シリアルフェムト秒結晶学による光化学系II複合体の水分解・酸素発生機構の解明

• 研究課題/領域番号: 16K21181
• 研究種目: 若手研究(B)
• 配分区分: 基金
• 研究分野: 構造生物化学; 植物分子・生理科学
• 研究機関: 岡山大学
• 研究代表者: 秋田 総理 岡山大学, 異分野基礎科学研究所, 准教授 (50751418)
• 研究期間 (年度): 2016-04-01 – 2018-03-31
• 研究課題ステータス: 完了 (2017年度)
• 配分額: 4,160千円 (直接経費: 3,200千円、間接経費: 960千円); 2017年度: 2,080千円 (直接経費: 1,600千円、間接経費: 480千円); 2016年度: 2,080千円 (直接経費: 1,600千円、間接経費: 480千円)
• キーワード: 光合成

研究成果の概要

光化学系IIは太陽の光を利用して、水をプロトン、電子、酸素へと分解する超分子複合体である。しかしながら、その反応中間体の構造が解明されていないので、その反応機構は未だ解明されていない。
反応中間体の構造を解明するために、PSIIの微結晶を調製し、SACLAのX線自由電子レーザーで自分割シリアルフェムト秒結晶構造解析を行ない、回折イメージを収集した。その結果、レーザー2回照射後と暗順応状態のS1状態の2.35オングストローム分解能の構造を得た。両者の構造解析を比較した結果、反応中心であるマンガンクラスターに基質の水が結合している状態を捉えることに成功した。

研究成果

• [雑誌論文] Structured Near-Infrared Magnetic Circular Dichroism spectra of the Mn4CaO5 cluster of PS II in T. Vulcanus are dominated by Mn(IV) d-d ‘spin-flip’ transitions (2018)
  • 著者名/発表者名: Morton J., Chrysina M., Craig V. S.J., Akita F., Nakajima Y., Lubitz W., Cox N., Shen J.-R., and Krausz E.
  • 雑誌名: Biochim. Biophys. Acta 巻: 1859 号: 2 ページ: 88-98
  • DOI: 10.1016/j.bbabio.2017.10.004
  • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著
• [雑誌論文] Fourier Transform Infrared Analysis of the S-State Cycle of Water Oxidation in the Microcrystals of Photosystem II (2018)
  • 著者名/発表者名: Kato Yuki、Akita Fusamichi、Nakajima Yoshiki、Suga Michihiro、Umena Yasufumi、Shen Jian-Ren、Noguchi Takumi
  • 雑誌名: The Journal of Physical Chemistry Letters 巻: 9 号: 9 ページ: 2121-2126
  • DOI: 10.1021/acs.jpclett.8b00638
  • 査読あり / オープンアクセス
• [雑誌論文] 光合成水分解・酸素発生反応の構造基盤 (2017)
  • 著者名/発表者名: 秋田 総理、菅 倫寛、沈 建仁
  • 雑誌名: 生化学 巻: 89 号: 5 ページ: 699-709
  • DOI: 10.14952/SEIKAGAKU.2017.890699
  • NAID: 40021377402
  • ISSN: 0037-1017
  • 年月日: 2017-10-25
  • 査読あり / オープンアクセス
• [雑誌論文] Light-induced structural changes and the site of O=O bond formation in PSII caught by XFEL. (2017)
  • 著者名/発表者名: Suga, M.†, Akita, F.†, Sugahara, M.†, Kubo, M.†, Nakajima, Y.† et al. (†equal contribution)(38人中1番目)
  • 雑誌名: Nature 巻: 543 号: 7643 ページ: 131-135
  • DOI: 10.1038/nature21400
  • NAID: 120006344935
  • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著 / 謝辞記載あり
• [雑誌論文] Large-scale QM/MM calculations of the CaMn4O5 cluster in the S3 state of the oxygen evolving complex of photosystem II. Comparison between water-inserted and no water-inserted structures. (2017)
  • 著者名/発表者名: Shoji M, Isobe H, Nakajima T, Shigeta Y, Suga M, Akita F, Shen JR and *Yamazaki K.
  • 雑誌名: Faraday Discussions 巻: 198 ページ: 83-106
  • DOI: 10.1039/c6fd00230g
  • 査読あり / オープンアクセス / 国際共著 / 謝辞記載あり
• [学会発表] X線自由電子レーザーによる光化学系II複合体の酸素発生機構の解明 (2018)
  • 著者名/発表者名: 秋田総理
  • 学会等名: 第10回文部科学省「最先端の光の創成を目指したネットワーク研究拠点プログラム シンポジウム
• [学会発表] X線自由電子レーザーを用いた光化学系II水分解反応の機構解明 (2017)
  • 著者名/発表者名: 秋田総理
  • 学会等名: 第８回日本光合成学会年会及びシンポジウム
  • 招待講演
• [学会発表] Structural analysis of photosystem II to reveal the mechanism of light-induced water-splitting (2016)
  • 著者名/発表者名: 秋田総理、菅倫寛、山下恵太郎、上野剛、村上博則、中島芳樹、梅名泰史、平田邦夫、久保稔、長谷川和也、山本雅貴、吾郷日出夫、沈建仁
  • 学会等名: 第５４回日本生物物理学会年会
  • 発表場所: つくば国際会議場（茨城）
  • 年月日: 2016-11-25
  • 招待講演