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植物起源炭化水素の大気酸化機構がエアロゾル生成能や雲凝縮核特性に及ぼす影響

研究課題

研究課題/領域番号 17310014
研究種目

基盤研究(B)

配分区分補助金
応募区分一般
研究分野 環境動態解析
研究機関独立行政法人国立環境研究所

研究代表者

今村 隆史  独立行政法人国立環境研究所, 大気圏環境研究領域, 領域長 (60184826)

研究分担者 猪俣 敏  独立行政法人国立環境研究所, 大気圏環境研究領域, 主任研究員 (80270586)
佐藤 圭  独立行政法人国立環境研究所, アジア自然共生研究グループ, 主任研究員 (10282815)
研究期間 (年度) 2005 – 2007
研究課題ステータス 完了 (2007年度)
配分額 *注記
14,690千円 (直接経費: 13,700千円、間接経費: 990千円)
2007年度: 4,290千円 (直接経費: 3,300千円、間接経費: 990千円)
2006年度: 4,300千円 (直接経費: 4,300千円)
2005年度: 6,100千円 (直接経費: 6,100千円)
キーワード有機エアロゾル / 植物起源炭化水素 / 光化学反応チャンバー / エアロゾル生成収率 / オゾン反応 / 光酸化反応 / OHラジカル / RO2ラジカル / イソプレン / エアロゾル生成量 / オゾン酸化 / 大気寿命 / シス-3-ヘキセナール / 大気酸化反応 / エアロゾル生成能 / 雲凝縮核
研究概要

本研究では光化学反応チャンバーを用いた実験から、揮発性有機物(VOC)からのエアロゾル生成量とその反応機構との分類手法、植物起源炭化水素(BHC)+オゾン酸化反応系での(2次的に生成する)OHラジカル反応のエアロゾル生成に対する影響、OHラジカル酸化エアロゾル生成反応に対するNO_xならびにBHCの初期濃度依存性、エアロゾルのCCN特性の酸化機構(NO_xやO_3濃度)依存性、について整理した。
最も放出量の多い植物起源炭化水素(BHC)であるイソプレンの光酸化反応による有機エアロゾルの生成量の反応時間依存性ならびに初期イソプレン濃度とNO_x濃度依存性の測定を行い、有機エアロゾルは1次生成物の凝集ではなく気相反応生成物の更なる大気酸化反応によって生成される2次生成物の凝集の寄与が大きいと示唆され、特にエアロゾル生成量はRO2+NOとRO2+HO2型反応の分岐に大きく依存しているとの結論を得た。
イソプレンのオゾン酸化反応ではエアロゾル生成量がOHラジカル捕獲剤の有無によって大きく影響されることが分かった。その影響はOH捕獲剤の種類には依存しないことから、反応生成物のOHラジカル酸化がエアロゾル生成に不可欠であると結論できる。更に個々のエアロゾル毎の組成を調べると、OHラジカル捕獲剤(一酸化炭素)の存在の有無によって組成が異なり、特にRO2+HO2型で生成すると考えられるカルボン酸型の組成比が大きく変化することも分かった。オゾン反応から得られた結果は光酸化反応実験から推定されたエアロゾル生成機構と矛盾しない事が分かった。
芳香族炭化水素(AHC)の光酸化反応では、AHC/NO_x濃度レベルによってエアロゾル生成収率を2つに分類できる事やエアロゾル組成分析が大きく異なる事から、AHCの光化学エアロゾル生成は高NO_xならびに低NO_x濃度条件によってその反応機構が異なる事が分かった。

報告書

(4件)
  • 2007 実績報告書   研究成果報告書概要
  • 2006 実績報告書
  • 2005 実績報告書
  • 研究成果

    (45件)

すべて 2008 2007 2006 2005

すべて 雑誌論文 (22件) (うち査読あり 11件) 学会発表 (23件)

  • [雑誌論文] Rate coefficients for the reactions of cyclohexadienyl(c-C6H7)radicals with O2 and NO at room temperature2008

    • 著者名/発表者名
      Y.Nakashima, et. al.
    • 雑誌名

      Chem.Phys.Lett. 450

      ページ: 248-252

    • 説明
      「研究成果報告書概要(和文)」より
    • 関連する報告書
      2007 研究成果報告書概要
    • 査読あり
  • [雑誌論文] 芳香族炭化水素の大気酸化による二次有機エアロゾル生成2008

    • 著者名/発表者名
      佐藤圭, ら
    • 雑誌名

      エアロゾル研究 (印刷中)

    • NAID

      10021918993

    • 説明
      「研究成果報告書概要(和文)」より
    • 関連する報告書
      2007 研究成果報告書概要
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Rate cofeeicients for the reactions of cyclohexadienyl(c-C6H7) radicals with O_2 and NO at room temperature2008

    • 著者名/発表者名
      Y. Nakashima, et. al.
    • 雑誌名

      Chem. Phys. Lett. 450

      ページ: 248-252

    • 説明
      「研究成果報告書概要(欧文)」より
    • 関連する報告書
      2007 研究成果報告書概要
  • [雑誌論文] Secondary organic aerosol formations during atmospheric oxidation of aromatic hydrocarbons2008

    • 著者名/発表者名
      K. Sato, et. al.
    • 雑誌名

      Earozoru Kenkyu(Japanese) (in press)

    • NAID

      10021918993

    • 説明
      「研究成果報告書概要(欧文)」より
    • 関連する報告書
      2007 研究成果報告書概要
  • [雑誌論文] Single Particle Analysis of Secondary Organic Aerosols Formed from 1,4-Cyclohexadiene Ozonolysis Using a Laser-Ionization Single-Particle Aerosol Mass Spectrometer2008

    • 著者名/発表者名
      M. Narukawa, et. al.
    • 雑誌名

      Bulletin of Chemical Society of Japan 81

      ページ: 120-126

    • 関連する報告書
      2007 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] 芳香族炭化水素の大気酸化による二次有機エアロゾル生成2008

    • 著者名/発表者名
      K. Sato, S. Hatakeyama, T. Imamura
    • 雑誌名

      エアロゾル研究 23(in press)

    • NAID

      10021918993

    • 関連する報告書
      2007 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Rate coefficients for the reactions of cyclohexadienyl(c-C6H7)radicals with O2 and NO at room temperature2008

    • 著者名/発表者名
      Y. Nakashima, et. al.
    • 雑誌名

      Chemical Physics Letters 450

      ページ: 248-252

    • 関連する報告書
      2007 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Secondary organic aerosol formation during the photooxidation of toluene:NOx dependence of chemical composition2007

    • 著者名/発表者名
      K.Sato, et. al.
    • 雑誌名

      J.Phys.Chem.A 111

      ページ: 9796-9808

    • 説明
      「研究成果報告書概要(和文)」より
    • 関連する報告書
      2007 研究成果報告書概要
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Secondary organic aerosol formation during the phooxidation of toluene : Nox dependence of chemical composition2007

    • 著者名/発表者名
      K. Sato, et. al.
    • 雑誌名

      J. Phys. Chem. A 111

      ページ: 9796-9808

    • 説明
      「研究成果報告書概要(欧文)」より
    • 関連する報告書
      2007 研究成果報告書概要
  • [雑誌論文] Secondary organic aerosol formation during the photooxidation of toluene:NOx dependence of chemical composition2007

    • 著者名/発表者名
      K. Sato, S. Hatakeyama, T. Imamura
    • 雑誌名

      Journal of the Physical Chemistry A 111

      ページ: 9796-9808

    • 関連する報告書
      2007 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Chemical Compositions of Secondary Organic Aerosol from the Ozonolysis of Cyclohexene in the Absence of Seed Particles2007

    • 著者名/発表者名
      M.Narukawa et al.
    • 雑誌名

      Analytical Sciences (In press)

    • 関連する報告書
      2006 実績報告書
  • [雑誌論文] Production of the radicals in the ozonolysis of ethane:A chamber study by FT-IR and PERCA2006

    • 著者名/発表者名
      B.Qi, et. al.
    • 雑誌名

      Chem.Phys.Lett. 427

      ページ: 461-465

    • 説明
      「研究成果報告書概要(和文)」より
    • 関連する報告書
      2007 研究成果報告書概要
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Multireference configuration interaction calculation of the B2A"-X2A" transition of halogen-and methyl-substituted vinoxy radicals2006

    • 著者名/発表者名
      M.Yamaguchi, et. al.
    • 雑誌名

      J.Phys.Chem.A 110

      ページ: 12419-12426

    • 説明
      「研究成果報告書概要(和文)」より
    • 関連する報告書
      2007 研究成果報告書概要
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Production of the radicals in the ozonolysis of ethane : A chamber study by RT-IR and PERCA2006

    • 著者名/発表者名
      B. Qi, et. al.
    • 雑誌名

      Chem. Phys. Lett. 427

      ページ: 461-465

    • 説明
      「研究成果報告書概要(欧文)」より
    • 関連する報告書
      2007 研究成果報告書概要
  • [雑誌論文] Multireference configuration interaction calculation of the B2A-X2A transition of halogen and methyl-substituted vinoxy radicals2006

    • 著者名/発表者名
      M. Yamaguch, et. al.
    • 雑誌名

      J. Phys. Chem. A 110

      ページ: 12419-12426

    • 説明
      「研究成果報告書概要(欧文)」より
    • 関連する報告書
      2007 研究成果報告書概要
  • [雑誌論文] Production of the radicals in the ozonolysis of ethane : A chamber study by FT-IR and PERCA2006

    • 著者名/発表者名
      B.Qi et al.
    • 雑誌名

      Chemical Physics Letters 427

      ページ: 461-465

    • 関連する報告書
      2006 実績報告書
  • [雑誌論文] Chemical compositions of secondary organic aerosol from the ozonolysis of cyclohexene in the absence of seed particles2005

    • 著者名/発表者名
      K.Sato, et. al.
    • 雑誌名

      Chem.Lett. 34

      ページ: 1584-1585

    • NAID

      10016891452

    • 説明
      「研究成果報告書概要(和文)」より
    • 関連する報告書
      2007 研究成果報告書概要
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Negative ion chemical ionization mass spectra of C1-C6 n-alkyl nitrates2005

    • 著者名/発表者名
      K.Sato
    • 雑誌名

      Chem.Lett. 34

      ページ: 1200-1201

    • 説明
      「研究成果報告書概要(和文)」より
    • 関連する報告書
      2007 研究成果報告書概要
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Chemical compositions of secondary organic aerosol from the ozonolysis of cyclohexene in the absence of seed particles2005

    • 著者名/発表者名
      K. Sato
    • 雑誌名

      Chem. Kett 34

      ページ: 1584-1585

    • NAID

      10016891452

    • 説明
      「研究成果報告書概要(欧文)」より
    • 関連する報告書
      2007 研究成果報告書概要
  • [雑誌論文] Negative ion chemical ionization mass spectra of C1-C6 n・alkyl nitrates2005

    • 著者名/発表者名
      K. Sato, et. al.
    • 雑誌名

      Chem. Kett 34

      ページ: 1200-1201

    • 説明
      「研究成果報告書概要(欧文)」より
    • 関連する報告書
      2007 研究成果報告書概要
  • [雑誌論文] Negative ion chemical ionization mass spectra of C_1-C_6 n-alkyl nitrates2005

    • 著者名/発表者名
      K.Sato
    • 雑誌名

      Chemistry Letters 34

      ページ: 1200-1201

    • 関連する報告書
      2005 実績報告書
  • [雑誌論文] Chemical Compositions of Secondary Organic Aerosol from the Ozonolysis of Cyclohexene in the Absence of Seed Particles2005

    • 著者名/発表者名
      K.Sato
    • 雑誌名

      Chemistry Letters 34

      ページ: 1584-1585

    • NAID

      10016891452

    • 関連する報告書
      2005 実績報告書
  • [学会発表] トルエンの光酸化で生成するエアロゾル組成の初期NO_x濃度依存2007

    • 著者名/発表者名
      佐藤圭, ら
    • 学会等名
      第17回大気化学シンポジウム
    • 発表場所
      豊川
    • 説明
      「研究成果報告書概要(和文)」より
    • 関連する報告書
      2007 研究成果報告書概要
  • [学会発表] 大気圧化学イオン化質量分析法による二次有機エアロゾルの既知組成分子の質量スペクトル2007

    • 著者名/発表者名
      佐藤圭
    • 学会等名
      日本地球惑星科学連合2007年大会
    • 発表場所
      幕張
    • 説明
      「研究成果報告書概要(和文)」より
    • 関連する報告書
      2007 研究成果報告書概要
  • [学会発表] シクロヘキセンのオゾン分解で生成した二次有機エアロゾルの生成機構:レーザーイオン化個別質量分析計による解析2007

    • 著者名/発表者名
      成川正広, ら
    • 学会等名
      日本地球惑星科学連合2007大会
    • 発表場所
      幕張
    • 説明
      「研究成果報告書概要(和文)」より
    • 関連する報告書
      2007 研究成果報告書概要
  • [学会発表] トルエンの光酸化で生じる二次有機粒子:組成のNO_x依存性と反応機構の検証2007

    • 著者名/発表者名
      佐藤圭, ら
    • 学会等名
      第23回化学反応討論会
    • 発表場所
      神戸
    • 説明
      「研究成果報告書概要(和文)」より
    • 関連する報告書
      2007 研究成果報告書概要
  • [学会発表] Laser-induced fluorescence detection of a-hydronaphthyl radical in the gas phase2007

    • 著者名/発表者名
      V.Venkatesan, et. al.
    • 学会等名
      第1回分子科学討論会
    • 発表場所
      仙台
    • 説明
      「研究成果報告書概要(和文)」より
    • 関連する報告書
      2007 研究成果報告書概要
  • [学会発表] イソプレンの光酸化で生成する二次有機粒子組成2007

    • 著者名/発表者名
      佐藤圭, ら
    • 学会等名
      第13回大気化学討論会
    • 発表場所
      名古屋
    • 説明
      「研究成果報告書概要(和文)」より
    • 関連する報告書
      2007 研究成果報告書概要
  • [学会発表] Laser-induced fluorescence detection of a-hydronaphthyl radical in the gas phase2007

    • 著者名/発表者名
      V. Venkatesan, et. al.
    • 学会等名
      第1回分子科学討論会
    • 発表場所
      Sendai
    • 説明
      「研究成果報告書概要(欧文)」より
    • 関連する報告書
      2007 研究成果報告書概要
  • [学会発表] トルエン/NO_x/空気光酸化系で生成する二次有機粒子の組成分析2006

    • 著者名/発表者名
      佐藤圭, ら
    • 学会等名
      第16回大気化学シンポジウム
    • 発表場所
      豊川
    • 説明
      「研究成果報告書概要(和文)」より
    • 関連する報告書
      2007 研究成果報告書概要
  • [学会発表] オゾン-オレフィン反応で生成する有機エアロゾル:レーザーイオン化個別粒子質量分析計による解析2006

    • 著者名/発表者名
      成川正広, ら
    • 学会等名
      第16回大気化学シンポジウム
    • 発表場所
      豊川
    • 説明
      「研究成果報告書概要(和文)」より
    • 関連する報告書
      2007 研究成果報告書概要
  • [学会発表] イソプレンのオゾン酸化によるエアロゾル生成2006

    • 著者名/発表者名
      シンジャワ, ら
    • 学会等名
      第16回大気化学シンポジウム
    • 発表場所
      豊川
    • 説明
      「研究成果報告書概要(和文)」より
    • 関連する報告書
      2007 研究成果報告書概要
  • [学会発表] トルエン光酸化の室内実験で生成する二次有機エアロゾルのLC-MS分析と組成分布の決定2006

    • 著者名/発表者名
      佐藤圭
    • 学会等名
      日本地球惑星科学連合2006年大会
    • 発表場所
      千葉
    • 説明
      「研究成果報告書概要(和文)」より
    • 関連する報告書
      2007 研究成果報告書概要
  • [学会発表] 光イオン化質量分析計を用いたHO_2,CH_3O_2ラジカルとNOの反応速度定数の再決定2006

    • 著者名/発表者名
      猪俣敏, ら
    • 学会等名
      第22回化学反応討論会
    • 発表場所
      岡崎
    • 説明
      「研究成果報告書概要(和文)」より
    • 関連する報告書
      2007 研究成果報告書概要
  • [学会発表] トルエンの大気酸化で生成するエアロゾル組成のLCMS分析2006

    • 著者名/発表者名
      佐藤圭, ら
    • 学会等名
      第22回化学反応討論会
    • 発表場所
      岡崎
    • 説明
      「研究成果報告書概要(和文)」より
    • 関連する報告書
      2007 研究成果報告書概要
  • [学会発表] 植物起源アルデヒド-3-hexenal-の大気寿命決定2006

    • 著者名/発表者名
      シンジャワ, ら
    • 学会等名
      第22回化学反応討論会
    • 発表場所
      岡崎
    • 説明
      「研究成果報告書概要(和文)」より
    • 関連する報告書
      2007 研究成果報告書概要
  • [学会発表] イソプレンとオゾンの反応で生成する有機エアロゾル:レーザーイオン化個別粒子質量分析計による解析2006

    • 著者名/発表者名
      成川正広, ら
    • 学会等名
      第22回化学反応討論会
    • 発表場所
      岡崎
    • 説明
      「研究成果報告書概要(和文)」より
    • 関連する報告書
      2007 研究成果報告書概要
  • [学会発表] トルエンの光酸化におけるエアロゾル生成:室内チャンバーの相互比較2006

    • 著者名/発表者名
      佐藤圭, ら
    • 学会等名
      第12回大気化学討論会
    • 発表場所
      山形蔵王
    • 説明
      「研究成果報告書概要(和文)」より
    • 関連する報告書
      2007 研究成果報告書概要
  • [学会発表] シクロヘキセンとオゾンの反応で生成する二次有機エアロゾルのリアルタイム分析2006

    • 著者名/発表者名
      成川正広, ら
    • 学会等名
      第12回大気化学討論会
    • 発表場所
      山形蔵王
    • 説明
      「研究成果報告書概要(和文)」より
    • 関連する報告書
      2007 研究成果報告書概要
  • [学会発表] Heterogeneous compositions of secondary organic aerosols formed in environmental chamber:Analysis by laser ionization time-of-mass spectrometry2006

    • 著者名/発表者名
      M.Narukawa, et. al.
    • 学会等名
      7th International Aerosol Conference
    • 発表場所
      Minnesota
    • 説明
      「研究成果報告書概要(和文)」より
    • 関連する報告書
      2007 研究成果報告書概要
  • [学会発表] Heterogeneous compositions of secondary organic aerosols formed in environmental chamber : Analysis by laser ionization time-of-mass spectrometry2006

    • 著者名/発表者名
      M. Narukawa, et. al.
    • 学会等名
      7th International Aerosol Conference
    • 発表場所
      Minnesota
    • 説明
      「研究成果報告書概要(欧文)」より
    • 関連する報告書
      2007 研究成果報告書概要
  • [学会発表] O_3+シクロヘキセン反応で生成する二次有機粒子のHPLC/MS分析2005

    • 著者名/発表者名
      佐藤圭, ら
    • 学会等名
      第21回化学反応討論会
    • 発表場所
      大阪
    • 説明
      「研究成果報告書概要(和文)」より
    • 関連する報告書
      2007 研究成果報告書概要
  • [学会発表] イソプレンの光酸化反応系でのエアロゾル生成2005

    • 著者名/発表者名
      〓嘉〓, ら
    • 学会等名
      第11回大気化学討論会
    • 発表場所
      奈良
    • 説明
      「研究成果報告書概要(和文)」より
    • 関連する報告書
      2007 研究成果報告書概要
  • [学会発表] イソプレン(2-メチル-1,3-ブタジエン)の大気酸化反応による二次エアロゾルの生成2005

    • 著者名/発表者名
      シンジャワ, ら
    • 学会等名
      光化学討論会
    • 発表場所
      福岡
    • 説明
      「研究成果報告書概要(和文)」より
    • 関連する報告書
      2007 研究成果報告書概要
  • [学会発表] 気相中におけるC_6H_6-HラジカルのLIF検出とその反応性2005

    • 著者名/発表者名
      中嶋吉弘, ら
    • 学会等名
      分子構造総合討論会2005
    • 発表場所
      東京
    • 説明
      「研究成果報告書概要(和文)」より
    • 関連する報告書
      2007 研究成果報告書概要

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公開日: 2005-04-01   更新日: 2016-04-21  

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