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担持銀触媒上でのHC-SCRにおける表面ダイナミクス

研究課題

研究課題/領域番号 17034023
研究種目

特定領域研究

配分区分補助金
審査区分 理工系
研究機関名古屋大学

研究代表者

薩摩 篤  名古屋大学, 大学院工学研究科, 教授 (00215758)

研究分担者 沢辺 恭一  名古屋大学, 大学院工学研究科, 講師 (80235473)
清水 研一  名古屋大学, 大学院工学研究科, 助手 (60324000)
研究期間 (年度) 2005 – 2006
研究課題ステータス 完了 (2006年度)
配分額 *注記
2,500千円 (直接経費: 2,500千円)
2006年度: 700千円 (直接経費: 700千円)
2005年度: 1,800千円 (直接経費: 1,800千円)
キーワード銀 / クラスター / NO選択還元 / ディーゼル排ガス / in-situ分光 / 量子化学計算 / ダイナミクス解析 / 反応機構
研究概要

ディーゼルエンジンから発生する窒素酸化物(NOx)の除去法開発の取り組みが世界的に行われている。炭化水素による触媒選択還元法は有望な方式であり、担持Ag触媒は最有力候補の一つである。我々はAg触媒の特徴的な挙動として、表面Agが反応場に応じて可逆的に凝集・分散し、その際に生じるAgクラスターが極めて高い触媒活性を示すことを明らかにしている。本研究では表面Agクラスターの表面ダイナミクスと触媒反応活性の関係を検討する。本年度は班内での共同研究を含めて次の成果を得ることができた。
[1.In-situ EXAFSによるダイナミクス解析]
これまでAgクラスターはin-situ UV-Visのみで観察していたが、今回鳥取大学奥村先生との共同研究によりQXAFS(SPring-8)によるin-situダイナミクス解析を試みた。酸素含有条件を基本とし、水素の添加によるAg種の構造変化を観察したところ、可逆的にAg-O結合とAg-Ag結合の配位数が変化した。すなわちAg^+イオンと平均原子数4個のAgクラスターが可逆的に形成していることをQXAFSによって確かめることができた。
[2.Agゼオライト上での反応中間体]
In-situ FT/IRによりAgゼオライト上での反応機構の検討を行った。基本的にAg/Al_2O_3と同様にアセテートとナイトレートを経由してNOの窒素までの還元が進むが、新たな反応中間体としてCH_3NO_2を観察することが出来、後段のNCO種,NH3種を含む反応経路を明らかにすることができた。

報告書

(2件)
  • 2006 実績報告書
  • 2005 実績報告書
  • 研究成果

    (10件)

すべて 2007 2006 2005 その他

すべて 雑誌論文 (10件)

  • [雑誌論文] Effects of hydrogen and oxygenated hydrocarbons on the activity and SO_2-tolerance of Ag/Al_2O_3 for selective reduction of NO2007

    • 著者名/発表者名
      K.Shimizu, M.Tsuzuki, A.Satsuma
    • 雑誌名

      Appl. Catal. B 71

      ページ: 80-84

    • 関連する報告書
      2006 実績報告書
  • [雑誌論文] Formation and Redispersion of Silver Clusters in Ag-MFI Zeolite as Investigated by Time-Resolved QXAFS and UV-Vis.2007

    • 著者名/発表者名
      K.Shimizu, K.Sugino, K.Kato, S.Yokota, K.Okumura, A.Satsuma
    • 雑誌名

      J. Phys. Chem. C 111

      ページ: 1683-1688

    • 関連する報告書
      2006 実績報告書
  • [雑誌論文] Reaction Mechanism of H_2-Promoted Selective Catalytic Reduction of NO with NH_3 over Ag/Al_2O_32007

    • 著者名/発表者名
      K.Shimizu, A.Satsuma
    • 雑誌名

      J. Phys. Chem. C. 111

      ページ: 2259-2264

    • 関連する報告書
      2006 実績報告書
  • [雑誌論文] Selective Catalytic Reduction of NO over Supported Silver Catalysts - Practical and Mechanistic Aspects2006

    • 著者名/発表者名
      J.Shibata, A.Satsuma
    • 雑誌名

      Phys. Chem. Chem. Phys. 8

      ページ: 2677-2695

    • 関連する報告書
      2006 実績報告書
  • [雑誌論文] Kinetic and in situ IR studies on SCR of NO with propane by silver-alumina catalyst : Role of H_2 on O_2 activation and retarding of nitrate-poisoning2006

    • 著者名/発表者名
      K.Shimizu, J.Shibata, A.Satsuma
    • 雑誌名

      J.Catal. 239

      ページ: 402-409

    • 関連する報告書
      2006 実績報告書
  • [雑誌論文] Reactive Activation of O_2 with H_2 Reduced Silver Clusters a Key Step in the H_2-Promoted Selective Catalytic Reduction of NO with C_3H_8 over Ag/Al_2O_32006

    • 著者名/発表者名
      K.Shimizu, M.Tsuzuki, K.Kato, S.Yokota, K.Okumura, A.Satsuma
    • 雑誌名

      J.Phys. Chem. C, 111 111

      ページ: 950-959

    • 関連する報告書
      2006 実績報告書
  • [雑誌論文] Effect of hydrogen addition on SO_2-tolerance of silver-alumina for SCR of NO with propane2006

    • 著者名/発表者名
      K.Shimizu, T.Higashimata, M.Tsuzuki, A.Satsuma
    • 雑誌名

      J.Catal. 239

      ページ: 117-124

    • 関連する報告書
      2005 実績報告書
  • [雑誌論文] Ag cluster as active species for HC-SCR over Ag-zeolites2005

    • 著者名/発表者名
      A.Satsuma, J.Shibata, K.Shimizu, T.Hattori
    • 雑誌名

      Catal.Surv.Asia 9

      ページ: 75-85

    • 関連する報告書
      2005 実績報告書
  • [雑誌論文] NO選択還元反応における飛躍的な性能向上-銀系触媒における水素の添加効果-2005

    • 著者名/発表者名
      清水研一, 柴田順二, 里川重夫, 薩摩 篤
    • 雑誌名

      表面 49

      ページ: 12-21

    • NAID

      40006701168

    • 関連する報告書
      2005 実績報告書
  • [雑誌論文] Kinetic and in situ IR studies on SCR of NO with propane by silver-alumina catalyst : Role of H_2 on O_2 activation and retarding of nitrate-poisoning

    • 著者名/発表者名
      K.Shimizu, J.Shibata, A.Satsuma
    • 雑誌名

      J.Catal. (印刷中)

    • 関連する報告書
      2005 実績報告書

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公開日: 2005-04-01   更新日: 2018-03-28  

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