水を高効率で分解するオキシナイトライド型薄膜光触媒の精密合成

• 研究課題/領域番号: 17206081
• 研究種目: 基盤研究(A)
• 配分区分: 補助金
• 応募区分: 一般
• 研究分野: 触媒・資源化学プロセス
• 研究機関: 東京大学
• 研究代表者: 堂免 一成 東京大学, 大学院・工学系研究科, 教授 (10155624)
• 研究分担者: 高田 剛 東京大学, 大学院工学系研究科, 講師 (80334499)
• 研究期間 (年度): 2005 – 2007
• 研究課題ステータス: 完了 (2007年度)
• 配分額: 49,400千円 (直接経費: 38,000千円、間接経費: 11,400千円); 2007年度: 11,700千円 (直接経費: 9,000千円、間接経費: 2,700千円); 2006年度: 12,740千円 (直接経費: 9,800千円、間接経費: 2,940千円); 2005年度: 24,960千円 (直接経費: 19,200千円、間接経費: 5,760千円)
• キーワード: オキシナイトライド / 光触媒 / 薄膜 / 光電池 / 可視光 / 水素製造 / 光電変換 / デバイス

研究概要

光触媒を用いる太陽光による水からの水素製造はエネルギー問題を本質的に解決する可能性をもつ。本課題は、水を可視光照射下、外部バイアス無しで高効率に分解するd^0型およびd^10型(オキシ)ナイトライド型光触媒薄膜の開発を目標とするものである。d^10型光触媒薄膜としてはZnO:GaNの粉末をペースト状にし導電性ガラス基板に塗布した光電極の開発に取り組んだ。特に表面を助触媒等で修飾する効果について詳細に調べ、IrO_2を担持することにより光電流が飛躍的に増大することを見出した。さらに光電極表面から発生する気体をガスクロマトグラフで分析すると、試料極からは酸素、対極から水素が発生していることが確認され、その生成量は光電流とほぼ対応していた。一方、サルファイド材料は古くから光機能性があることが知られているが、一般に水中での安定性が乏しく光溶解のために光触媒として使用ができないものが大半を占める。そのため酸素を有する構造であるオキシサルファイドについて光触媒として触媒探索を行なった。特に。La_5Ti_2AgS_5O_7に高い水素発生能があることを見出した。この材料の薄膜化を粉末触媒の塗布による方法と、RFマグネトロンスパッタによる方法の2通りの方法で取り組んだ。La_5Ti_2AgS_5O_7を薄膜化し光電気化学測定を行ったところp型半導体として機能している光触媒であることが確認された。これらの薄膜電極は太陽光によって水から水素・酸素を発生させるものとして実用化できる可能性が高く、今後さらなる性能向上のための開発が望まれる。

研究成果

• [雑誌論文] Photocatalytic Activity of(Ga1-xZnx)(N1-xOx)Solid Solution for Visible-Light-Driven H_2 and O_2 Evolution in the Presence of Sacrificia Reagents (2008)
  • 著者名/発表者名: K. Maeda, H. Hashiguchi, H. Masuda, R. Abe, K. Domen
  • 雑誌名: Journal of Physical Chemistry C 112 ページ: 3447-3452
  • 説明: 「研究成果報告書概要(和文)」より
  • 査読あり
• [雑誌論文] Photocatalytic Activity of (Ga_<1-x>)(N_<1-x>O_x) Solid Solution for Visible-Light-Driven H_2 and O_2 Evolution in the Presence of Sacrificia Reagents (2008)
  • 著者名/発表者名: K. Maeda, H. Hashiguchi, H. Masuda, R. Abe, K. Domen
  • 雑誌名: Journal of Physical Chemistry 112 ページ: 3447-3452
  • 説明: 「研究成果報告書概要(欧文)」より
• [雑誌論文] Studies on TiNxOyFz as a Visible-Light-Responsive Photocatalyst (2007)
  • 著者名/発表者名: K. Maeda, Y. Shimodaira, B. Lee, K. Ter amura, D. Lu, H. Kobayashi, K. Domen
  • 雑誌名: Journal of Physical Chemistry C 111 ページ: 18264-18270
  • 説明: 「研究成果報告書概要(和文)」より
  • 査読あり
• [雑誌論文] Dependence of Activity and Stability of Germanium Nitride Powder for Photocatalytic Overall Water Splitting on Structural Properties (2007)
  • 著者名/発表者名: K. Maeda, N. Saito, Y. Inoue, K. Domen
  • 雑誌名: Chem. Mater. 19 ページ: 4092-4097
  • 説明: 「研究成果報告書概要(和文)」より
  • 査読あり
• [雑誌論文] Studies on TiN_xO_yF_z as a Visible-Light-Responsive Photocatalyst (2007)
  • 著者名/発表者名: K. Maeda, Y. Shimodaira, B. Lee, K. Teramura, D. Lu, H. Kobayashi, K. Domen
  • 雑誌名: Journal of Physical Chemistry C 111 ページ: 18264-18270
  • 説明: 「研究成果報告書概要(欧文)」より
• [雑誌論文] 「研究成果報告書概要(欧文)」より (2007)
  • 著者名/発表者名: K. Maeda, N. Saito, Y. Inoue, K. Domen
  • 雑誌名: Chem. Mater 19 ページ: 4092-4097
• [雑誌論文] Photocatalytic Properties of RuO2-Loaded b-Ge3N4 for Overall Water Splitting (2007)
  • 著者名/発表者名: K.Maeda, N.Saito, D.Lu, Y.Inoue, K.Domen
  • 雑誌名: J.Phys.Chem.C 111 ページ: 4749-4755
  • 査読あり
• [雑誌論文] Photocatalytic overall water splitting on gallium nitride powder (2007)
  • 著者名/発表者名: K.Maeda, K.Teramura, N.Saito, Y.Inoue, K.Domen
  • 雑誌名: Bull.Chem.Soc.Jpn 80 ページ: 1004-1010
  • NAID: 130004152310
  • 査読あり
• [雑誌論文] Zinc and Titanium Spinel Oxynitride(ZnxTiOyNz)as a d0-d10 Complex Photocatalyst with VIsible Light Activity (2007)
  • 著者名/発表者名: T.Hisatomi, K.Hasegawa, K.Teramura, T.Takata, M.Hara, K.Domen
  • 雑誌名: Chem.Lett 36 ページ: 558-559
  • 査読あり
• [雑誌論文] Zinc gernanium oxynitride as a photocatalyst for overall water splitting under visible light (2007)
  • 著者名/発表者名: Y.Lee, H.Terashima, Y.Shimodaira, K.Teramura, M.Hara, H.Kobayashi, K.Domen, M.Yashima
  • 雑誌名: J. Phys. Chem. C 111 ページ: 1042-1048
• [雑誌論文] 「研究成果報告書概要(欧文)」より (2006)
  • 著者名/発表者名: K. Maeda, K. Domen
  • 雑誌名: Ecomaterial Handbook, NTS ページ: 816-816
• [雑誌論文] Efficient overall water splitting under visible light irradiation on (Ga_<1-x>Zn_x)(N_<1-x>O_x) dispersed with Rh-Cr mixed-oxide nanoparticles : effect of reaction conditions on the photocatalytic activity (2006)
  • 著者名/発表者名: K.Maeda, K.Teramura, H.Masuda, T.Takata, N.Saito, Y.Inoue, K.Domen
  • 雑誌名: J. Phys. Chem. B 110 ページ: 13107-13112
• [雑誌論文] Characterization of Rh-Cr mixed-oxide nanoparticles dispersed on (Ga_<1-x>Zn_x)(N_<1-x>O_x) as a cocatalyst for visible-light-driven overall water splitting (2006)
  • 著者名/発表者名: K.Maeda, K.Teramura, D.LU, T.Takata, N.Saito, Y.Inoue, K.Domen
  • 雑誌名: J. Phys. Chem. B 110 ページ: 13753-13758
• [雑誌論文] Improvement of photocatalyutic activity of (Ga_<1-x>Zn_x)(N_<1-x>O_x) solid solution for overall water splitting by co-loading Cr and another transition metal (2006)
  • 著者名/発表者名: K.Maeda, K.Teramura, N.Saito, Y.Inoue, K.Domen
  • 雑誌名: J. Catal 243 ページ: 303-308
• [雑誌論文] Effect of high-pressure ammonia treatment on the activity of Ge3N4 photocatalyst for overall water splitting (2006)
  • 著者名/発表者名: Y.Lee, T.Watanabe, T.Takata, M.Hara, M.Yoshimura, K.Domen
  • 雑誌名: J. Phys. Chem. B 110 ページ: 17563-17569
• [雑誌論文] Noble-metal/Cr_2O_3(core/shell) nanoparticle as a new type of coatalyst for photocatalytic overall water splitting (2006)
  • 著者名/発表者名: K.Maeda, K.Teramura, D.Lu, N.Saito, Y.Inoue, K.Domen
  • 雑誌名: Angew. Chem. Int. Ed. 45 ページ: 7806-7809
• [雑誌論文] Photocatalyst releasing hydrogen from water (2006)
  • 著者名/発表者名: K.Maeda, K.Teramura, D.Lu, T.Takata, N.Saito, Y.Inoue, K.Domen
  • 雑誌名: Nature 440 ページ: 295-295
• [雑誌論文] Characterization of Ruthenium Oxide Nanocluster as a Cocatalyst with_(Ga1-xZnx)(N1-xOx) for Photocatalytic Overall Water Splitting (2005)
  • 著者名/発表者名: K.Teramura, K.Maeda, T.Saito, T.Takata, N.Saito, Y.Inoue, K.Domen
  • 雑誌名: Journal of Physical Chemistry B 109 ページ: 21915-21921
• [雑誌論文] Overall Water Splitting on (Ga1-xZnx)(N1-xOx) Solid Solution Photocatalyst : Relationship between Physical Properties and Photocatalytic Activity (2005)
  • 著者名/発表者名: K.Maeda, K.Teramura, T.Takata, M.Hara, N.Saito, K.Toda, H.Kobayashi, Y.Inoue, K.Domen
  • 雑誌名: Journal of Physical Chemistry B 109 ページ: 20504-20510
• [学会発表] Overall Water Splitting on Some(Oxy)nitride Photocatalysts (2008)
  • 著者名/発表者名: K, Domen
  • 学会等名: IXth Netherlands' Catalysis and Chemistry Conference
  • 発表場所: Noordwijkerhout(Netherlands)
  • 説明: 「研究成果報告書概要(和文)」より
• [学会発表] Overall Water Splitting on Some(Oxy)nitride Photocaralysts (2008)
  • 著者名/発表者名: K. Domen
  • 学会等名: IXth Netherlands' Catalysis and Chemistry Conference
  • 発表場所: Noordwijkerhout(Netherlands)
  • 説明: 「研究成果報告書概要(欧文)」より
• [学会発表] Some oxynitrides as photocatalysts for overall water splitting (2007)
  • 著者名/発表者名: K.Domen.
  • 学会等名: The 1st EU NETWORK HYDROGEN Meeting
  • 発表場所: The Shell Laboratories(Amsterdam)
  • 年月日: 2007-04-17
• [図書] エコマテリアルハンドブック (2006)
  • 著者名/発表者名: 前田和彦, 堂免一成ら(共著)
  • 総ページ数: 816
  • 出版者: エヌ・ティー・エス
  • 説明: 「研究成果報告書概要(和文)」より
• [産業財産権] 特許 (2006)
  • 発明者名: 堂免一成・寺村謙太郎
  • 権利者名: 東京大学
  • 産業財産権番号: 2006-054573
  • 出願年月日: 2006-03-01
  • 説明: 「研究成果報告書概要(和文)」より