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農業汚染地下水復元のためのナノクラスタ触媒システムの開拓

研究課題

研究課題/領域番号 17560678
研究種目

基盤研究(C)

配分区分補助金
応募区分一般
研究分野 触媒・資源化学プロセス
研究機関北海道大学

研究代表者

奥原 敏夫  北海道大学, 大学院地球環境科学研究院, 教授 (40133095)

研究分担者 神谷 裕一  北海道大学, 大学院地球環境科学研究院, 助教授 (10374638)
研究期間 (年度) 2005 – 2006
研究課題ステータス 完了 (2006年度)
配分額 *注記
3,500千円 (直接経費: 3,500千円)
2006年度: 1,200千円 (直接経費: 1,200千円)
2005年度: 2,300千円 (直接経費: 2,300千円)
キーワード地下水汚染 / 硝酸イオン / アンモニア / 固体触媒 / 選択還元 / Pd-Cu合金 / クラスタ / 疎選択還元水性 / 疎水性 / 硝酸還元 / Cu-Pd / 水素化 / 無害化 / 地下水
研究概要

世界的に地下水の硝酸汚染が深刻で、その対策が急務である。硝酸汚染の原因は、農業地区での過剰施肥や酪農での家畜し尿、さらに一般に生活廃水である。汚染井戸水からの人工乳による乳児のメトヘモグロビン症である。硝酸イオン濃度の許容値50ppmでも発症例がある。このほか糖尿病や癌を起こすと指摘されている。イオン交換法では根本的な除去にならず、逆浸透法ではコストが問題で、生物処理法も操作性や水汚濁など解決しなければならない。固体環境触媒法はこれらに代わる新規技術として期待がある。
本研究でCu-Pdクラスター/ACがアルカリ条件でNO_3^-(硝酸イオン)をNO_2^-(亜硝酸イオン)に選択還元(選択性は93%)することを見出した(OH^-の阻害効果による)。一方で、Pd-ゼオライトがNO_2^-を100%N_2Oに変換した。この二つ触媒で二段触媒プロセスとし、これらと、出口N_2OをPd/ACでN2に水素化することを組み合わせて、硝酸イオン高選択的かつ高活性還元(NH_30.6ppm)を実現した。
次のステップではよりシンプルな一段法にチャレンジした。中性条件では様々な触媒の中で活性炭担持Pd-Cu合金触媒が活性と選択性(NH_3の抑制)に優れていること、その中で疎水性の高い活性炭が有効であることを示した。さらに、Cu/Pdの比の制御や新規合成したPd-Cuクラスタを調製原料とした活性炭担持Pd-Cuが、NH_3生成を許容濃度(0.5ppm)に抑える事ができ、さらに、長時間(100時間以上)安定に機能できることを見出した。さらに、共存イオン(主に硫酸イオンや塩素イオン)の影響を検討した結果、硫酸イオンは触媒活性に大きな影響を与えず、また塩素イオンの共存による活性低下は少ないことを確認した。このことは、この触媒系が地下水浄化の実用に大きく近づいたことを示す。

報告書

(3件)
  • 2006 実績報告書   研究成果報告書概要
  • 2005 実績報告書
  • 研究成果

    (22件)

すべて 2006 2005

すべて 雑誌論文 (18件) 図書 (2件) 産業財産権 (2件)

  • [雑誌論文] Selective Hydrogenation of Nitrate in Water over Cu-Pd/Mordenite2006

    • 著者名/発表者名
      Kyosuke Nakamura
    • 雑誌名

      Appl. Catal. B 65

      ページ: 31-36

    • 説明
      「研究成果報告書概要(和文)」より
    • 関連する報告書
      2006 実績報告書 2006 研究成果報告書概要
  • [雑誌論文] Selective Hydrogenation of Nitrate to Nitrite in Water over Cu-Pd Bimetallic Clusters Supported on Active Carbon2006

    • 著者名/発表者名
      Yoshinori Sakamoto
    • 雑誌名

      J. Mol. Catal. A, Chemical 250

      ページ: 80-86

    • 説明
      「研究成果報告書概要(和文)」より
    • 関連する報告書
      2006 実績報告書 2006 研究成果報告書概要
  • [雑誌論文] Removal of low-concebtration ammonia in water by ion-exchenge using Na-mordenite2006

    • 著者名/発表者名
      Wang Yi
    • 雑誌名

      Water Res. 41

      ページ: 269-276

    • 説明
      「研究成果報告書概要(和文)」より
    • 関連する報告書
      2006 研究成果報告書概要
  • [雑誌論文] Selective Hydrogenation of Nitrate in Water over Cu-Pd/Mordenite2006

    • 著者名/発表者名
      Kyosuke Nakamura
    • 雑誌名

      Appl. Catal. B, 65

      ページ: 31-36

    • 説明
      「研究成果報告書概要(欧文)」より
    • 関連する報告書
      2006 研究成果報告書概要
  • [雑誌論文] Selective Hydrogenation of Nitrate to Nitrite in Water over Cu-Pd Bimetallic Clusters Supported on Active Carbon2006

    • 著者名/発表者名
      Yoshinori Sakamoto
    • 雑誌名

      J.Mol.Catal.A, Chemical 250

      ページ: 80-86

    • 説明
      「研究成果報告書概要(欧文)」より
    • 関連する報告書
      2006 研究成果報告書概要
  • [雑誌論文] Removal of low-concebtration ammonia in water by i on-exchenge using Na-mordenite"2006

    • 著者名/発表者名
      Wang Yi
    • 雑誌名

      Water Res. 41

      ページ: 269-276

    • 説明
      「研究成果報告書概要(欧文)」より
    • 関連する報告書
      2006 研究成果報告書概要
  • [雑誌論文] Removal of low-concebtration ammonia in water by ion-exchange using Na-mordenite2006

    • 著者名/発表者名
      Wang Yi
    • 雑誌名

      Water Res. 41

      ページ: 269-276

    • 関連する報告書
      2006 実績報告書
  • [雑誌論文] Cu-Pd/β -Zeolites as Highly Selective Catalysts for the Hydrrogenation of Nitrare with Hydrogen to Harmless Products2005

    • 著者名/発表者名
      Kyosuke Nakamura
    • 雑誌名

      Chem. Lett. 34,5

      ページ: 678-679

    • 説明
      「研究成果報告書概要(和文)」より
    • 関連する報告書
      2006 研究成果報告書概要
  • [雑誌論文] Disassembling Single-walled Carbon Nanotube Bundles by Dipole/Dipole Electrostatic Interactions.2005

    • 著者名/発表者名
      Bunshi Fugetu
    • 雑誌名

      Chem. Lett. 34,9

      ページ: 1218-1219

    • 説明
      「研究成果報告書概要(和文)」より
    • 関連する報告書
      2006 研究成果報告書概要
  • [雑誌論文] Hydrogenations of nitrate and nitrite in water over Pt-promoted Ni catalysts2005

    • 著者名/発表者名
      Ikko Mikami
    • 雑誌名

      Appl. Catal. A : General 297,1

      ページ: 24-30

    • 説明
      「研究成果報告書概要(和文)」より
    • 関連する報告書
      2006 研究成果報告書概要
  • [雑誌論文] A Two-Stage Catalytic Process with Cu-Pd Cluster/Active Carbon and Pd/β -Zeolite for Removal of Nitrate in Water2005

    • 著者名/発表者名
      Yoshinori Sakamoto et al.
    • 雑誌名

      Chem.Lett. 34,11

      ページ: 1510-1511

    • 説明
      「研究成果報告書概要(和文)」より
    • 関連する報告書
      2006 研究成果報告書概要
  • [雑誌論文] Cu-Pd/β-Zeolites as Highly Selective Catalysts for he Hydrrogenation of Nitrare with Hydrogen to Harmless Products2005

    • 著者名/発表者名
      Kyosuke Nakamura
    • 雑誌名

      Chem.Lett 34, 5

      ページ: 678-679

    • 説明
      「研究成果報告書概要(欧文)」より
    • 関連する報告書
      2006 研究成果報告書概要
  • [雑誌論文] Disassembling Single-walled Carbon Nanotube Bundles by Dipole/Dipole Electrostatic Interactions2005

    • 著者名/発表者名
      Bunshi Fugetu
    • 雑誌名

      Chem.Lett 34, 9

      ページ: 1218-1219

    • 説明
      「研究成果報告書概要(欧文)」より
    • 関連する報告書
      2006 研究成果報告書概要
  • [雑誌論文] Hydrogenations of nitrate and nitrite in water over Pt-promoted Ni catalysts2005

    • 著者名/発表者名
      Ikko Mikami
    • 雑誌名

      Appl.Catal.A : General 297,1

      ページ: 24-30

    • 説明
      「研究成果報告書概要(欧文)」より
    • 関連する報告書
      2006 研究成果報告書概要
  • [雑誌論文] A Two-Stage Catalytic Process with Cu-Pd Cluster/Active Carbon and Pd/ β-Zeolite for Removal of Nitrate in Water2005

    • 著者名/発表者名
      Yoshinori Sakamoto
    • 雑誌名

      Chem.Lett. 34, 11

      ページ: 1510-1511

    • 説明
      「研究成果報告書概要(欧文)」より
    • 関連する報告書
      2006 研究成果報告書概要
  • [雑誌論文] Cu-Pd/β-Zeolites as Highly Selective Catalysts for the Hydrrogenation of Nitrare with Hydrogen to Harmless Products2005

    • 著者名/発表者名
      Kyosuke Nakamura, Yasuyuki Yoshida, Ikkou Mikami, Toshio Okuhara
    • 雑誌名

      Chemistry Letters 34・5

      ページ: 678-679

    • 関連する報告書
      2005 実績報告書
  • [雑誌論文] Hydrogenations of nitrate and nitrite in water over Pt-promoted Ni catalysts2005

    • 著者名/発表者名
      Ikko Mikami, Reo Kitayama, Toshio Okuhara
    • 雑誌名

      Applied Catalysis A : General 297・1

      ページ: 24-30

    • 関連する報告書
      2005 実績報告書
  • [雑誌論文] A Two-Stage Catalytic Process with Cu-Pd Cluster/Active Carbon and Pd/β-Zeolite for Removal of Nitrate in Wate2005

    • 著者名/発表者名
      Yoshinori Sakamoto, Kyosuke Nakamura, Rie Kushibiki, Yuichi Kamiya, Toshio Okuhara
    • 雑誌名

      Chemistry Letters 34・11

      ページ: 24-30

    • 関連する報告書
      2005 実績報告書
  • [図書] 「ナノクラスタ触媒による硝酸イオン汚染水の処理技術」排水・汚水処理技術の最新動向2006

    • 著者名/発表者名
      坂本啓典他
    • 出版者
      (株)エヌ・ティ・エス(印刷中)
    • 説明
      「研究成果報告書概要(和文)」より
    • 関連する報告書
      2006 研究成果報告書概要
  • [図書] 排水・汚水処理技術の最新動向「ナノクラスタ触媒による硝酸イオン汚染水の処理技術」2006

    • 著者名/発表者名
      坂本啓典
    • 出版者
      (株)エヌ・ティ・エス
    • 関連する報告書
      2006 実績報告書
  • [産業財産権] 撥水性を有する貴金属含有触媒2005

    • 発明者名
      三上一行, 神谷裕一, 奥原敏夫
    • 権利者名
      北海道大学
    • 出願年月日
      2005-07-20
    • 取得年月日
      2007-02-01
    • 説明
      「研究成果報告書概要(和文)」より
    • 関連する報告書
      2006 研究成果報告書概要
  • [産業財産権] 撥水性を有する貴金属含有触媒2005

    • 発明者名
      三上一行, 神谷裕一, 奥原敏夫
    • 権利者名
      北海道大学
    • 出願年月日
      2005-07-20
    • 取得年月日
      2007-02-01
    • 関連する報告書
      2006 実績報告書

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公開日: 2005-04-01   更新日: 2016-04-21  

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