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ヘムタンパク質を素材とする高性能人工生体触媒の開発

研究課題

研究課題/領域番号 17350085
研究種目

基盤研究(B)

配分区分補助金
応募区分一般
研究分野 生体関連化学
研究機関大阪大学

研究代表者

林 高史  大阪大学, 大学院・工学研究科, 教授 (20222226)

研究分担者 久枝 良雄  九州大学, 大学院・工学研究院, 教授 (70150498)
廣田 俊  京都薬科大学, 薬学部, 助教授 (90283457)
研究期間 (年度) 2005 – 2007
研究課題ステータス 完了 (2007年度)
配分額 *注記
15,790千円 (直接経費: 14,800千円、間接経費: 990千円)
2007年度: 4,290千円 (直接経費: 3,300千円、間接経費: 990千円)
2006年度: 4,500千円 (直接経費: 4,500千円)
2005年度: 7,000千円 (直接経費: 7,000千円)
キーワードヘムタンパク質 / ヘム / ポルフィセン / コロール / ミオグロビン / ペルオキシダーゼ / 酸素親和性 / 超分子ポリマー / 生体材料 / 生体触媒 / 酸化反応 / コバルトポルフィセン / 再構成 / 酸化酵素 / 鉄コロール
研究概要

ヘムタンパク質は活性中心に補欠分子としてプロトポルフィリンIX鉄錯体(通称ヘム)を有し、様々な機能を発揮していることが知られている。このヘムは通常、非共有結合でヘムポケットと呼ばれるタンパク質マトリクスと相互作用しているため、容易に天然のヘムを除去してアポ化することが可能である。本研究ではこの点に着目し、アポ化したタンパク質に非天然ヘムあるいは金属錯体を挿入することにより、天然とは異なるユニークな機能、あるいは天然を凌駕する特性を有するヘムタンパク質の創製を実施した。
1.コバルトポルフィセンを有するミオグロビンにおいて、従来のコバルトポルフィリンを有するミオグロビンよりも、劇的に酸素親和性が向上した。
2.アポミオグロビンに新たに鉄コロールを挿入することに成功し、得られた再構成タンパク質は、グアイアコールの一電子酸化反応の触媒として有効であることを明らかにした。
3.鉄ポルフィセンを有する西洋わさびペルオキシダーゼにおいて、従来の天然のペルオキシダーゼよりも10倍以上の酸化触媒活性を示し、鉄ポルフィセンで初めてcompound Iのスペクトルを観測した。
4.ミオグロビンのヘム末端に基質結合部位を修飾することにより、天然のペルオキシダーゼ相当の活性を獲得した。また、チオアニソールの酸化が極めて良好に進行した。
5.ヘムタンパク質表面にヘム分子を共有結合で修飾することにより、分子間でのヘムーヘムポケット相互作用が形成され、マイクロメーターサイズのヘムタンパク質ファイバー(超分子ポリマー)の構築がAFMで観測された。

報告書

(4件)
  • 2007 実績報告書   研究成果報告書概要
  • 2006 実績報告書
  • 2005 実績報告書
  • 研究成果

    (44件)

すべて 2008 2007 2006 2005 その他

すべて 雑誌論文 (26件) (うち査読あり 10件) 学会発表 (14件) 図書 (1件) 備考 (1件) 産業財産権 (2件)

  • [雑誌論文] Evaluation of the Funciontal Role of the Heme-6-propionate Side Chain in Cytochrome P450cam2008

    • 著者名/発表者名
      K., Harada, et. al.
    • 雑誌名

      J. Am. Chem. Soc Vol.130

      ページ: 432-433

    • 説明
      「研究成果報告書概要(欧文)」より
    • 関連する報告書
      2007 研究成果報告書概要
  • [雑誌論文] Effect of Peripheral Trifluoromethyl Groups in Artificial Iron Porphycene Cofactor on Ligand Binding Properties of Myoglobin2008

    • 著者名/発表者名
      T. Matsuo
    • 雑誌名

      J. Inorg. Biochem. 102

      ページ: 166-173

    • 関連する報告書
      2007 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Isolable Iron(II)-Porphycene Derivative Stabilized by Introduction of Trifluoromethyl Groups on the Ligand Framework2008

    • 著者名/発表者名
      K. Ito
    • 雑誌名

      Bull. Chem. Soc. Jpn. 81

      ページ: 76-83

    • 関連する報告書
      2007 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Evaluation of the Functional Role of the Heme-6-propionate Side Chain in Cytochrome P450cam2008

    • 著者名/発表者名
      K. Harada
    • 雑誌名

      J. Am. Chem. Soc. 130

      ページ: 432-433

    • 関連する報告書
      2007 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Porphyrinoid Chemistry in Hemoprotein Matrix: Detection and Reactivities of Iron(IV)-Oxo Species of Porphycene Incorporated into Horseradish Peroxidase2007

    • 著者名/発表者名
      Takashi Matsuo
    • 雑誌名

      J. Am. Chem. Soc. 129(43)

      ページ: 12906-12907

    • 説明
      「研究成果報告書概要(和文)」より
    • 関連する報告書
      2007 研究成果報告書概要
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Supramolecular Hemoprotein Linear Assembly by Successive Interprotein Heme-Heme Pocket Interactions2007

    • 著者名/発表者名
      Hiroaki Kitagishi
    • 雑誌名

      J. Am. Chem. Soc. 129(34)

      ページ: 10327-10328

    • 説明
      「研究成果報告書概要(和文)」より
    • 関連する報告書
      2007 研究成果報告書概要
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Porphyrinoid Chemistry in Hemoprotein Matrix : Detection and Reactivities of Iron(IV)-Oxo Species of Porphycene Incorporated into Horseradish Peroxidase2007

    • 著者名/発表者名
      T., Matsuo, et. al.
    • 雑誌名

      J. Am. Chem. Soc Vol.129

      ページ: 12906-12907

    • 説明
      「研究成果報告書概要(欧文)」より
    • 関連する報告書
      2007 研究成果報告書概要
  • [雑誌論文] Structure and Ligand Binding Properties of Myoglobins Reconstituted with Monodepropionated Heme : Functional Role of Each Heme Propionate Side Chain2007

    • 著者名/発表者名
      K., Harada, et. al.
    • 雑誌名

      Biochemistry Vol.46

      ページ: 9406-9416

    • 説明
      「研究成果報告書概要(欧文)」より
    • 関連する報告書
      2007 研究成果報告書概要
  • [雑誌論文] Supramolecular Hemoprotein Linear Assembly by Successive Interprotein Heme-Heme Pocket Interactions2007

    • 著者名/発表者名
      H., Kitagishi, et. al.
    • 雑誌名

      J. Am. Chem. Soc Vol.129

      ページ: 10326-10327

    • 説明
      「研究成果報告書概要(欧文)」より
    • 関連する報告書
      2007 研究成果報告書概要
  • [雑誌論文] Porphyrinoid Chemistry in Hemoprotein Matrix: Detection and Reactivities of Iron(IV)-Oxo Species of Porphycene Incorporated into Horseradish Peroxidase2007

    • 著者名/発表者名
      T. Matsuo
    • 雑誌名

      J. Am. Chem. Soc. 129

      ページ: 12906-12907

    • 関連する報告書
      2007 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] A Structural Isomer of Nonaromatic Porphyrin: Preparation of 20π-Conjugated Porphycene Based on Electronic Perturbation2007

    • 著者名/発表者名
      T. Matsuo
    • 雑誌名

      Org. Lett. 9

      ページ: 5303-5306

    • 関連する報告書
      2007 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Supramolecular Hemoprotein Linear Assembly by Successive Interprotein Heme-heme PocketInteractions2007

    • 著者名/発表者名
      H. Kitagishi
    • 雑誌名

      J. Am. Chem. Soc. 129

      ページ: 12906-12907

    • 関連する報告書
      2007 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Structure and Ligand Binding Properties of Myoglobins Reconstituted with Monodepropionated Heme: Functional Role of Each Heme Propionate Side Chain2007

    • 著者名/発表者名
      K. Harada
    • 雑誌名

      Biochemistry 46

      ページ: 9406-9416

    • 関連する報告書
      2007 実績報告書
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Crystal Structure and Peroxidase Activity of Myoglobin Reconstituted with Iron Porphycene2006

    • 著者名/発表者名
      Takashi Hayashi
    • 雑誌名

      Inorg. Chem. 45(26)

      ページ: 10530-10536

    • 説明
      「研究成果報告書概要(和文)」より
    • 関連する報告書
      2007 研究成果報告書概要
    • 査読あり
  • [雑誌論文] Crystal Structure and Peroxidase Activity of Myoglobin Reconstituted with Iron Porphycene2006

    • 著者名/発表者名
      T., Hayashi, et. al.
    • 雑誌名

      hrorg. Chem Vol.45

      ページ: 10530-10536

    • 説明
      「研究成果報告書概要(欧文)」より
    • 関連する報告書
      2007 研究成果報告書概要
  • [雑誌論文] Crystal Structure and Peroxidase Activity of Myoglobin Reconstituted with Iron Porhycene2006

    • 著者名/発表者名
      Takashi Hayashi
    • 雑誌名

      Inorganic Chemistry 45・26

      ページ: 10530-10536

    • 関連する報告書
      2006 実績報告書
  • [雑誌論文] Construction of Glycosylated Myoglobin by Reconstitutional Method2006

    • 著者名/発表者名
      Takashi Matsuo
    • 雑誌名

      Chemical Communications 29

      ページ: 3131-3133

    • 関連する報告書
      2006 実績報告書
  • [雑誌論文] Ligand Binding Properties of Two Kinds of Reconstituted Myoglobins with Iron Porphycene Having Propionates2006

    • 著者名/発表者名
      Takashi Matsuo
    • 雑誌名

      Journal of Inorganic Biochemistry 100・7

      ページ: 1265-1271

    • 関連する報告書
      2006 実績報告書
  • [雑誌論文] Pathway of Information Transmission from Heme to Protein upon Ligand Binding/Dissociation in Myoglobin Revealed by UV Resonance Raman Spectroscopy2006

    • 著者名/発表者名
      Ying Gao
    • 雑誌名

      Journal of Biological Chemistry 281・34

      ページ: 24637-24646

    • 関連する報告書
      2006 実績報告書
  • [雑誌論文] Iron Porphyrin-cyclodextrin Supramolecular Complex as a Functional Model of Myoglobin in Aueous Solution2006

    • 著者名/発表者名
      Koji Kano
    • 雑誌名

      Inorganic Chemistry 45・11

      ページ: 4448-4460

    • 関連する報告書
      2006 実績報告書
  • [雑誌論文] Metalloporphycene is an Attractive Prosthetic Group for Hemoproteins2006

    • 著者名/発表者名
      Takashi Hayashi
    • 雑誌名

      Journal of Porphyrins and Phthalocyanines 10・4-6

      ページ: 292-292

    • 関連する報告書
      2006 実績報告書
  • [雑誌論文] Ligand Binding Properties of Two Kinds of Reconstituted Myoglobins with Iron Porphycene Having Propionates: Effect of β-Pyrrolic Position of Two Propionate Side Chains in Porphycene Framework2006

    • 著者名/発表者名
      T.Matsuo
    • 雑誌名

      J.Inorg.Biochem. (印刷中)

    • 関連する報告書
      2005 実績報告書
  • [雑誌論文] Preparation and O2 Binding Study of Myoglobin Having a Cobalt Porphycene2005

    • 著者名/発表者名
      T., Matsuo, et. al.
    • 雑誌名

      Inorg. Chem Vol.44

      ページ: 9391-9396

    • 説明
      「研究成果報告書概要(欧文)」より
    • 関連する報告書
      2007 研究成果報告書概要
  • [雑誌論文] Heme Proteins & Dioxygen Transport & Storage2005

    • 著者名/発表者名
      T., Hayashi
    • 雑誌名

      Encyclopedia of Inorganic Chemistry,Iron : Second Edition(John Wiley & Sons) IV

      ページ: 14-14

    • 説明
      「研究成果報告書概要(欧文)」より
    • 関連する報告書
      2007 研究成果報告書概要
  • [雑誌論文] Unusual Ligand Discrimination by a Myoglobin Reconstituted with a Hydropohbic Domain-Linked Heme2005

    • 著者名/発表者名
      H.Sato
    • 雑誌名

      J.Am.Chem.Soc. 127・1

      ページ: 56-57

    • 関連する報告書
      2005 実績報告書
  • [雑誌論文] Preparation and O_2 Binding Study of Myoglobin Having a Cobalt Porphycene2005

    • 著者名/発表者名
      T.Matsuo
    • 雑誌名

      Inorg.Chem 44・25

      ページ: 9391-9396

    • 関連する報告書
      2005 実績報告書
  • [学会発表] Role of Heme-Propionate Side Chains in Cytochrome P450cam: Each Propionate is Essential to Retaining the Enzyme Activity2007

    • 著者名/発表者名
      Takashi Hayashi
    • 学会等名
      67th Okazaki Conference "Molecular Science and Chemical Biology of Biomolecular Function
    • 発表場所
      岡崎コンファレンスセンター
    • 年月日
      2007-11-12
    • 関連する報告書
      2007 実績報告書
  • [学会発表] Role of Heme-Propionate Side Chains in Cytochrome P450cam : Each Propionate is Essential to Retaining the Enzyme Activity2007

    • 著者名/発表者名
      T., Hayashi
    • 学会等名
      67th Okazaki Conference
    • 発表場所
      Okazaki(Japan)
    • 年月日
      2007-11-09
    • 説明
      「研究成果報告書概要(欧文)」より
    • 関連する報告書
      2007 研究成果報告書概要
  • [学会発表] シトクロムP450camにおけるヘムプロピオン酸側鎖の役割おけるヘムプロピオン酸側鎖の機能的役割解明2007

    • 著者名/発表者名
      林 高史
    • 学会等名
      第57回錯体化学討論会
    • 発表場所
      名古屋工業大学
    • 年月日
      2007-09-25
    • 関連する報告書
      2007 実績報告書
  • [学会発表] ヘムタンパク質超分子重合体の構築2007

    • 著者名/発表者名
      林 高史
    • 学会等名
      第56回高分子討論会
    • 発表場所
      名古屋工業大学
    • 年月日
      2007-09-19
    • 関連する報告書
      2007 実績報告書
  • [学会発表] シトクロムP450cam触媒サイクルにおけるヘムプロピオン酸側鎖の重要性2007

    • 著者名/発表者名
      林 高史
    • 学会等名
      第100回触媒討論会
    • 発表場所
      北海道大学・札幌コンベンションセンター
    • 年月日
      2007-09-17
    • 関連する報告書
      2007 実績報告書
  • [学会発表] Insertion of Artificially Created Heme in to Apoprotein to Functionalize Hemoprotein2007

    • 著者名/発表者名
      Takashi Hayashi
    • 学会等名
      France-Japan Collaboration Supported by CNRS and JSPS. 7th Workshop at Strasbourg
    • 発表場所
      JSPS office, Strasbourg, France
    • 年月日
      2007-09-04
    • 関連する報告書
      2007 実績報告書
  • [学会発表] Supramolecular Polymerization of Hemoproteins to Construct Unique Linear Assembly Biomaterials2007

    • 著者名/発表者名
      T., Hayashi, et. al.
    • 学会等名
      12th IUPAC International Symposium on MacroMolecular Complexes(MMC-12)
    • 発表場所
      Fukuoka(Japan)
    • 年月日
      2007-08-27
    • 説明
      「研究成果報告書概要(欧文)」より
    • 関連する報告書
      2007 研究成果報告書概要
  • [学会発表] Peroxidase Activity of Hemoprotein Reconstituted with Iron Porphycene2007

    • 著者名/発表者名
      Takashi Hayashi
    • 学会等名
      13th International Conferenece on Biological Inorganic Chemistry (ICBIC-13)
    • 発表場所
      University of Vienna, Vienna, Austria
    • 年月日
      2007-07-17
    • 関連する報告書
      2007 実績報告書
  • [学会発表] Functionalization of Hemoproteins by Chemical Modification of Prosthetic Groups2006

    • 著者名/発表者名
      T., Hayashi
    • 学会等名
      The Second International Symposium on Biomolecular Chemistry(ISBC2006)
    • 発表場所
      Kobe(Japan)
    • 年月日
      2006-08-06
    • 説明
      「研究成果報告書概要(欧文)」より
    • 関連する報告書
      2007 研究成果報告書概要
  • [学会発表] Functionalization of Hemoproteins by Chemical Modification of Prosthetic Groups2006

    • 著者名/発表者名
      Takashi Hayashi
    • 学会等名
      Gordon Research Conferences: Chemistry & Biology of Tetrapyrroles
    • 発表場所
      Salve Regina University Newport(USA)
    • 年月日
      2006-07-25
    • 説明
      「研究成果報告書概要(和文)」より
    • 関連する報告書
      2007 研究成果報告書概要
  • [学会発表] Evaluation of Heme-Proteins Interaction by Artificially Created Prosthetic Group2006

    • 著者名/発表者名
      T., Hayashi
    • 学会等名
      Gordon Research Conferences ; Chemistry&Biologoly of Tetrapyrroles
    • 発表場所
      Newport(USA)
    • 年月日
      2006-07-25
    • 説明
      「研究成果報告書概要(欧文)」より
    • 関連する報告書
      2007 研究成果報告書概要
  • [学会発表] Metalloporphycene is an Attractive Prosthetic Group for Hemoproteins2006

    • 著者名/発表者名
      T., Hayashi
    • 学会等名
      4th International Conference on Porphyrin and Phthalocyanines(ICPP-4)
    • 発表場所
      Rome(Italy)
    • 年月日
      2006-07-02
    • 説明
      「研究成果報告書概要(欧文)」より
    • 関連する報告書
      2007 研究成果報告書概要
  • [学会発表] Functionalization of Hemoproteins2005

    • 著者名/発表者名
      T., Hayashi, et. al.
    • 学会等名
      PACIFICHEM2005
    • 発表場所
      Honolulu(USA)
    • 年月日
      2005-12-20
    • 説明
      「研究成果報告書概要(欧文)」より
    • 関連する報告書
      2007 研究成果報告書概要
  • [学会発表] Physicochemical property of myoglobin with an iron porphycene as a prosthetic group2005

    • 著者名/発表者名
      T., Hayashi
    • 学会等名
      PACIFICHEM2005
    • 発表場所
      Honolulu(USA)
    • 年月日
      2005-12-19
    • 説明
      「研究成果報告書概要(欧文)」より
    • 関連する報告書
      2007 研究成果報告書概要
  • [図書] Encyclopedia of Inorganic Chemistry, Second Edition, Vol. IV,2005

    • 著者名/発表者名
      Takashi Hayashi
    • 総ページ数
      14
    • 出版者
      John Wiley & Sons, INC.
    • 説明
      「研究成果報告書概要(和文)」より
    • 関連する報告書
      2007 研究成果報告書概要
  • [備考]

    • URL

      http://www.chem.eng.osaka-u.ac.jp/~hayashiken

    • 関連する報告書
      2007 実績報告書
  • [産業財産権] ヘムタンパク質ポリマー製造用モノマーおよびそのモノマーから得られるポリマー2007

    • 発明者名
      林高史, 他
    • 権利者名
      大阪大学
    • 産業財産権番号
      2007-059109
    • 出願年月日
      2007-03-08
    • 説明
      「研究成果報告書概要(和文)」より
    • 関連する報告書
      2007 研究成果報告書概要
  • [産業財産権] 半人工ヘムタンパク質から成る酸素センサー2007

    • 発明者名
      林 高史, 他
    • 権利者名
      JST
    • 取得年月日
      2007-10-05
    • 説明
      「研究成果報告書概要(和文)」より
    • 関連する報告書
      2007 研究成果報告書概要

URL: 

公開日: 2005-04-01   更新日: 2016-04-21  

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