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アクチノイド水酸化物・酸化物の固相表面を考慮した溶解度に関する研究

研究課題

研究課題/領域番号 16K18348
研究種目

若手研究(B)

配分区分基金
研究分野 原子力学
研究機関京都大学

研究代表者

小林 大志  京都大学, 工学研究科, 准教授 (80630269)

研究期間 (年度) 2016-04-01 – 2020-03-31
研究課題ステータス 完了 (2019年度)
配分額 *注記
4,030千円 (直接経費: 3,100千円、間接経費: 930千円)
2019年度: 650千円 (直接経費: 500千円、間接経費: 150千円)
2018年度: 910千円 (直接経費: 700千円、間接経費: 210千円)
2017年度: 1,040千円 (直接経費: 800千円、間接経費: 240千円)
2016年度: 1,430千円 (直接経費: 1,100千円、間接経費: 330千円)
キーワード放射性廃棄物処分 / 4価金属イオン / 溶解度 / 構造解析 / 化学熱力学 / 粒子サイズ効果 / ジルコニウム / 水酸化物 / 酸化物 / 階層構造 / X線小角散乱 / ゼータ電位 / 水酸化物固相 / SAXS / XAFS / トリウム / 結晶子サイズ / アクチノイド / 粒子サイズ / 固液界面
研究成果の概要

放射性廃棄物処分環境において、4価金属イオンとして振る舞う放射性核種の移行挙動を支配するアモルファス水酸化物は、数量体の多核加水分解種、3 nm程度の1次粒子および100 nm以上の凝集体からなる階層構造を有することを、X線吸収分光やX線小角散乱、X線回折を組み合わせたマルチスケールの構造解析によって明らかにした。また、アモルファス水酸化物や結晶酸化物の溶解度を詳細に調べることにより、固相の溶解反応の熱力学的な検討を行い、階層構造の中の1次粒子の大きさが見かけの溶解度に大きく寄与することを見出した。

研究成果の学術的意義や社会的意義

従来の4価金属イオンの水酸化物や酸化物に関する溶解度研究では、バルク結晶構造の同定が中心であったが、本研究では異なる分析手法を組み合わせることで幅広い空間スケールにおける固相の構造を調べた。溶解度制限固相としての1次粒子の存在を新たに提案するなど研究成果の学術的な意義は大きい。また、4価金属イオンとして振る舞う放射性核種の溶解挙動は、既存の放射性廃棄物のみならず、福島事故によって発生した燃料デブリの安定性評価においても重要であり、燃料デブリの処理処分という社会的な課題解決に向けた貢献も少なくないと考えられる。

報告書

(5件)
  • 2019 実績報告書   研究成果報告書 ( PDF )
  • 2018 実施状況報告書
  • 2017 実施状況報告書
  • 2016 実施状況報告書
  • 研究成果

    (8件)

すべて 2019 2018 2017

すべて 雑誌論文 (2件) (うち国際共著 1件、 査読あり 2件) 学会発表 (6件) (うち国際学会 3件、 招待講演 1件)

  • [雑誌論文] Structural Approach to Understanding the Solubility of Metal Hydroxides2019

    • 著者名/発表者名
      T. Kobayashi, S. Nakajima, R. Motokawa, D. Matsumura, T. Saito, T. Sasaki
    • 雑誌名

      Langmuir

      巻: 35 号: 24 ページ: 7995-8006

    • DOI

      10.1021/acs.langmuir.9b01132

    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
    • 査読あり / 国際共著
  • [雑誌論文] Solubilities and solubility products of thorium hydroxide under moderate temperature conditions2018

    • 著者名/発表者名
      S. Nishikawa, T. Kobayashi, T. Sasaki, I. Takagi
    • 雑誌名

      Radiochimica Acta

      巻: 106 号: 8 ページ: 655-668

    • DOI

      10.1515/ract-2017-2917

    • 関連する報告書
      2018 実施状況報告書 2017 実施状況報告書
    • 査読あり
  • [学会発表] 4価金属酸化物および水酸化物コロイドのゼータ電位と粒径分布の測定と解釈2019

    • 著者名/発表者名
      伏見朋和, 小林大志, 佐々木隆之, 元川竜平
    • 学会等名
      日本放射化学会第63回討論会
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
  • [学会発表] 4価アクチノイドの錯生成および溶解度に関する熱力学的研究2019

    • 著者名/発表者名
      小林大志
    • 学会等名
      日本放射化学会第63回討論会
    • 関連する報告書
      2019 実績報告書
    • 招待講演
  • [学会発表] STRUCTURE OF SOLUBILITY LIMITING SOLID PHASE IN Zr(IV) HYDROXIDE SYSTEMS UNDER ELEVATED TEMPERATURE2018

    • 著者名/発表者名
      T. Kobayashi, S. Nakajima, R. Motokawa, T. Saito, T. Sasaki
    • 学会等名
      International Symposium on Solubility Phenomena and Related Equilibrium Processes
    • 関連する報告書
      2018 実施状況報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] Zr水酸化物コロイドのゼータ電位の測定と熱力学的解釈2018

    • 著者名/発表者名
      伏見朋和, 小林大志, 佐々木隆之
    • 学会等名
      原子力学会2018年秋の大会
    • 関連する報告書
      2018 実施状況報告書
  • [学会発表] Solubility Limiting Solid Phase in Zr(IV)/Th(IV) Hydroxide System under Elevated Temperature: Solubility and SWAXS Studies2017

    • 著者名/発表者名
      T. Kobayashi, S. Nakajima, S. Nishikawa, R. Motokawa, T. Saito, T. Sasaki
    • 学会等名
      Migration 2017
    • 関連する報告書
      2017 実施状況報告書
    • 国際学会
  • [学会発表] SAXS study on temperature dependence of the solid phase transformation on the solubility of zirconium hydroxide2017

    • 著者名/発表者名
      S. Nakajima, T. Kobayashi, R. Motokawa, T. Saito, T. Sasaki
    • 学会等名
      Actinides 2017
    • 関連する報告書
      2017 実施状況報告書
    • 国際学会

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公開日: 2016-04-21   更新日: 2021-02-19  

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