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固体表面の精密設計による高機能選択酸化触媒の開発

研究課題

研究課題/領域番号 17034012
研究種目

特定領域研究

配分区分補助金
審査区分 理工系
研究機関東京大学

研究代表者

山口 和也  東京大学, 大学院工学系研究科, 講師 (50334313)

研究分担者 水野 哲孝  東京大学, 大学院工学系研究科, 教授 (50181904)
研究期間 (年度) 2005 – 2006
研究課題ステータス 完了 (2006年度)
配分額 *注記
4,200千円 (直接経費: 4,200千円)
2006年度: 1,800千円 (直接経費: 1,800千円)
2005年度: 2,400千円 (直接経費: 2,400千円)
キーワードポリオキソメタレート / 酸化反応 / 固定化触媒 / グリーンケミストリー / 過酸化水素 / 分子状酸素 / 不均一系触媒 / ファインケミカルズ合成 / ヘテロポリ化合物 / 酸素
研究概要

申請者グループが独自に合成・開発を行ってきた遷移金属置換ポリオキソメタレート化合物を機能設計した担体上にその触媒活性(活性点構造)を維持したまま固定化を行った。これまで、含浸担持、イオン交換法などによるポリオキソメタレートの無機酸化物や有機高分子担体上への固定化の試みが他の国内外の研究グループによりなされているが、触媒反応中の触媒活性種の溶出、均一系と比較してはるかに活性が低い、担体の安定性など様々な問題のため成功していないのが現状である。そのために、新規な固定化法の開発が必要である。
本年度も昨年度に引き続きイミダゾリウムカチオンをもつイオン性液体で表面修飾したSiO_2を新規に調製し、申請者のグループによって独自に開発された過酸化水素を酸化剤とするオレフィンのエポキシ化反応に高活性を示す[γ-1,2-H_2Siv_2W_<10>O_<40>]^<4->を静電的な相互作用により強固に固定化することに成功した。本固定化触媒を用いると、過酸化水素を酸化剤とする種々のオレフィン類のエポキシ化反応が効率よく進行することを見出した。本触媒では、反応中の活性成分の溶出もなく、触媒活性や選択性も相当する均一系触媒と比べてほぼ同程度であることから、均一系の触媒活性を保持したまま固体上に担持できたといえる。

報告書

(2件)
  • 2006 実績報告書
  • 2005 実績報告書
  • 研究成果

    (14件)

すべて 2007 2006 2005

すべて 雑誌論文 (12件) 図書 (2件)

  • [雑誌論文] Olefin Epoxidation with Hydrogen Peroxide Catalyzed by Lacunary Polyoxometalate [γ-SiW_<10>_O_<34>(H_2O)_2]^<4->2007

    • 著者名/発表者名
      K.Kamata, M.Kotani, K.Yamaguchi, S.Hikichi, N.Mizuno
    • 雑誌名

      Chem. Eur. J. 13

      ページ: 639-648

    • 関連する報告書
      2006 実績報告書
  • [雑誌論文] Molecular design of selective oxidation catalyst with polyoxometalate2006

    • 著者名/発表者名
      N.Mizuno, S.Hikichi, K.Yamaguchi, S.Uchida, Y.Nakagawa, K.Uehara, K.Kamata
    • 雑誌名

      Catal. Today 117

      ページ: 32-36

    • 関連する報告書
      2006 実績報告書
  • [雑誌論文] An Immobilized Organocatalyst for Cyanosilylation and Epoxidation2006

    • 著者名/発表者名
      K.Yamaguchi, T.Imago, Y.Ogasawara, J.Kasai, M.Kotani, N.Mizuno
    • 雑誌名

      Adv. Synth. Catal. 348

      ページ: 1516-1520

    • 関連する報告書
      2006 実績報告書
  • [雑誌論文] Ruthenium hydroxide on magnetite as a magnetically separable heterogeneous catalyst for liquid-phase oxidation and reduction2006

    • 著者名/発表者名
      M.Kotani, T.Koike, K.Yamaguchi, N.Mizuno
    • 雑誌名

      Green Chem. 6

      ページ: 735-741

    • 関連する報告書
      2006 実績報告書
  • [雑誌論文] Bis(μ-hydroxo) Bridged Di-vanadium-catalyzed Selective Epoxidation of Alkenes with H_2O_22006

    • 著者名/発表者名
      N.Mizuno, Y.Nakagawa, K.Yamaguchi
    • 雑誌名

      J. Mol. Catal. A 251

      ページ: 286-290

    • 関連する報告書
      2006 実績報告書
  • [雑誌論文] [γ-1,2-H_2SiV_2W_<10>O_<40>] Immobilized on Surface modified SiO_2 as a Heterogeneous Catalyst for Liquid-phase Oxidation with H_2O_22006

    • 著者名/発表者名
      J.Kasai, Y.Nakagawa, S.Uchida, K.Yamaguchi, N.Mizuno
    • 雑誌名

      Chem. Eur. J. 12

      ページ: 4176-4184

    • 関連する報告書
      2006 実績報告書
  • [雑誌論文] Synthesis, Structural Characterization and Catalytic Performance of Dititanium-substituted γ-Keggin Silicotungstate2006

    • 著者名/発表者名
      Yuya Goto, Keigo Kamata, Kazuya Yamaguchi, Kazuhiro Uehara, Shiro Hikichi, Noritaka Mizuno
    • 雑誌名

      Inorganic Chemistry 45・5

      ページ: 2347-2356

    • 関連する報告書
      2005 実績報告書
  • [雑誌論文] [γ-1,2-H_2SiV_2W_<10>O_<40>] Immobilized on Surface modified SiO_2 as a Heterogeneous Catalyst for Liquid-phase Oxidation with H_2O_22006

    • 著者名/発表者名
      Jun Kasai, Yoshinao Nakagawa, Sayaka Uchida, Kazuya Yamaguchi, Noritaka Mizuno
    • 雑誌名

      Chemistry-A European Journal in press

    • 関連する報告書
      2005 実績報告書
  • [雑誌論文] Heterogeneously Catalyzed Aerobic Oxidative Biaryl Coupling of 2-Naphthols and Substituted Phenols in Water2005

    • 著者名/発表者名
      Mitsunori Matsushita, Keigo Kamata, Kazuya Yamaguchi, Noritaka Mizuno
    • 雑誌名

      Journal of The American Chemical Society 127・18

      ページ: 6632-3340

    • 関連する報告書
      2005 実績報告書
  • [雑誌論文] Oxidation of Adamantane with 1 atm of Molecular Oxygen by Vanadium-Substituted Polyoxometalate2005

    • 著者名/発表者名
      Satoshi Shinachi, Mitsunori Matsushita, Kazuya Yamaguchi, Noritaka Mizuno
    • 雑誌名

      Journal of Catalysis 233・1

      ページ: 81-89

    • 関連する報告書
      2005 実績報告書
  • [雑誌論文] Polyoxovanadometalate-catalyzed Selective Epoxidation of Alkenes with Hydrogen Peroxide2005

    • 著者名/発表者名
      Yoshinao Nakagawa, Keigo Kamata, Miyuki Kotani, Kazuya Yamaguchi, Noritaka Mizuno
    • 雑誌名

      Angewandte Chemie International Edition 44・32

      ページ: 5136-5141

    • 関連する報告書
      2005 実績報告書
  • [雑誌論文] Synthetic Scope and Mechanistic Studies of Ru(OH)_X/Al_2O_3-Catalyzed Heterogeneous Hydrogen Transfer Reactions2005

    • 著者名/発表者名
      Kazuya Yamaguchi, Takeshi Koike, Miyuki Kotani, Mitsunori Matsushita, Satoshi Shinachi, Noritaka Mizuno
    • 雑誌名

      Chemistry-A European Journal 11・22

      ページ: 6574-6582

    • 関連する報告書
      2005 実績報告書
  • [図書] Liquid Phase Oxidation Catalyzed by Polyoxometalates (Surface and Nanomolecular Catalysis(分担執筆))2006

    • 著者名/発表者名
      N.Mizuno, K.Kamata, K.Yamaguchi
    • 総ページ数
      30
    • 出版者
      Taylor and Francis Group, LLC.
    • 関連する報告書
      2006 実績報告書
  • [図書] Surface and Nanomolecular Catalysis(分担執筆)2006

    • 著者名/発表者名
      Noritaka Mizuno, Keigo Kamata, Kazuya Yamaguchi
    • 総ページ数
      30
    • 出版者
      Taylor and Francis Group, LLC.
    • 関連する報告書
      2005 実績報告書

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公開日: 2005-04-01   更新日: 2018-03-28  

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