場所: 御殿場高原ホテル（静岡県御殿場市神山）
  • 年月日: 2016-11-02
  • 国際学会
• [学会発表] 種々の骨格構造、化学組成、原子位置を有するゼオライトの計算機モデリングによるエネルギー景観 (2016)
  • 著者名/発表者名: 村岡恒輝・Watcharop Chaikittisilp・大久保達也
  • 学会等名: 化学工学会第48回秋季大会
  • 発表場所: 徳島大学（徳島県徳島市南常三島町）
  • 年月日: 2016-09-06
• [学会発表] デザイナーゼオライト：計算化学と構造化学に基づくゼオライト骨格中へテロ原子位置の制御 (2016)
  • 著者名/発表者名: Watcharop Chaikittisilp
  • 学会等名: 材料化学システム工学討論会2016
  • 発表場所: 東京大学（東京都文京区本郷）
  • 年月日: 2016-08-24
  • 招待講演