| 研究課題/領域番号 |
16KT0047
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| 研究種目 |
基盤研究(B)
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| 配分区分 | 基金 |
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| 応募区分 | 特設分野 |
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| 研究分野 |
遷移状態制御
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| 研究機関 | 北海道大学 |
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研究代表者 |
武次 徹也 北海道大学, 理学研究院, 教授 (90280932)
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| 研究協力者 |
前田 理
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| 研究期間 (年度) |
2016-07-19 – 2019-03-31
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| 研究課題ステータス |
完了 (2018年度)
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| 配分額 *注記 |
18,590千円 (直接経費: 14,300千円、間接経費: 4,290千円)
2018年度: 5,590千円 (直接経費: 4,300千円、間接経費: 1,290千円)
2017年度: 5,590千円 (直接経費: 4,300千円、間接経費: 1,290千円)
2016年度: 7,410千円 (直接経費: 5,700千円、間接経費: 1,710千円)
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| キーワード | 反応経路分岐 / 反応経路地図 / 谷-尾根遷移 / 固有反応座標 / ポテンシャル曲面 / 第一原理分子動力学 / 金クラスター / 励起状態 / 遷移状態 / スチルベン誘導体 / 古典的多次元尺度構成法 / AIMD / IRC / 谷尾根遷移 |
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| 研究成果の概要 |
固有反応座標（IRC）は素反応を表す静的反応経路として定義されるが、反応経路に直交する方向に関するポテンシャルの曲率が正から負に変化し、反応経路の分岐が起こる場合がある。本研究では、金5量体を例として非調和下方歪追跡法とIRC計算によりグローバルな反応経路地図を生成し、経路分岐が起こる条件や頻度を調べ、さらにAIMD計算により動力学効果や分岐比についても議論を行い、化学反応における分岐反応の重要性を明らかにした。谷-尾根遷移点の構造には構造が類似する遷移状態構造が存在していることを示した。
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| 研究成果の学術的意義や社会的意義 |
原子・分子の世界を支配する原理である量子力学を基盤とする量子化学計算は計算機の進展とともに大いに発展し、化学反応の研究では量子化学計算に基づく固有反応座標を用いるのがルーチンとなり、さらに反応経路自動探索法の出現により網羅的にIRCを求める計算が可能となって、化学反応研究が多いに進展した。しかしポテンシャル曲面の情報のみで決められる静的反応経路は、経路分岐や経路の曲がりなどによる動的効果により破たんする可能性がある。本研究では、反応経路自動探索法と第一原理分子動力学計算を駆使することにより、静的反応描像を超えた動的反応描像の構築を目指すものであり、次世代化学反応理論への道を拓くものである。
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